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2014 Fiscal Year Annual Research Report

高分子多層膜法による動的不均一性の計測と制御

Research Project

Project/Area Number 25287108
Research InstitutionRitsumeikan University

Principal Investigator

深尾 浩次  立命館大学, 理工学部, 教授 (50189908)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 貞包 浩一朗  立命館大学, 理工学部, 助教 (50585148)
Project Period (FY) 2013-04-01 – 2016-03-31
Keywordsガラス転移 / 積層薄膜 / α過程 / 誘電緩和 / 中性子反射率 / 界面相互作用
Outline of Annual Research Achievements

今年度の本研究の成果の概要は以下のとおりである。

1, 非晶性ポリアミド共重合体の薄膜に対して、誘電緩和測定を行い、ガラス転移ダイナミクスの膜厚依存性を調べた。とくに、電極分極のダイナミクスの交流電場中での測定により、チャージキャリアの密度と拡散係数の温度・膜厚依存性を評価することに成功した。これより、臨界膜厚以下で、チャージキャリアの並進拡散運動の低下が観測され, α過程の緩和率の膜厚依存性とは異なることがわかった。つまり、チャージキャリアの並進運動と高分子の回転拡散運動とはデカップリングしていることが示された。また、電極分極の緩和率の温度依存性はVFT則に従うことが明らかにされ、電極分極により、ガラスダイナミクスが評価できることがわかった。電極分極より評価したフラジリティの膜厚依存性は、ポリスチレン薄膜のフラジリテイの膜厚依存性は異なることがわかった。

2, PMMA積層薄膜におけるガラス転移とα過程のダイナミクスのアニール過程での特徴的な変化の原因を探るために、d-PMMAとh-PMMAの交互積層薄膜を作製し、中性子反射率測定により、界面構造の変化の直接観察を行った。さらに、同様の交互積層膜に対して、アニール過程での誘電緩和測定を行い、界面の変化に対応したα過程のダイナミクスの時間発展を調べた。中性子反射率測定により、136℃でのアニール過程で、時間の経過とともに界面のラフネスが大きくなること、さらには、d-PMMA層の膜厚は増加し、h-PMMA層の膜厚は減少することが明らかとなった。界面消滅の時間発展と誘電緩和測定によるダイナミクス変化の時間発展は十分に整合するものであることが実験的に確認された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

高分子薄膜のガラス転移の膜厚依存性の起源と考えられる表面・界面相互作用の効果を調べるために、当初予定していなかった中性子反射率測定と誘電緩和測定を組み合わせた実験的なアプローチを思い至り、その測定を可能とした。これにより、当初の目的に、より直接的にアプローチできることとなった。

Strategy for Future Research Activity

本年度の実験により、中性子反射率測定を用いることにより、PMMA交互積層膜に対して、界面構造に関する情報を十分に引き出せることが明らかとなった。今後は中性子反射率測定により得られているデータから、界面構造を評価する解析手法の改良を行い、対象としているシステムに、より適した解析方法を見出していく。そのような解析で得られた結果をもとに、更なる中性子反射率測定を行い、誘電緩和で得られている結果との整合性を導き、動的不均一性の測定と制御へと繋げていく。

Causes of Carryover

次年度使用額が生じた理由として以下の2点をあげる。
1) 当初は予定していなかった中性子反射率測定によって顕著な結果が得られたため、次年度に新たな実験を継続する必要が生じた。
2) フランスでの国際会議への追加での参加性が生じた。

Expenditure Plan for Carryover Budget

次年度使用額の用途として以下のとおり予定している。

消耗品費:60万円 (内訳、中性子回折用の試料(重水素化高分子試料)、シリコンウエファーなどの実験用消耗品)、外国旅費:35万円 (内訳、フランス・モンペリエで開催される国際研究集会(4th International workshop on dynamics in Viscous Liquids)への参加のため)、その他: 21.7万円 (内訳、国際会議参加登録費、論文投稿費・論文英文添削費など)

  • Research Products

    (17 results)

All 2015 2014

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (11 results) (of which Invited: 4 results) Book (2 results)

  • [Journal Article] Effects of Molecular Weight on the Local Deformation of Photo-Cross-linked Polymer Blends Studied by Mach-Zehnder Interferometry2014

    • Author(s)
      Qui Tran-Cong-Miyata, T. Kawamoto, Dan-Thuy Van-Pham, H. Nakanishi, T. Norisuye, K. Fukao
    • Journal Title

      Polymer Journal

      Volume: 46 Pages: 819-822

    • DOI

      10.1038/pj.2014.63

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Segmental and local dynamics of stacked thin films of poly(methyl methacrylate)2014

    • Author(s)
      T. Hayashi, K. Fukao
    • Journal Title

      Phys. Rev. E

      Volume: 89 Pages: 022602

    • DOI

      10.1103/PhysRevE.89.022602

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Lamellar/Disorder Phase Transition in a Mixture of Water/2,6-Dimethylpyridine/Antagonistic Salt2014

    • Author(s)
      K. Sadakane, H. Endo, K. Nishida, H. Seto
    • Journal Title

      Journal of Solution Chemistry

      Volume: 43 Pages: 1722-1731

    • DOI

      10.1007/s10953-014-0240-x

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Solvation dependence of valence electronic states of water diluted in organic solvents probed by soft X-ray spectroscopy2014

    • Author(s)
      T. Tokushima, Y. Horikawa, O. Takahashi, H. Arai, K. Sadakane, Y. Harada, Y. Takata, S. Shin
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 16 Pages: 10753-10761

    • DOI

      10.1039/c4cp00762j.

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Cellulose Acetate/plasticizer systems: structure2015

    • Author(s)
      D.Long, C.Y.Bao, K.Fukao, P.Sotta, C.Vergelati
    • Organizer
      10th Annual European Rheology Conference
    • Place of Presentation
      Nantes (France)
    • Year and Date
      2015-04-15
  • [Presentation] Hierarchical structures induced by antagonistic salts in a mixture of water / organic solvent2015

    • Author(s)
      Koichiro Sadakane
    • Organizer
      Soft Matter at Interfaces 2015
    • Place of Presentation
      Ringberg Castle, Tegernsee (Germany)
    • Year and Date
      2015-03-30
    • Invited
  • [Presentation] Surfactant Molecules Behaving as Surface-Inactive Agents2015

    • Author(s)
      K. Sadakane1, M. Hachiya, K. Fukao, H. Seto
    • Organizer
      The 14th Korea-Japan Meeting on Neutron Science
    • Place of Presentation
      High Energy Accelerator Research Organization, Ibaraki (Japan)
    • Year and Date
      2015-01-09
    • Invited
  • [Presentation] 高分子薄膜のガラス転移、結晶化とダイナミクス2014

    • Author(s)
      深尾浩次
    • Organizer
      先端化学・材料技術部会・コンピュータケミストリ分科会・高分子WG講演会
    • Place of Presentation
      ホテル鞠水亭、浜松 (静岡県)
    • Year and Date
      2014-11-05
    • Invited
  • [Presentation] 高分子薄膜の結晶化とガラス転移2014

    • Author(s)
      深尾浩次
    • Organizer
      第26回高分子基礎物性研究会講座「高分子結晶の基礎と応用」
    • Place of Presentation
      東京大学山上会館 (東京都)
    • Year and Date
      2014-10-09
    • Invited
  • [Presentation] Dielectric Relaxation Behavior of Thin Films of Polyamide Random Copolymers2014

    • Author(s)
      N.Taniguchi, K.Fukao, P.Sotta, D.Long
    • Organizer
      8th International Conference on Broadband Dielectric Spectroscopy and Its Applications
    • Place of Presentation
      Wilsa (Poland)
    • Year and Date
      2014-09-16
  • [Presentation] Cellulose Acetate/Plasticizer Systems: Structure2014

    • Author(s)
      C.Y.BAO, K.Fukao, P.Sotta, C.Vergelati, D. Long
    • Organizer
      Morphology and Dynamics, 8th International Conference on Broadband Dielectric Spectroscopy and Its Applications
    • Place of Presentation
      Wilsa (Poland)
    • Year and Date
      2014-09-16
  • [Presentation] Molecular dynamics of single and stacked thin polymer films2014

    • Author(s)
      K.Fukao, N.Taniguchi, T.Hayashi, P.Sotta, D.Long
    • Organizer
      8th International Conference on Broadband Dielectric Spectroscopy and Its Applications
    • Place of Presentation
      Wilsa (Poland)
    • Year and Date
      2014-09-15
  • [Presentation] Segmental and local dynamics of stacked thin films of poly(methyl methacrylate)2014

    • Author(s)
      T.Hayashi, K.Fukao
    • Organizer
      8th International Conference on Broadband Dielectric Spectroscopy and Its Applications
    • Place of Presentation
      Wilsa (Poland)
    • Year and Date
      2014-09-15
  • [Presentation] The effect of nonionic surfactants on a mixture of water/Acetonitrile2014

    • Author(s)
      M.Hachiya, K.Sadakane, K.Fukao, T.Shin
    • Organizer
      Joint EMLG-JMLG Annual Conference Rome 2014
    • Place of Presentation
      Rome (Italy)
    • Year and Date
      2014-09-11
  • [Presentation] Heterogeneous dynamics of multilayered thin polymer films2014

    • Author(s)
      Tatsuhiko Hayashi, Hirokazu Takaki, Koji Fukao
    • Organizer
      13th LAEHNWITZSEMINAR ON CALORIMETRY -Interplay between Nucleation, Crystallization, and the Glass Transition
    • Place of Presentation
      Rostock-Warnemuende (Germany)
    • Year and Date
      2014-06-15 – 2014-06-20
  • [Book] 正しい電気特性の測定、評価とデータ解釈2015

    • Author(s)
      深尾浩次
    • Total Pages
      未定
    • Publisher
      (株)技術情報協会
  • [Book] Heterogeneous dynamics of multilayered thin polymer films, Chap.9 in " Advances in Dielectrics"2014

    • Author(s)
      K. Fukao, H. Takaki, T. Hayashi
    • Total Pages
      179-212
    • Publisher
      Springer

URL: 

Published: 2016-06-01  

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