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2015 Fiscal Year Annual Research Report

縦型有機発光トランジスタの開発と動作メカニズム解明

Research Project

Project/Area Number 25288113
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

中山 健一  大阪大学, 工学研究科, 教授 (20324808)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2017-03-31
Keywords有機エレクトロニクス / 有機トランジスタ / 有機EL / 発光トランジスタ
Outline of Annual Research Achievements

これまでに蛍光系および燐光系の標準的な材料を用いて発光トランジスタを実現できたことから、今年度は、有機EL用ポリマーを発光層に用いたデバイスの作製を行った。コレクタ層に、典型的な発光ポリマーであるF8BTとホール輸送層NPBを積層し、その上にp型MBOTを積層した素子を作製した。その結果、10倍以上の電流増幅と10の4乗を超えるon/off比を示しトランジスタとして動作した。さらに、増幅電流に対応した発光が観測され、その電流発光効率は0.63cd/Aであった。これは、単独のポリマーELに比べて1/8程度の効率だが、ポリマーを用いた発光MBOTを初めて動作させることに成功した。
昨年度の検討の結果より、MBOTの大気下加熱プロセスが大きな性能低下を招くことが判明したため、今年度は、加熱なしでMBOTを動作させる全く新しい素子構造として、p/n積層構造を内包するMBOTの検討を行った。コレクタ層にn型のペリレンビスイミド、エミッタ層にp型のペンタセンを組み合わせたMBOTは、これまでとは異なるメカニズムにより首尾良く動作し、さらに幸運なことに、本デバイスが大気下加熱なしで動作することを見いだした。この構造を用いて発光MBOTを作製したところ、コレクタ層内での再結合による発光を観測した。
また、根本的にMBOTの性能を向上させるために必要な、縦方向移動度の向上について引き続き検討を行った。可溶性フタロシアニンを用いて塗布成膜条件を調整することにより、face-on配向の成分が増加することを見いだし、実際、縦方向移動度として0.12cm2/Vsという高い値を観測した。このように、face-on配向により縦方向移動度を向上させる必要性は、有機太陽電池の分野でも求められるようになってきており、太陽電池を用いた材料探索、そして太陽電池用の測定手法を用いた縦方向移動度の検証も行っている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

真空蒸着膜を用いた標準的な発光MBOT構造については、蛍光材料系・燐光材料系の低分子蒸着系について素子設計の手法を確立し、有機EL単独の性能に対して妥当な発光トランジスタ特性が得られることが分かってきた。さらに、MBOT性能の発現が難しいポリマー材料を発光層に用いた素子においても、発光トランジスタ動作を実現するところまで来ている。
一方で、MBOTの作成プロセスにおいて必要不可欠な大気下加熱プロセスが予想以上に発光特性の低下を招くことが分かってきた。それに対して、真空中での制御されたベース電極酸化技術、そして今年度新たに見いだしたp/n積層構造を用いることにより、大気下加熱を回避できる可能性が示されてきている。
以上のように、「有機EL材料をMBOTに組み込む」という目的に対しては、大部分の場合に実現可能であり、素子設計の手法も確立したと言える。さらに、根本的にMBOTの性能を向上させるための、「縦方向移動度」の向上に特化した取り組みを行っており、薄膜構造の評価方法、縦方向移動度の評価方法が確立しつつある。後は、有効な分子配列制御の手法を見つける必要がある。

Strategy for Future Research Activity

今後の研究の重要な課題の一つは、駆動電圧(エミッタ・コレクタ電圧)を下げることであり、そのためには縦方向移動度の向上に加えて、界面の少ないシンプルな素子構造にすることが有効であると考えられる。そのためには、発光ポリマーをコレクタ層にダイレクトに(単層で)用いた発光MBOTの実現が望まれる。今年度、F8BTを単独コレクタ層に用いた素子の作製を試みたが、今のところ電流増幅を観測できていない。ポリマー膜は表面が平坦で電流透過に必要なベース電極構造が得られにくいことから、これまでにポリマーMBOTにおいて培った技術を投入して、ポリマー発光MBOTを実現することを目指す。
今年度新たに見いだした、p/n積層構造を用いるMBOTについては、これまでとかなり異なるメカニズムである可能性が高いことから、逆に、本系がうまくいくことで、従来のユニポーラー型MBOTで課題であった、大気下加熱問題、ポリマーで性能が出にくい、といった課題が解決されることを期待している。
また、縦方向移動度の向上による高性能化の可能性については引き続き検討を行う。このアプローチは、縦型トランジスタに限らず、有機太陽電池や有機ELの性能向上においても大きなインパクトを与える可能性が期待される。共同研究先より、face-on配向する傾向のある半導体ポリマー材料を提供していただくことになっており、さまざまな材料系、そして表面処理などの手法を用いて、縦方向移動度の向上、そしてMBOT性能の向上を目指す。

Causes of Carryover

材料費等の消耗品の使用量を、当初の予定よりも節約できたため。

Expenditure Plan for Carryover Budget

次年度に、主に消耗品などの物品費や装置の修理費として使用予定である。

  • Research Products

    (34 results)

All 2016 2015 Other

All Int'l Joint Research (2 results) Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (26 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 1 results)

  • [Int'l Joint Research] Johannes Kepler University of Linz(オーストリア)

    • Country Name
      AUSTRIA
    • Counterpart Institution
      Johannes Kepler University of Linz
  • [Int'l Joint Research] University of Naples(イタリア)

    • Country Name
      ITALY
    • Counterpart Institution
      University of Naples
  • [Journal Article] Resistor-transistor logic circuits using vertical-type organic transistors2016

    • Author(s)
      T. Agatsuma, H. Muto, and K. Nakayama
    • Journal Title

      Mol. Cryst. Liq. Cryst.

      Volume: 629 Pages: 187-192

    • DOI

      10.1080/15421406.2015.1094851

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Comparison of the carrier mobilities of annealed P3HT films using CELIV and SCLC measurements2016

    • Author(s)
      C. Katagiri and K. Nakayama
    • Journal Title

      Mol. Cryst. Liq. Cryst.

      Volume: 629 Pages: 193-199

    • DOI

      10.1080/15421406.2015.1094865

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Novel Design of Carbazole-Based Donor–Acceptor Molecules for Fullerene-Free Organic Photovoltaic Devices2016

    • Author(s)
      T. Michinobu, N. Yamada, Y. Washino, and K. Nakayama
    • Journal Title

      J. Nanosci. Nanotechnol.

      Volume: 1 Pages: 1

    • DOI

      10.1166/jnn.2015.11905

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photoprecursor approach enables preparation of well-performing bulk-heterojunction layers comprising a highly aggregating molecular semiconductor2016

    • Author(s)
      M. Suzuki, Y. Yamaguchi, K. Takahashi, K. Takahira, T. Koganezawa, S. Masuo, K. Nakayama, and H. Yamada
    • Journal Title

      ACS Appl. Mater. Interfaces

      Volume: 8 Pages: 8644-8651

    • DOI

      10.1021/acsami.6b00345

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Evaluation of semiconducting molecular thin films solution-processed via the photoprecursor approach: the case of hexyl-substituted thienoanthracenes2015

    • Author(s)
      C. Quinton, M. Suzuki, Y. Kaneshige, Y. Tatenaka, C. Katagiri, Y. Yamaguchi, D. Kuzuhara, N. Aratani, K. Nakayama, and H. Yamada
    • Journal Title

      J. Mater. Chem.

      Volume: 3 Pages: 5995-6005

    • DOI

      10.1021/acs.orglett.5b03167

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of Boron-Doped Polycyclic Aromatic Hydrocarbons by Tandem Intramolecular Electrophilic Arene Borylation2015

    • Author(s)
      F. Miyamoto, S. Nakatsuka, K. Yamada, K. Nakayama, and T. Hatakeyama
    • Journal Title

      Org. Lett.

      Volume: 17 Pages: 6158-6161

    • DOI

      10.1021/acs.orglett.5b03167

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 超分子ナノロッドを用いた有機太陽電池におけるアルキル鎖長依存性2016

    • Author(s)
      木崎陽弘, 大内隼人, 林旭, 矢貝史樹, 中山健一
    • Organizer
      第63回応用物理学会春季学術講演会、東京工業大学大岡山キャンパス(東京都、目黒区)
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス(東京都、目黒区)
    • Year and Date
      2016-03-20
  • [Presentation] 光変換前駆体法を用いた塗布積層型有機薄膜太陽電池のアニール処理2016

    • Author(s)
      高平 勝也、山口 裕二、鈴木 充朗、山田 容子、中山 健一
    • Organizer
      第63回応用物理学会春季学術講演会、東京工業大学大岡山キャンパス(東京都、目黒区)
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス(東京都、目黒区)
    • Year and Date
      2016-03-20
  • [Presentation] 熱変換型ドナーDPP-BPを用いた有機薄膜太陽電池におけるアルキル鎖長依存性2016

    • Author(s)
      熊谷 大地, 高橋 功太郎, 工藤 尚樹, 小金澤 智之, 葛原 大軌, 増尾 貞弘, 生駒 忠昭,山田 容子, 中山 健一
    • Organizer
      第63回応用物理学会春季学術講演会、東京工業大学大岡山キャンパス(東京都、目黒区)
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス(東京都、目黒区)
    • Year and Date
      2016-03-19
  • [Presentation] 光変換基を持つフラーレン誘導体を用いたBHJ型有機薄膜太陽電池2016

    • Author(s)
      大和雅樹,川ノ上貴裕,川尻和己,山口裕二,鈴木充朗,山田容子,中山健一
    • Organizer
      第63回応用物理学会春季学術講演会、東京工業大学大岡山キャンパス(東京都、目黒区)
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス(東京都、目黒区)
    • Year and Date
      2016-03-19
  • [Presentation] CT光吸収を用いた低光電圧ロス有機太陽電池の探求2016

    • Author(s)
      中山健一
    • Organizer
      第7回薄膜太陽電池セミナー、山形大学工学部(山形県、米沢市)
    • Place of Presentation
      山形大学工学部(山形県、米沢市)
    • Year and Date
      2016-03-15
    • Invited
  • [Presentation] アルキル鎖長が異なる超分子ナノロッドを用いた有機太陽電池の開発2016

    • Author(s)
      木崎陽弘, 大内隼人, 林旭, 矢貝史樹, 中山健一
    • Organizer
      第7回薄膜太陽電池セミナー、山形大学工学部(山形県、米沢市)
    • Place of Presentation
      山形大学工学部(山形県、米沢市)
    • Year and Date
      2016-03-14
  • [Presentation] 光強度変調光電流/光電圧分光法を用いた有機薄膜太陽電池の解析2016

    • Author(s)
      田中和博, 大倉達也, 片桐千帆,吉田司, 中山健一
    • Organizer
      第7回薄膜太陽電池セミナー、山形大学工学部(山形県、米沢市)
    • Place of Presentation
      山形大学工学部(山形県、米沢市)
    • Year and Date
      2016-03-14
  • [Presentation] Controlling Vertical Composition Profile in Organic Photovoltaic Active Layers through the Photoprecursor Approach2015

    • Author(s)
      Mitsuharu Suzuki, Yuji Yamaguchi, Ken-ichi Nakayama, Hiroko Yamada
    • Organizer
      2015 MRS Fall Meeting, Hynes Convention Center, Boston, USA
    • Place of Presentation
      Hynes Convention Center , Boston, MA
    • Year and Date
      2015-11-29 – 2015-12-04
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Optimizing the Morphology of Organic Bulk Heterojunction Films Using Solvent Additives in the Photoprecursor Approach2015

    • Author(s)
      Yuji Yamaguchi, Mitsuharu Suzuki, Tomoyuki Koganezawa, Hiroko Yamada, Ken-ichi Nakayama
    • Organizer
      2015 MRS Fall Meeting, Hynes Convention Center, Boston, USA
    • Place of Presentation
      Hynes Convention Center , Boston, MA
    • Year and Date
      2015-11-29 – 2015-12-04
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] オリゴチオフェン超分子ナノロッドを用いた有機太陽電池の開発2015

    • Author(s)
      木崎陽弘, 大内隼人, 林旭, 矢貝史樹, 中山健一
    • Organizer
      NAIST異分野融合ワークショップ、奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Place of Presentation
      奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Year and Date
      2015-11-28
  • [Presentation] 光変換型ドナー材料を用いた塗布積層型p-i-n太陽電池の開発2015

    • Author(s)
      高平 勝也、Cassandre Quinton、山口 裕二、鈴木 充朗、山田 容子、中山 健一
    • Organizer
      NAIST異分野融合ワークショップ、奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Place of Presentation
      奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Year and Date
      2015-11-28
  • [Presentation] 熱変換型ドナーDPP-BPを用いた有機薄膜太陽電池の作製と評価2015

    • Author(s)
      熊谷大地、高橋功太郎、葛原大軌、増尾貞弘、生駒忠昭、工藤尚樹、山田容子、中山健一
    • Organizer
      NAIST異分野融合ワークショップ、奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Place of Presentation
      奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Year and Date
      2015-11-28
  • [Presentation] 光変換基を持つフラーレン誘導体を用いた有機薄膜太陽電池の開発2015

    • Author(s)
      大和 雅樹、川ノ上 貴裕、川尻 和己、山口 裕二、鈴木 充朗、山田 容子、中山 健一
    • Organizer
      NAIST異分野融合ワークショップ、奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Place of Presentation
      奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Year and Date
      2015-11-28
  • [Presentation] CT光吸収を用いた低光電圧損失有機太陽電池の探求2015

    • Author(s)
      中山 健一
    • Organizer
      NAIST異分野融合ワークショップ、奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Place of Presentation
      奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Year and Date
      2015-11-27
  • [Presentation] 光変換法を用いた塗布型有機薄膜太陽電池素子の作製と評価2015

    • Author(s)
      山口 裕二
    • Organizer
      NAIST異分野融合ワークショップ、奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Place of Presentation
      奈良先端科学技術大学院大学(奈良県、生駒市)
    • Year and Date
      2015-11-27
  • [Presentation] Single absorber organic photovoltaic devices using intramolecular charge transfer photoabsorption process2015

    • Author(s)
      K. Nakayama, T. Okura, C. Katagiri, M. Mamada, J. Matsui, A. Masuhara, M. C. Scharber, M. S. White, C. Yumusak, P. Stadler, N. S. Sariciftci, T. Yoshida
    • Organizer
      2nd ANGEL symposium, The 100th Anniversary Hall, Yamagata University, Yonezawa, Japan
    • Place of Presentation
      山形大学百周年記念会館(山形県・米沢市)
    • Year and Date
      2015-11-04 – 2015-11-05
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Single-layered organic solar cells using intramolecular charge transfer molecules2015

    • Author(s)
      T. Okura, C. Katagiri, J. Matsui, M. C. Scharber, M. S. White, C. Yumusak, P. Stadler, N. S. Sariciftci, T. Yoshida, K. Nakayama
    • Organizer
      2nd ANGEL symposium, The 100th Anniversary Hall, Yamagata University, Yonezawa, Japan
    • Place of Presentation
      山形大学百周年記念会館(山形県・米沢市)
    • Year and Date
      2015-11-04 – 2015-11-05
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] IMVS and IMPS measurements in organic thin-film solar cells2015

    • Author(s)
      K. Tanaka, T. Okura, C. Katagiri, T. Yoshida, K. Nakayama
    • Organizer
      2nd ANGEL symposium, The 100th Anniversary Hall, Yamagata University, Yonezawa, Japan
    • Place of Presentation
      山形大学百周年記念会館(山形県・米沢市)
    • Year and Date
      2015-11-04 – 2015-11-05
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Vertical-type metal-base organic transistors using hydrogen-bonded materials as an emitter2015

    • Author(s)
      Y. Hayashi, C. Yumusak, E. D. Glowacki, N. S. Sariciftci, T. Yoshida, and K. Nakayama
    • Organizer
      2nd ANGEL symposium, The 100th Anniversary Hall, Yamagata University, Yonezawa, Japan
    • Place of Presentation
      山形大学百周年記念会館(山形県・米沢市)
    • Year and Date
      2015-11-04 – 2015-11-05
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 光変換法を用いた有機BHJ膜における溶媒添加効果2015

    • Author(s)
      山口 裕二,鈴木 充朗,小金澤 智之,山田 容子,中山 健一
    • Organizer
      第76回応用物理学会秋季学術講演会、名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Year and Date
      2015-09-15
  • [Presentation] 可溶性フタロシアニン膜の構造制御による縦方向移動度の向上と縦型トランジスタへの応用2015

    • Author(s)
      山田啓太郎, 片桐千帆, 中山健一
    • Organizer
      第76回応用物理学会秋季学術講演会、名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Year and Date
      2015-09-14
  • [Presentation] オリゴチオフェン超分子ナノロッドを用いたバルクヘテロ型有機薄膜太陽電池の開発2015

    • Author(s)
      木崎陽弘, 大内隼人, 林旭, 矢貝史樹, 中山健一
    • Organizer
      第76回応用物理学会秋季学術講演会、名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Year and Date
      2015-09-13
  • [Presentation] PEDOT:PSSをベース電極保護層として用いた塗布型MBOTの性能向上2015

    • Author(s)
      諏訪吉実, 上妻嵩季, 小賀坂直樹, 梅津公平, 中山健一
    • Organizer
      第76回応用物理学会秋季学術講演会、名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Year and Date
      2015-09-13
  • [Presentation] 光変換型半導体Ph-BADTDKを用いた塗布積層型p-i-n太陽電池2015

    • Author(s)
      高平勝也、Cassandre Quinton、山口裕二、鈴木充朗、山田容子、中山健一
    • Organizer
      第76回応用物理学会秋季学術講演会、名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知県、名古屋市)
    • Year and Date
      2015-09-13
  • [Presentation] Signal enhancement by charge injection in charge extraction by linearly increasing voltage method2015

    • Author(s)
      K. Nakayama and C. Katagiri
    • Organizer
      13th European Conference on Molecular Electronics, University of Strasbourg, Strasbourg, France
    • Place of Presentation
      University of Strasbourg, Strasbourg, France
    • Year and Date
      2015-09-01 – 2015-09-05
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Solution-processed p-i-n organic solar cells using a photoprecursor method2015

    • Author(s)
      K. Nakayama, Y. Yamaguchi, M. Suzuki, H. Yamada
    • Organizer
      7th Hybrid and Organic Photovoltaics Conference, Angelicum Conference Center, in Roma, Italy
    • Place of Presentation
      Angelicum Conference Center, in Roma, Italy
    • Year and Date
      2015-05-10 – 2015-05-13
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2017-01-06   Modified: 2017-03-16  

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