2014 Fiscal Year Annual Research Report
クラスレートハイドレートを用いた高効率・低環境負荷二酸化炭素分離技術の開発
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25289045
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| Research Institution | Keio University |
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Principal Investigator |
大村 亮 慶應義塾大学, 理工学部, 准教授 (70356666)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 二酸化炭素分離 / ハイドレート / 結晶成長 / 相平衡 / CCS |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成26年度は連続分離実験と熱力学シミュレーションを本格的に実施した．年度前半にガス組成分析系実験装置の高度化を行って速やかに連続分離実験を開始した．この装置は連続的な水とゲスト物質の供給とハイドレートの排出が可能な生成容器における気相組成とハイドレート＋水側の組成の変化を測定するために構築したものである．ハイドレートを連続的に生成させると気相のCO2濃度は低下し，ハイドレート中に高濃度にCO2が取り込まれていく，この組成の変化を計測するためにガスクロマトグラフを用いた．連続的なハイドレート生成を行いつつ，生成容器の気相組成を測定して組成の経時変化を明らかにした．またハイドレートを含むスラリーを断続的に生成容器から排出して，このハイドレートを分解させた．分解時に生じる気相の組成を測定してハイドレート側の組成変化を明らかにした．連続的ハイドレート生成実験には数日にわたる連続的な実験操作が必要であったため，安全面にも十分考慮して実験計画を立案して，研究を進めた．この連続分離実験と並行して熱力学シミュレーションも行った．熱力学シミュレーションは，多成分の天然ガスからハイドレート生成を対象として研究代表者らが系の組成変化をわずかずつ異なる平衡状態のつながりと見なし，相平衡計算を繰り返すことにより多成分多相系の連続的な組成変化を予測する理論的な手法である．熱力学シミュレーションの結果と連続分離実験との結果の照合からシミュレーションの妥当性を検証し，また実験から直接的には得ることの困難な結晶構造相転移やハイドレート側の詳細な組成の変化を解明した．
また平成26年度もCO2に適したハイドレート生成系の相平衡と結晶成長に関する実験研究を継続した．連続分離実験の結果も含めて，本研究の成果を総合的に評価しながら最適な第二ゲストガス物質の選定を進め，より有望な物質系での実験を優先させて実施した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究実績の概要に述べた通り，研究計画に従って研究を進めることができている．具体的には連続分離実験と熱力学シミュレーションの本格化，相平衡測定と結晶成長に関する実験研究の着実な継続に成功してきている．
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| Strategy for Future Research Activity |
平成27年度は昨年度に本格的に開始した連続分離実験を継続して進め，実験研究として完了させる．反応容器内でCO2，窒素，酸素等から成る混合ガスとゲスト物質液相とを物理的に低温・高圧条件で接触させてハイドレートを連続的に生成させつつ，連続的にそのハイドレートを装置下部からスラリーとして取り出し，また気相をサンプリングして容器内部の多相の組成の推移を連続的に計測する．サンプリングした気相やスラリー中のハイドレートを分解して得られた気相をガスクロマトグラフにて分析し，データを解析することで CO2分離性能の評価を行う．平成26年度の連続分離実験では液相側のゲスト物質濃度に依存してハイドレート生成の挙動が大きく異なることが明らかとなっている．平成27年度はこの点に特に留意して効率的に連続生成を継続できる条件を明らかにする．この連続分離実験と対応させて熱力学シミュレーションを実施する．熱力学シミュレーションでは前述の気体成分に加えて，液相側の成分も含めた物質収支の推移を予測する．実験データとシミュレーションの予測とを照合して，シミュレーションの有用性を検証する．シミュレーションの適用限界に注意しつつ，プラント設計に対して有用な基盤データを提供できるよう実験とは独立したシミュレーションも実施する．
CO2分離に適したゲスト物質探索のための相平衡測定とプロセス設計の基盤となるCO2含有ハイドレートの結晶成長に関する実験研究は本年度も継続して実施する．
平成25年度より実施してきた相平衡測定，結晶成長，連続分離実験と熱力学シミュレーションの結果を総合的に評価して，CO2分離に適した熱力学的条件についての結論を導く．また熱力学的条件だけでなく，生成．分解に必要な反応容器の数や分離プロセスの段数などプロセス工学的な条件も明確化してハイドレートによるCO2分離プラントの概念設計案を提示する．
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| Causes of Carryover |
本年度の場合には原油価格との関係によって実験に用いるガスの価格も大きく変動するからである．試料に用いたガスの価格が予想よりも低額であったため次年度使用額が生じることとなった．
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
上記の理由により生じた資金は高圧の可燃性ガスを長時間利用する連続分離実験の安全確保に充当して研究を加速させたい．
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Research Products
(3 results)
