2016 Fiscal Year Annual Research Report
Interdisciplinary exploration of novel properties taking advantage of the controllability in molecular materials
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25220709
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
鹿野田 一司 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (20194946)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
賀川 史敬 国立研究開発法人理化学研究所, 創発物性科学研究センター, ユニットリーダー (30598983)
伊藤 哲明 東京理科大学, 理学部第一部応用物理学科, 准教授 (50402748)
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| Project Period (FY) |
2013-05-31 – 2018-03-31
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| Keywords | 有機導体 / 可制御性 / 誘電性 / 電荷ガラス / ディラック電子 / スピン液体 / モット転移 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
(1) 強誘電性と電気伝導：電子型強誘電体TTF-CAにおける中性-イオン性ドメイン壁による特異な電気伝導雑音とスピンソリトンを特長づける磁気励起の周波数依存性の観測に成功した。また、電子型強誘電体に期待されるベリー位相由来のいわゆるシフト電流機構による大きなバルク光起電力効果の観測に成功した。光誘起キャリアは200μmを超える距離まで到達し、シフト電流機構は、半導体におけるドリフト電流や拡散電流とは異なる特性を示すことが分かった。
(2) 電荷ガラス：分子軌道結晶系との議論があるタングステンをドープしたVO2薄膜に対して、ナノ秒パルスレーザーを用いた超急冷を適用したところ、絶縁体の基底状態に対して、過冷却金属状態の実現に成功した。また、有機伝導体における電子の結晶化過程を電気抵抗とNMR測定によって調べた結果、結晶化に要する時間の温度依存性が、広く構造ガラスで観測される特徴を示す一方で、低温においては電荷ガラスが中間相を経で結晶化することが明らかになった。
(3) 強相関ディラック電子：a-(BEDT-TTF)2I3における質量ゼロのディラック電子の強相関効果をNMR実験と理論計算によって調べた。面平行磁場下でNMR緩和率が低温3 K以下で予期せぬ増大を示したが、理論計算との比較により、この異常が、バレー間の電子-ホール対（エキシトン）形成の揺らぎによるものであることが分かり、ディラック電子における動的質量生成機構の詳細が初めて明らかになった。
(4) スピン液体から超伝導へ：三角格子量子磁性体EtMe3P[Pd(dmit)2]2の圧力下超伝導状態に対し、通常のNMR測定の1/10000の印加パワー（1mW）での13C-NMR測定に成功した。この結果、発熱の影響を完全に排除したナイトシフトを決定することに成功し、超伝導状態においてナイトシフトの消失が生じないことを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
「研究実績の概要」に記した４つの項目それぞれにおいて、計画を上回る成果を得た。以下、項目毎に記す。
(1) 強誘電性と電気伝導：本年度、TTF-CAにおける電気伝導度の雑音測定とNMR緩和率の周波数依存性から中性-イオン性ドメイン壁とスピンソリトンの存在を確立し、目的を達成した。加えて、ベリー位相由来のシフト電流機構に期待される大きなバルク光起電力効果の観測に成功したことは、電子型強誘電体の発現機構の核心に迫る予想外の成果であった。
(2) 電荷ガラス：本年度、ナノ秒パルスレーザーを用いた超急冷技術により、電荷ガラスあるいは新奇な準安定状態の探索の拡張を図った。その結果、タングステンドープのVO2薄膜において、絶縁体の基底状態に対して過冷却金属状態の実現に成功し、目的を達成した。さらに、有機伝導体における電子ガラスの結晶化過程を観測することに成功し、「電子結晶成長」という分野を創出する予想外の大きな成果を得た。
(3) 強相関ディラック電子：本年度、質量ゼロのディラック電子系の特異な相互作用効果として、質量生成機構を明らかにすることを目標に掲げた。有機ディラック電子系の核磁気共鳴緩和率の実験結果をもとに、低温においてバレー間でトリプレットエキシトン（揺らぎ）を形成することで動的に質量を獲得するという質量生成の核心に迫る知見を得た。この成果は、当初計画していなかった理論家との共同研究によってもたらされたものである。
(4) スピン液体から超伝導へ：問題点は、スピン液体に隣接する超伝導はトリプレットか否かという点に絞られた。NMRは、それを判定できる数少ない実験手法であるが、入力するラジオ波の強度をどこまで下げられるかが焦点であった。本年度、通常のNMR測定の一万分の一の強度で13C-NMRの測定に成功し、これまでと一貫した結果を得たことは、トリプレット超伝導の存在を強く支持する。
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| Strategy for Future Research Activity |
研究開始時に目的として挙げた4項目についてそれぞれの研究を行うとともに、これまでの研究を統括する。
(1)強誘電性と電気伝導：昨年度までにTTF-CAの電子型強誘電圧力領域において特異な磁気励起であるスピンソリトンの存在を立証することに成功したが、本年度は、古典的モット強誘電領域に位置すると考えられるTTF-BAの電気伝導と磁気励起を調べ、両領域にまたがるソリトン励起の包括的な理解を目指す。
(2)電荷ガラス相の確立とソフトマター物理：我々はごく最近、電荷ガラス相を創出する際に必要な臨界冷却速度が、微小結晶では劇的に抑制されている徴候を見出した。これは定性的には微小液滴がガラスに成りやすいことに対応していると考えられる。平成29年度は試料サイズと臨界冷却速度の対応関係について、一連の電荷ガラス形成物質について調べ、臨界冷却速度の可制御性について明らかにする。
(3)強相関ディラック電子：これまでa-(BEDT-TTF)2I3塩において質量ゼロのディラック電子相において電気抵抗の磁場角度依存性から電荷秩序近傍ではバレーの対称性が、近傍から離れ電子相関が弱くなるとスピンの対称性の破れが起こっている可能性を見出した。本年度はNMR測定を行いスピン自由度の観点からこの対称性の破れを検証し、質量ゼロのディラック電子系での磁場による対称性の破れを明らかにする。
(4)スピン液体から超伝導へ：平成28年度の研究により、三角格子量子磁性体EtMe3P[Pd(dmit)2]2の圧力下超伝導状態において、極低パワー下NMR測定においてもナイトシフトが消失せず、トリプレットクーパー対実現の可能性が見出された。平成29年度は、このナイトシフトの印加磁場角度方向の依存性を正確に測定し、クーパー対の構造の強固な証拠を固め、三角格子量子磁性体圧力下超伝導に関しての最終結論をまとめる。
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[Journal Article] Structural Transition of Skyrmion Lattice in MnSi2017
Author(s)
Taro Nakajima, Hiroshi Oike, Akiko Kikkawa, Elliot Gilbert, Norman Booth, Kazuhisa Kakurai, Yasujiro Taguchi, Yoshinori Tokura, Fumitaka Kagawa, Taka-hisa Arima
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Journal Title
Science advances
Volume: 未定
Pages: 未定
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
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[Journal Article] Antiferromagnetic Ordering in the Single-component Molecular Conductor, [Pd(tmdt)2]2016
Author(s)
Ogura Satomi, Idobata Yuki, Zhou, Biao, Kobayashi Akiko, Takagi Rina, Miyagawa Kazuya, Kanoda Kazushi, Kasai Hidetaka, Nishibori Eiji, Satoko Chikatoshi, Delley, Bernard
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Journal Title
Inorganic Chemistry
Volume: 55
Pages: 7709-7716
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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