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2015 Fiscal Year Annual Research Report

マイクロ波を用いた非平衡触媒化学プロセスの研究

Research Project

Project/Area Number 25249113
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

和田 雄二  東京工業大学, 理工学研究科, 教授 (40182985)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2018-03-31
Keywordsマイクロ波 / 非平衡 / 局所加熱 / 電子移動 / 界面
Outline of Annual Research Achievements

接触界面における界面分極発熱現象の解明:フッ素ドープ酸化スズ透明電極上に塗布した酸化チタンペーストの特異的なマイクロ波照射下における発熱現象の機構解明を行った。接触界面における高次非線形現象の観測により、界面に生じた電気双極子がマイクロ波界面分極発熱現象の原因であることを解明した。この界面分極による発熱現象が、接触する2種の物質の仕事関数の関係から理解できることがわかり、シリカ上の白金等でもこの発熱現象が起こることを見出した。金属酸化物に担持した触媒の局所加熱への応用研究へ展開した。
粉体充填触媒層のマイクロ波加熱現象の解析:固体触媒粉体の稠密充填層に対するマイクロ波照射による加熱現象を実験的に調べ、その温度分布を電磁波分布シミュレーションと熱流シミュレーションによる連成解析により体系的に検討した。特に、触媒粒子間の接触点における電場集中と高効率発熱の解析に大きな進展があった。
電場・磁場による電子エネルギー摂動現象―分散金属表面における電子授受反応に対するマイクロ波効果の検証:マイクロ波による電子移動への効果を単純な反応系で見るために一電子移動反応に注目し、Ni金属粒子によるビオロゲン誘導体またはコバルト錯体の一電子還元反応でその検証を行った。還元電位の高い分子への電子移動に対して、マイクロ波促進効果が大きい傾向が確認でき、また、振動磁場ではなく振動電場による促進効果が確認できた。電子移動反応の活性化エネルギーとマイクロ波効果の相関を考慮して、マーカス理論により解析を行った。
電極表面電子移動反応に対するマイクロ波効果の検証: FTO電極上に酸化鉄半導体粒子を堆積させ、固定化することで電極を作成し、印加した状態で起こる水の酸化電流がマイクロ波照射下で増大する現象を発見した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

化学反応系に対するマイクロ波の特殊効果を理解するために掲げた2つの目標とも、予定していた成果以上の明確な結果を得ることができた。第1は、マイクロ波特有の物質選択的、かつ局所的な発熱現象の解明である。特に、界面加熱ならびに粒子接触点の選択加熱現象は、いままで経験的には一部で知られていた現象であるが、これらを振動電磁波の挙動として理解する基盤実験ができたのは大きな成果と考えている。これらの現象は、材料科学、触媒化学、機能化学において、マイクロ波で初めて可能となる応用技術へ展開できる。第2の成果は、電子移動反応に対するマイクロ波効果が顕著に観測できる系を拡大することに成功したことである。硫化カドミウムナノ粒子中に発生した励起電子の移動が、マイクロ波によって促進されること、アノード上における水酸化反応がマイクロ波によって促進される現象を発見したことは、今後の展開に大きな展望を与えるものである。個々の事例の数が増えてゆくことで、マイクロ波特殊効果の一般的理解への道が拓けてゆく。

Strategy for Future Research Activity

マイクロ波による局所選択的加熱現象の完全理解をするためには、1)ナノ粒子充填系中のマイクロ波の電磁場分布のシミュレーション、2)充填系内の熱流シミュレーションの双方を連成した解析の手法を開発する必要がある。これらの解析結果を実験データと比較検討することによって、局所選択的加熱現象を完全に記述することを可能とし、最終的には、固体触媒系、固固反応系のマイクロ波制御法として体系化する。固体触媒系としては、金属酸化物触媒上におけるアルカンの酸化、部分酸化反応、固固反応系としては、還元剤と金属酸化物混合系による金属精錬技術として展開する。マイクロ波による電子移動促進効果については、電極系を中心に、促進機構を理解するための研究を行う。形状と組成の明確な半導体電極を用いて、精密な実験を起ない、シミュレーションと合わせて、総合的な理解へと進める。

  • Research Products

    (28 results)

All 2016 2015

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (22 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Thiophene-based Organic Dyes Containing a Rigid and Non-Planar Donor with Secondary Electron Donors for Use in Dye-Sensitized Solar Cells2015

    • Author(s)
      Shinichiro Fuse, Ryota Takahashi, Masato M. Maitani, Yuji Wada, Tatsuo Kaiho, Hiroshi Tanaka, Takashi Takahashi
    • Journal Title

      European Journal of Organic Chemistry

      Volume: 2015 Pages: 508-517

    • DOI

      10.1002/ejoc.201501190

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Microwave assisted synthesis of high-surface area WO3 particles decorated with mosaic patterns via hydrochloric acid treatment of Bi2W2O92015

    • Author(s)
      Fuminao Kishimoto, Dai Mochizuki, Masato M. Maitani, Eiichi Suzuki, Yuji Wada
    • Journal Title

      RSC Advances

      Volume: 5 Pages: 77839-77846

    • DOI

      10.1039/C5RA15167H

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Microwave-enhanced photocatalysis on CdS quantum dots - Evidence of acceleration of photoinduced electron transfer2015

    • Author(s)
      Fuminao Kishimoto, Takashi Imai, Satoshi Fujii, Dai Mochizuki, Masato M. Maitani, Eiichi Suzuki, Yuji Wada
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 5 Pages: 11308

    • DOI

      10.1038/srep11308

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Synthesis of D-A’-π-A Dyes via One-Pot Three-Component Suzuki-Miyaura Coupling and an Evaluation of the Photovoltaic Properties for Use in DSSCs2015

    • Author(s)
      Shunsuke Irie, Shinichiro Fuse, Masato M. Maitani, Yuji Wada, Yuhei Ogomi, Shuzi Hayase, Tatsuo Kaiho, Hisashi Masui, Hiroshi Tanaka, Takashi Takahashi
    • Journal Title

      Chemistry a European Journal

      Volume: 22 Pages: 2185-2538

    • DOI

      10.1002/chem.201504277

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Rapid Synthesis of Thiophene-Based, Organic Dyes for DSSCs via a One-Pot, Four-Component Coupling Approach2015

    • Author(s)
      Keisuke Matsumura, Soichi Yoshizaki, Masato. M. Maitani, Yuji Wada, Yuhei Ogomi, Shuzi Hayase, Tatsuo Kaiho, Shinichiro Fuse, Hiroshi Tanaka, Takashi Takahashi
    • Journal Title

      Chemistry A Europian Journal

      Volume: 21 Pages: 9742-9747

    • DOI

      10.1002/chem.201500979

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic reactions enhanced under microwave-induced local thermal non-equilibrium in a core-shell, carbon-filled zeolite@zeolite2015

    • Author(s)
      Dai Mochizuki, Ryo Sasaki, Masato M. Maitani, Masaki Okamoto, Eiichi Suzuki, Yuji Wada
    • Journal Title

      J. CATAL.

      Volume: 323 Pages: 1-9

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2014.12.003

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 低温焼成酸化チタン薄膜を用いた色素増感太陽電池のマイクロ波界面加熱による高効率化2016

    • Author(s)
      米谷 真人, 佐藤 友香, 筑紫 洋平, 橿渕 耕平, 椿 俊太郎, 鈴木榮一, 和田 雄二
    • Organizer
      電気化学会第83回大会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2016-03-29 – 2016-03-31
  • [Presentation] マイクロ波照射下発光寿命測定による層状ナノゲスト空間の非平衡局所高温場の実証2016

    • Author(s)
      阿野 大史, 岸本 史直, 椿 俊太郎, 米谷 真人, 鈴木 榮一, 和田 雄二
    • Organizer
      日本化学会 第96回春季年会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [Presentation] Fe3O4触媒によるマイクロ波照射下脱水素反応2016

    • Author(s)
      阿部 恵里子, 羽石 直人, 吉村 武朗, 椿 俊太郎, 米谷 真人, 鈴木 榮一, 藤井 知, 和田 雄二
    • Organizer
      日本化学会 第96回春季年会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [Presentation] マイクロ波熱重量分析を用いた酸化銀の熱分解に対するマイクロ波効果の検討2016

    • Author(s)
      山本 将大, 羽石 直人, 吉村 武朗, 椿 俊太郎, 米谷 真人, 鈴木 榮一, 和田 雄二
    • Organizer
      日本化学会 第96回春季年会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [Presentation] 金属ニッケル粒子表面でのメチルビオロゲン還元反応に対するマイクロ波効果の電磁界強度依存性2016

    • Author(s)
      松久 将之, 岸本 史直, 阿野 大史, 椿 俊太郎, 米谷 真人, 鈴木 榮一, 和田 雄二
    • Organizer
      日本化学会 第96回春季年会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [Presentation] ヘテロポリ酸触媒の酸化触媒作用に対するマイクロ波効果2016

    • Author(s)
      早川 翔悟, 椿 俊太郎, 三谷 友彦, 上田 忠治, 藤井 知, 米谷 真人, 和田 雄二
    • Organizer
      日本化学会 第96回春季年会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      2016-03-24 – 2016-03-27
  • [Presentation] マイクロ波局所加熱現象を利用した酸化銅の炭素還元2016

    • Author(s)
      羽石直人, 椿俊太郎, 米谷真人, 鈴木榮一, 望月大, 藤井知, 和田雄二
    • Organizer
      第117回触媒討論会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2016-03-21 – 2016-03-22
  • [Presentation] 異種材料界面におけるマイクロ波吸収を用いた酸化物薄膜形成プロセス2016

    • Author(s)
      佐藤 友香, 米谷 真人, 筑紫 洋平, 椿 俊太郎, 鈴木 榮一, 和田 雄二
    • Organizer
      第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [Presentation] 金属ナノ粒子‐酸化物界面におけるマイクロ波吸収2016

    • Author(s)
      佐藤 友香, 米谷 真人, 椿 俊太郎, 鈴木 榮一, 和田 雄二
    • Organizer
      第63回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [Presentation] Microwave special effects observed for interfaces2015

    • Author(s)
      Yuji Wada
    • Organizer
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (Pacifichem 2015)
    • Place of Presentation
      Honolulu
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Precious control of the stacking pitches of alternate layered nanostructure composed of various metal oxide nanosheets2015

    • Author(s)
      Ano Taishi, Fuminao Kishimoto, Dai Mochizuki, Masato M. Maitani, Eiichi Suzuki, Yuji Wada
    • Organizer
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (Pacifichem 2015)
    • Place of Presentation
      Honolulu
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Microwave non-thermal acceleration of photoinduced electron transfer from CdS quantum dots to bipyridinium derivatives2015

    • Author(s)
      Fuminao Kishimoto, Takashi Imai, Satoshi Fujii, Dai Mochizuki, Masato Maitani, Eiichi Suzuki, Yuji Wada
    • Organizer
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (Pacifichem 2015)
    • Place of Presentation
      Honolulu
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Heterogeneous reactions induced by microwave irradiation – Significant MW effects in catalysis on carbon supported polyoxometalate cluster catalysts and core shell zeolite2015

    • Author(s)
      Shuntaro Tsubaki, Ayumu Onda, Tadaharu Ueda, Eiichi Suzuki, Dai Mochizuki, Masato M. Maitani, Yuji Wada
    • Organizer
      25th International Photovoltaic Science and Engineering Conference and Exibition, Global Photovoltaic Conference 2015
    • Place of Presentation
      Honolulu
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Enhancement of photoinduced electron transfer at the surface of CdS quantum dots by microwave irradiation2015

    • Author(s)
      Fuminao Kishimoto, Takashi Imai, Satoshi Fujii, Dai Mochizuki, Masato M. Maitani, Eiichi Suzuki, Yuji Wada
    • Organizer
      25th International Photovoltaic Science and Engineering Conference and Exibition, Global Photovoltaic Conference 2015
    • Place of Presentation
      Busan
    • Year and Date
      2015-11-18 – 2015-11-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Challenges to Harvesting NIR Region Light in Dye-sensitized Solar Cells Employing Facet Engineering as a Key2015

    • Author(s)
      Yuji Wada, Masato Maitani
    • Organizer
      25th International Photovoltaic Science and Engineering Conference and Exibition, Global Photovoltaic Conference 2015, Nov. 2015
    • Place of Presentation
      Busan
    • Year and Date
      2015-11-18 – 2015-11-20
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] マイクロ波照射下における固体反応を解析するためのマイクロ波熱重量分析法の開発2015

    • Author(s)
      山本将大, 羽石直人, 吉村武朗, ヤッパージミ, 椿俊太郎, 米谷真人, 鈴木榮一, 和田雄二
    • Organizer
      第9回日本電磁波エネルギー応用学会シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2015-11-18 – 2015-11-20
  • [Presentation] ヘテロポリ酸触媒の誘電特性の解析2015

    • Author(s)
      早川翔悟, 椿俊太郎, 三谷友彦, 上田忠治, 藤井知, 米谷真人, 鈴木榮一, 和田雄二
    • Organizer
      第9回日本電磁波エネルギー応用学会シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2015-11-18 – 2015-11-20
  • [Presentation] 磁性体触媒を用いた固定床流通式反応におけるマイクロ波効果2015

    • Author(s)
      阿部恵理子, 羽石直人, 椿俊太郎, 米谷真人, 鈴木榮一, 藤井知, 和田雄二
    • Organizer
      第9回日本電磁波エネルギー応用学会シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2015-11-18 – 2015-11-20
  • [Presentation] Co-Pi所触媒粒子形成過程へのマイクロ波効果による光触媒能の向上2015

    • Author(s)
      山田拓也, 米谷真人, 増子尚徳, 吉松公平, 大島孝仁, 大友明, 椿俊太郎, 鈴木榮一, 和田雄二
    • Organizer
      第9回日本電磁波エネルギー応用学会シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2015-11-18 – 2015-11-20
  • [Presentation] 固液系酸化反応におけるマイクロ波加熱硬化への実験的考察2015

    • Author(s)
      吉村武朗, 椿俊太郎, 米谷真人, 鈴木榮一, 和田雄二
    • Organizer
      第9回日本電磁波エネルギー応用学会シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京
    • Year and Date
      2015-11-18 – 2015-11-20
  • [Presentation] Growth control of CoPi co-catalysts on Fe2O3 by microwave interfacial heating2015

    • Author(s)
      Masato Maitani, Takuya Yamada, Hisanori Mashiko, Kohei Yoshimatsu, Takayoshi Oshima, Shuntaro Tsubaki, EIICHI SUZUKI, A. Ohtomo, Yuji Wada
    • Organizer
      The First International Symposium on Recent Progress of Energy and Environmental Photocatalysis
    • Place of Presentation
      Tokyo
    • Year and Date
      2015-09-03 – 2015-09-04
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Control of photo induced electron transfer by the precisely controlled pitches of hetero stacked structure composed of metal oxide nanosheetsstacked structure composed of metal oxide nanosheets2015

    • Author(s)
      Taishi ANO, Fuminao Kishimoto, Takayuki TERAUCHI, Dai MOCHIZUKI, Masato MAITANI, Eiichi SUZUKI, Yuji WADA
    • Organizer
      The First International Symposium on Recent Progress of Energy and Environmental Photocatalysis
    • Place of Presentation
      Tokyo
    • Year and Date
      2015-09-03 – 2015-09-04
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2017-01-06  

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