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2014 Fiscal Year Annual Research Report

構造制御による高活性鉄族ナノ合金触媒の創製

Research Project

Project/Area Number 25288030
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

山内 美穂  九州大学, カーボンニュートラル・エネルギー国際研究所, 准教授 (10372749)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2016-03-31
KeywordsFe-Coナノ合金 / フィッシャートロプシュ反応 / プロピレン / メスバウアー分光
Outline of Annual Research Achievements

これまでに、活性炭に担持された担持FexCo(100-x)触媒が、フィッシャートロプシュ反応において、高い活性を示し、さらに、高いプロピレン選択性を発現することを明らかにしている。本年度は、Fe-Co合金触媒の高い活性およびプロピレン選択性の起源を解明するために、反応後の触媒の放射光を使った粉末XRD測定およびメスバウアー分光測定を行った。粉末XRD回折測定の結果、x=100、つまり鉄のみの触媒の構造は、すべてがカーバイドに変化しており、主に、Fe2.2C, Fe5C2およびFe3Cで構成されていることが明らかとなった。Coの含有量を増加させていくと、カーバイドの組成が変化することが明らかとなった。また、プロピレンの生成量が最大となったx=50では、Fe-Co合金の含有量が最大となった。以上の結果から、CO転化率には、カーバイド相の生成が重要であり、プロピレンの生成には、Fe-Co合金相の存在が影響すると予想された。しかしながら、XRD測定では、触媒中の結晶相のみの情報しか得られないことから、他の要因については不明瞭のままである。そこで、京都大学の原子炉実験所において、Feのメスバウアースペクトの測定結果より、Co量の増加にともない、Feの酸化物を主成分とするアモルファス相が存在するようになり、x=50のところで、含有量が最大となることが明らかとなった。この結果から、Coを加えて合金にすることで、小さなFeのドメインが生成し、それがプロピレンの生成に何らかの寄与していることが推測される。粉末XRDパターンとメスバウアースペクトルの詳細な解析を行っており、結果をまとめて、科学誌上で発表する予定である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

フィッシャートロプシュ反応において高い活性を示すFe-Co合金触媒の活性要因を解明するための基礎データを取得することに成功したため

Strategy for Future Research Activity

Fe-Coナノ合金のフィッシャートロプシュ反応における活性要因を明らかにし、更なる高活性触媒の作製に挑戦する。また、Fe族ナノ合金触媒を、ORR反応などの酸素の活性化に関わる反応にも適用し、ナノ合金触媒のポテンシャルを最大現に活用テイクつもりである。

Causes of Carryover

Feナノ合金の触媒特性を調査するための実験パラメータの決定後に、測定装置を選択しする必要があったため。

Expenditure Plan for Carryover Budget

ナノ粒子の電気化学特性の評価用に電源を購入する。

  • Research Products

    (5 results)

All 2015 2014

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Open Access: 2 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (3 results) (of which Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Atomically mixed Fe-group nanoalloys: catalyst design for the selective electrooxidation of ethylene glycol to oxalic acid2015

    • Author(s)
      T. Matsumoto, M. Sadakiyo, M. L. Ooi, T. Yamamoto, S. Matsumura, K. Kato, T. Takeguchi, N. Ozawa, M. Kubo, M. Yamauchi
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: in press Pages: in press

    • DOI

      10.1039/C5CP00954E

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] CO2-Free Power Generation on an Iron Group Nanoalloy Catalyst via Selective Oxidation of Ethylene Glycol to Oxalic Acid in Alkaline Media2014

    • Author(s)
      T. Matsumoto, M. Sadakiyo, M. L. Ooi, S. Kitano, T. Yamamoto, S. Matsumura, K. Kato, T. Takeguchi, M. Yamauchi
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 4 Pages: 5620

    • DOI

      10.1038/srep05620

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Fe基ナノ合金のアンモニア雰囲気下におけるIn situ XRD観察2014

    • Author(s)
      大久保 和哉, 山内 美穂, 磯谷 桂太, 杉本 諭
    • Organizer
      分子科学討論会
    • Place of Presentation
      広島大学
    • Year and Date
      2014-09-21 – 2014-09-24
  • [Presentation] 高いフィッシャー・トロプシュ反応活性を示すFeCoナノ合金触媒の作製と構造解明2014

    • Author(s)
      山内 美穂,金野 優,佐藤 勝俊,永岡 勝俊,黒葛 真之,増田 亮,北尾 真司,瀬戸 誠,三井 隆也
    • Organizer
      分子科学討論会
    • Place of Presentation
      広島大学
    • Year and Date
      2014-09-21 – 2014-09-24
  • [Presentation] Fe-Group Nanoalloy Catalysts : Toward Realization of a Sustainable Society2014

    • Author(s)
      Miho Yamauchi
    • Organizer
      Materials for Efficient Utilization of Elements
    • Place of Presentation
      Venetia
    • Year and Date
      2014-05-17 – 2014-05-20
    • Invited

URL: 

Published: 2016-06-01  

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