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2015 Fiscal Year Annual Research Report

全固体電池創成に向けた基礎研究ー空間電荷層構造の解明と制御

Research Project

Project/Area Number 25248051
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

菅野 了次  東京工業大学, 大学院総合理工学研究科, 教授 (90135426)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 川路 均  東京工業大学, 応用セラミックス研究所, 教授 (10214644)
田村 和久  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究副主幹 (10360405)
今西 誠之  三重大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20223331)
平山 雅章  東京工業大学, 総合理工学研究科(研究院), 准教授 (30531165)
鈴木 耕太  東京工業大学, 総合理工学研究科(研究院), 助教 (40708492)
園山 範之  名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (50272696)
米村 雅雄  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 特別准教授 (60400602)
Project Period (FY) 2013-10-21 – 2016-03-31
Keywords空間電荷層 / 全固体電池 / エピタキシャル薄膜 / 電気化学界面 / 反応解析
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、次世代蓄電デバイス開発のための新たなサイエンスの創成に向けて、固体電極と固体電解質との界面反応の解析と制御を目的とする。最終年度である平成27年度は薄膜合成法による新材料の合成と、薄膜型全固体電池の合成と電気化学特性評価を行い、以下の成果を得た。
Li-(Mn,Co,Ni)-O系エピタキシャル薄膜の合成を行った。レーザーエネルギー密度(フルエンス)を制御することで、スピネル型、層状岩塩型相が共存するブレンド電極の創出に成功した。緻密な合成条件の最適化により、各相の存在比率を制御した。各相が共存する条件を用いて合成したブレンド電極は、両相の特徴を兼ね備えた電気化学特性を示すことを確認した。
薄膜型全固体電池を作製し、液系電池を超える出力特性を示すことを実証した。Li-Ti-O系負極のエピタキシャル薄膜、Li-P-O系固体電解質、Li金属を対極とした全固体電池は10Cレート(1/10時間で充電・放電が完了)においても理論容量の90%程度の容量を示し、さらに可逆性に優れることが明らかになった。
Li-Mn-O系エピタキシャル薄膜を正極とした薄膜型固体電池を作製し、充放電に伴う結晶構造変化を調べた。放射光X線を用いたその場観察で、高容量を発現する相への相転移メカニズムを調べた結果、固液界面とは異なるメカニズムと充放電プロセスを経て高容量相へ転移することが分かった。固固界面における電極反応機構は本質的に固液界面と異なり、固固界面において、よりサイクル特性に優れる電極構造が形成することを見出した。また、薄膜型の全固体電池を作製し、STEM内でのin situ 観察に向けた検討を行った。FIB加工により作製したナノセルは、正極/固体電解質および、負極/固体電解質界面においてボイドや、剥離のない固体固体界面が形成されており、その場観察が可能な品質の薄膜型電池が合成出来た。

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (20 results)

All 2016 2015 Other

All Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 6 results,  Acknowledgement Compliant: 6 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 2 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Lithium ion conduction in doped LaLiO2 system2016

    • Author(s)
      M. Iqbal, K. Suzuki, G. Kobayashi, G. Zhao, M. Hirayama, R. Kanno
    • Journal Title

      Solid State Ionics

      Volume: 285 Pages: 33-37

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2015.09.001

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Reactions at the electrode/electrolyte interface of all-solid-state lithium batteries incorporating Li-M (M = Sn, Si) alloy electrodes and sulfide-based solid electrolytes2016

    • Author(s)
      M. Sakuma, K. Suzuki, M. Hirayama, R. Kanno
    • Journal Title

      Solid State Ionics

      Volume: 285 Pages: 101-105

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2015.07.010

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Reversible lithium intercalation in a lithium-rich layered rocksalt Li2RuO3 cathode through a Li3PO4 solid electrolyte2015

    • Author(s)
      Y. Zheng, M. Hirayama, S. Taminato, S. Lee, Y. Oshima, K. Takayanagi, K. Suzuki, R. Kanno
    • Journal Title

      J. Power Sources

      Volume: 300 Pages: 413-418

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2015.09.097

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Interfacial Analysis of Surface-Coated LiMn2O4 Epitaxial Thin Film Electrode for Lithium Batteries2015

    • Author(s)
      K. Suzuki, M. Hirayama, K. Kim, S. Taminato, K. Tamura, J.-Y. Son, J.i. Mizuki, R. Kanno
    • Journal Title

      J. Electrochem. Soc.

      Volume: 162 Pages: A7083-A7090

    • DOI

      10.1149/2.0111513jes

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Interfacial Reactions of Intercalation Electrodes in Lithium Ion Batteries2015

    • Author(s)
      M. Hirayama
    • Journal Title

      Electrochemistry

      Volume: 83 Pages: 701-706

    • DOI

      10.5796/electrochemistry.83.701

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Control of the Phase Fractions in Layered Rock Salt and Spinel-Type Li-(Mn,Co,Ni)-O Epitaxial Thin Films: a Model Blended Cathode System for Lithium Batteries2015

    • Author(s)
      M. Abe, K. Suzuki, H. Minamishima, K. Kim, S. Taminato, M. Hirayama, R. Kanno
    • Journal Title

      粉体および粉末冶金

      Volume: 62 Pages: 531-537

    • DOI

      10.2497/jjspm.62.531

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Lithium-Ion Distribution in Intercalation Electrode/Liquid Electrolyte Interfaces Determined by In Situ Neutron Reflectometr2016

    • Author(s)
      Masaaki Hirayama, Kota Suzuki, Masao Yonemura, Ryoji Kanno
    • Organizer
      2016 MRS Spring Meeting
    • Place of Presentation
      Phoenix, Arizona, USA
    • Year and Date
      2016-03-28 – 2016-04-01
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Novel lithium ion conducting oxides based on LiScO22015

    • Author(s)
      Guowei Zhao, Muhammad Iqbal, Kota Suzuki, Masaaki Hirayama, Ryoji Kanno
    • Organizer
      International Chemical Congress of Pacific Basin Societies(PACIFICHEM)2015
    • Place of Presentation
      Honolulu, Hawaii
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] リチウムイオン電池の高速充放電中の相変態のオペランド観察2015

    • Author(s)
      李 少淵, 大島 義文, 細野 英司, 周 豪慎, 菅野 了次, 高柳 邦夫
    • Organizer
      2015年真空・表面科学合同講演会
    • Place of Presentation
      つくば国際会議場
    • Year and Date
      2015-12-01 – 2015-12-03
  • [Presentation] STEM走査線モワレで観たリチウム移動のオペランド観察2015

    • Author(s)
      李 少淵, 大島 義文, 細野 英司, 周 豪慎, 菅野 了次, 高柳 邦夫
    • Organizer
      2015年真空・表面科学合同講演会
    • Place of Presentation
      つくば国際会議場
    • Year and Date
      2015-12-01 – 2015-12-03
  • [Presentation] リチウムと固体イオニクス2015

    • Author(s)
      菅野了次
    • Organizer
      第41回固体イオニクス討論会
    • Place of Presentation
      北海道大学
    • Year and Date
      2015-11-25 – 2015-11-27
    • Invited
  • [Presentation] Synthesis, structure and ionic conductivity of LiSrB2O6F (B = Nb+5, Ta+5) with pyrochlore structure2015

    • Author(s)
      Muhammad Iqbal, Thanya Phraewphiphat, Kota Suzuki, Masaaki Hirayama, Ryoji Kanno
    • Organizer
      第41回固体イオニクス討論会
    • Place of Presentation
      北海道大学
    • Year and Date
      2015-11-25 – 2015-11-27
  • [Presentation] 全固体リチウム電池における負極/硫化物固体電解質界面の反応解析2015

    • Author(s)
      鈴木 耕太, 佐久間 将実, 平山 雅章, 菅野 了次
    • Organizer
      2015年電気化学秋季大会
    • Place of Presentation
      埼玉工業大学
    • Year and Date
      2015-09-11 – 2015-09-12
  • [Presentation] NEUTRON SCATTERING FOR BATTERY MATERIALS2015

    • Author(s)
      Ryoji Kanno
    • Organizer
      2nd Asia-Oceania Conference on Neutron Scattering
    • Place of Presentation
      Sydney, Australia,
    • Year and Date
      2015-07-19 – 2015-07-23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Analysis of Coating Effects on LiMn2O4 Epitaxial Thin Film Electrode2015

    • Author(s)
      Kota Suzuki, Masaaki Hirayama, KyungSu Kim, Sou Taminato, Kazuhisa Tamura, J in-Young Son, Jun’ichiro Mizuki, Ryoji Kanno
    • Organizer
      LiBD2015 (Lithium Battery Discussions) - Electrode Materials,Palais des Congres
    • Place of Presentation
      Arcachon (France)
    • Year and Date
      2015-06-21 – 2015-06-26
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 全固体リチウム二次電池の研究開発と蓄電池の放射光利用分析技術2015

    • Author(s)
      菅野了次
    • Organizer
      第43回薄膜・表面物理セミナー(2015)次世代・革新二次電池技術の最前線
    • Place of Presentation
      早稲田大学
    • Year and Date
      2015-06-08
  • [Presentation] Synthesis, Structure and Ionic Conductivity of Pyrochlore-Structured LiSrB2O6F (B = Nb+5, Ta+5)2015

    • Author(s)
      Thanya PHRAEWPHIPHAT, Muhammad IQBAL, Kota SUZUKI, Masaaki HIRAYAMA, Ryoji KANNO
    • Organizer
      粉体粉末冶金協会平成27年度春季大会
    • Place of Presentation
      早稲田大学
    • Year and Date
      2015-05-26 – 2015-05-28
  • [Presentation] Synthesis, Structure and Ionic Conductivity of New Lithium Ion Conductors Based on LiMO2 (M= Sc, Ga) System2015

    • Author(s)
      Guowei ZHAO, Muhammad IQBAL, Kota SUZUKI, Masaaki HIRAYAMA, Ryoji KANNO
    • Organizer
      粉体粉末冶金協会平成27年度春季大会
    • Place of Presentation
      早稲田大学
    • Year and Date
      2015-05-26 – 2015-05-28
  • [Presentation] 歪変化で見たリチウムイオンの移動のその場STEM観察2015

    • Author(s)
      李 少淵, 大島 義文, 細野 英司, 周 豪慎, 菅野 了次, 高柳 邦夫
    • Organizer
      日本顕微鏡学会第71回学術講演会
    • Place of Presentation
      京都国際会館
    • Year and Date
      2015-05-13 – 2015-05-15
  • [Remarks] 東京工業大学 菅野・平山研究室

    • URL

      http://www.kanno.echem.titech.ac.jp/

URL: 

Published: 2017-01-06  

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