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2013 Fiscal Year Annual Research Report

電気電子機器廃棄物からの新規有機・無機原料リサイクルプロセスの開発

Research Project

Project/Area Number 25241022
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

吉岡 敏明  東北大学, 環境科学研究科, 教授 (30241532)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 亀田 知人  東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60333895)
GRAUSE Guido  東北大学, 環境科学研究科, 准教授 (60570017)
Project Period (FY) 2013-04-01 – 2017-03-31
Keywords熱分解 / 加水分解 / フィードストックリサイクル / フェノール樹脂 / エポキシ樹脂 / ポリイミド樹脂 / ポリカーボネート / テトラブロモビスフェノールA
Research Abstract

今年度は、検討対象としてポリカーボネート、ポリイミド樹脂、フェノール樹脂製・エポキシ樹脂製プリント基板を選択した。ポリカーボネートは水蒸気雰囲気下で酸化マグネシウムを触媒とし、流動床反応装置を用いて分解を行った。その結果、40%以上の収率でビスフェノールAが回収されると同時に、炭素残渣や高沸点化合物が減少する事を明らかとした。ポリイミド樹脂は耐熱性が非常に高く、熱分解条件では570℃以上で分解する事を確認した。そこで、水蒸気導入による加水分解を試みた結果、分解開始温度が500℃程度まで低下し、活性化エネルギーも346kJ/molから161kJ/molまで低下する事を明らかにした。原燃料回収試験では、900℃以上で80%以上が気体生成物として回収される事が確認され、その気体組成は主にH2/CO(体積比)=4の合成ガスである事が明らかとなった。フェノール樹脂製・エポキシ樹脂製プリント基板は、臭素系難燃剤としてテトラブロモビスフェノールA(TBBPA)を含有するものを使用した。熱分解により、TBBPAが早い段階で分解し、気体・液体生成物に臭素系化合物が混入する事が確認された。そこで、臭素吸収剤として水酸化カルシウムを混合して熱分解を行った結果、気体・液体から平均で88%の混入臭素が除去される事を明らかにした。水酸化カルシウムは同時に、リン系難燃剤由来のリンも捕捉する事が確認され、液体生成物中の臭素・リン混入量は大幅に低減された。また、水酸化カルシウム添加で液体生成物中のフェノール系化合物(フェノール、クレゾール、ジメチルフェノール等)の生成量が増加した事から、樹脂の分解にも一定の寄与がある事を確認した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

平成25年度の研究計画は(1)樹脂-難燃剤間の相互作用の解明、(2)難燃剤含有樹脂から有機原燃料を回収するための基礎研究であった。これら計画を遂行するために、4種の樹脂(ポリカーボネート、ポリイミド、フェノール樹脂、エポキシ樹脂)について効果的に原燃料を回収するための検討を行い、次年度以降の方向性が確認された。さらに、臭素系難燃剤であるテトラブロモビスフェノールAを含むフェノール・エポキシ樹脂製基板の熱分解による相互作用の検討を行い、触媒添加により気体・液体生成物への臭素系化合物混入量を大幅に軽減できる事を明らかにした。したがって、研究計画(1)および(2)について一定の成果が得られたため、おおむね順調に進展していると評価する。

Strategy for Future Research Activity

ポリイミドは引き続きガス化による原燃料回収を継続する。フェノール・エポキシ樹脂製基板においても、ガス化による原燃料回収の可能性を検討する予定である。その際に、ガス化における樹脂-難燃剤間の相互作用を検討すると同時に、含有金属との相互作用、金属回収試験にも着手する予定である。

  • Research Products

    (14 results)

All 2014 2013 Other

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (10 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Steam hydrolysis of poly(bisphenol-A-carbonate) in a fluidized bed reactor2014

    • Author(s)
      Guido Grause, Rikard Karrbrandt, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Journal Title

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      Volume: 53 Pages: 4215-4223

    • DOI

      10.1021/ie404263a

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Simultaneous Recovery of Benzene-Rich Oil and Metals by Steam Pyrolysis of Metal-Poly(ethylene terephthalate) Composite Waste2014

    • Author(s)
      Shogo Kumagai, Guido Grause, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Journal Title

      Environmental Science & Technology

      Volume: 48 Pages: 3430-3437

    • DOI

      10.1021/es405047j

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Recovery of benzene-rich oil from the degradation of metal- and metal-oxide-containing poly(ethylene terephthalate) composites2014

    • Author(s)
      Shogo Kumagai, Guido Grause, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Journal Title

      Journal of Material Cycles and Waste Management

      Volume: 16 Pages: 282-290

    • DOI

      10.1007/s10163-013-0194-x

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Benzene-Rich Oil Recovery by Thermal Degradation of Poly(ethylene terephthalate) in the Presence of Calcium Catalysts2014

    • Author(s)
      Shogo Kumagai, Guido Grause, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      The 3R International Scientific Conference on Material Cycles and Waste Management and 13th Expert Meeting on Solid Waste Management in Asia and Pacific Islands
    • Place of Presentation
      京都市
    • Year and Date
      20140310-20140312
  • [Presentation] Fluidized bed hydrolysis of poly(bisphenol-A)carbonate2013

    • Author(s)
      Guido Grause, Rikard Kärrbrant, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      第24回廃棄物資源循環学会研究発表会
    • Place of Presentation
      札幌市
    • Year and Date
      20131102-20131104
  • [Presentation] Feedstock Recycling Situation in Japan and its Future View2013

    • Author(s)
      Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      7th International Symposium on Feedstock Recycling of Polymeric Materials
    • Place of Presentation
      New Delhi, India
    • Year and Date
      20131023-20131026
  • [Presentation] Recovery of Phenols from Bisphenol A Polycarbonate in the Presence of MgO2013

    • Author(s)
      Guido Grause, Rikard, Kaerrbrant, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      7th International Symposium on Feedstock Recycling of Polymeric Materials
    • Place of Presentation
      New Delhi, India
    • Year and Date
      20131023-20131026
  • [Presentation] Determination of the proportion between hydrolysis and pyrolysis during Poly (ethyleneterephthalate) degradation in 18O-labeled steam2013

    • Author(s)
      Yuto Morohoshi, Shogo Kumagai, Guido Grause, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      7th International Symposium on Feedstock Recycling of Polymeric Materials
    • Place of Presentation
      New Delhi, India
    • Year and Date
      20131023-20131026
  • [Presentation] Simultaneous Recovery of Organic and Inorganic Materials by the Thermal Decomposition of Plastic-Metal Composites2013

    • Author(s)
      Shogo Kumagai, Guido Grause, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      7th International Symposium on Feedstock Recycling of Polymeric Materials
    • Place of Presentation
      New Delhi, India
    • Year and Date
      20131023-20131026
  • [Presentation] Simultaneous Hydrolytic and Thermal Decomposition of Poly(ethylene terephthalate) using 18O isotope-labeled Water2013

    • Author(s)
      Yuto Morohoshi, Shogo Kumagai, Guido Grause, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      International Symposium of Chemical-Environmental-Biomedical Technology 2013
    • Place of Presentation
      Iwanuma, Japan
    • Year and Date
      20130908-20130912
  • [Presentation] Thermal Decomposition of Printed-Circuit Boards Based on Thermoset Resin2013

    • Author(s)
      Shogo Kumagai, Guido Grause, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      International Symposium of Chemical-Environmental-Biomedical Technology 2013
    • Place of Presentation
      Iwanuma, Japan
    • Year and Date
      20130908-20130912
  • [Presentation] Novel process for the removal of bromine from styrene polymers containing brominated flame retardants2013

    • Author(s)
      Guido Grause, Hisatoshi Tanaka, Thallada Bhaskar, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      2013 International Symposium on Environmental Science and Technology
    • Place of Presentation
      Dalian, China
    • Year and Date
      20130604-20130607
  • [Presentation] Recovery of phenols by steam hydrolysis of poly(bisphenol-A-carbonate) in a fluidized bed reactor2013

    • Author(s)
      Rikard Kaerrbrant, Guido Grause, Tomohito Kameda, Toshiaki Yoshioka
    • Organizer
      Proceedings of the 2013 Spring Conference of the Korea Society of Waste Management
    • Place of Presentation
      Danyang, Korea
    • Year and Date
      20130508-20130510
  • [Remarks] 東北大学大学院 環境科学研究科 資源循環プロセス学講座 リサイクル化学分野 吉岡研究室ウェブページ

    • URL

      http://www.che.tohoku.ac.jp/~env/index.html

URL: 

Published: 2015-05-28  

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