2014 Fiscal Year Research-status Report
強相関化合物におけるf電子の局在・非局在転移近傍の一粒子描像に関する研究
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25400379
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| Research Institution | University of the Ryukyus |
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Principal Investigator |
眞榮平 孝裕 琉球大学, 理学部, 教授 (20372807)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 相対論的バンド計算 / f電子系 / 電子相関 / 磁性 / j-j結合 / 希土類化合物 / アクチニド化合物 / 遍歴・局在 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
価数が時間的・空間的に揺動して，2価と3価の中間の値をとるような化合物群（Ce，Sm，Eu，Ybなど）のうちEuRh_2およびEuIr_2の電子構造とフェルミ面を明らかにした．2種類の価数状態が低温で空間的に秩序して規則的に並ぶことによりエントロピーを下げることがある．これは3d電子系では電荷秩序としてよく知られる現象で，3d電子系の場合電荷秩序が起こると電子は局在化するので，系は絶縁体になる．これに対して4f電子系では，もともと伝導バンドにも多くの電子が存在しているので，価数が秩序化しても金属にとどまっている．多くのEu化合物はEuの価数が2価で安定となり，低温で磁気秩序化する．3価のEu化合物に関するフェルミ面の報告は，EuPd_3のみである．
メスバウアーの実験からEuRh_2とEuIr_2は3価であると報告されている．
EuRh_2とEuIr_2の相対論的バンド計算からフェルミレベル近傍に4f電子によるフラットなバンドが存在することと，フェルミ面はEuの4f電子とRh，Irのd電子がよく混成していることがわかった．参照物質であるLaRh_2とLaIr_2のフェルミレベル近傍の電子構造は，Rh，Irのd的なバンドであることがわかった．フェルミレベル近傍の電子構造は4物質ともよく似ていることを確認した．電子比熱係数は，EuRh_2とEuIr_2がそれぞれ 9.07，6.15 mJ/K(2) mol と通常金属よりは少し大きな値を示した．RhとIrの価電子の成分はRhは4d(8) 5s，Irは5d(9)と異なるがフェルミ面の形状はよく似ており，参照物質ともに連結したフェルミ面が存在していることを確認した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
昨年度の研究成果のうち，次の2つの成果が基礎となっていたため研究が順調に進んだ大きな要因だと考えます．
Eu化合物に対する相対論的バンド計算において，精度良くエネルギー固有値を安定して電子状態を決定することがわかっていたこと．f電子が局在性を示す化合物に対する従来のアプローチである第1原理バンド計算法では，LDA+Uに代表されるようにパラメーターを導入し実験結果の説明を行うため，完全な第1原理計算法としては不満が残る．そこで，f電子がフェルミレベル近傍に存在しない原子を仮想原子として第1原理計算を行う新たな方法がうまくいったこと．この新しい解析方法は，実験から得られるパラメーターを必要とせず第1原理計算できるので結果的に解析の時間が大幅に短縮された．さらに実験とは独立して，理論のみで議論・解析できるので，その点においても研究が順調に進んだ大きな要因だと考えます．
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| Strategy for Future Research Activity |
引き続き，単体Ceに対する相変化に伴う4f電子の局在性と遍歴性について解析を進める．さらに，新たに開発した仮想原子を用いた解析方法が，局在性を示す他のf電子化合物に対しても有効かどうか検証を進める．
有効性が確認されれば，その新しい解析方法を用いて局在性を示す化合物群に適用し，系統的に，遍歴と局在の2重性について明らかにする．
また，アクチノイド化合物群に対するバンド計算も実行し，5f電子の局在性と遍歴性についても解析を進め，4f電子と5f電子の違いによる理解を目指す．
最終目標としては，f電子の局在性と遍歴性の拮抗に起因した特異な現象の統一的描像への到達を目指す．
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| Causes of Carryover |
当初計画では，可視化ソフトウェア（50万円）に使用予定であったが，これまでの研究成果の進展により新たに解析専用の数値計算用ワークステーションを導入する予定が生じているので，1年遅らせて，その予算を利用して，今年度中に，解析用ワークステーションを導入する予定である．
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
物品費として解析用ワークステーションに50万円．消耗品としては，ソフトウェア類に10万円，データ保存用の周辺機器や記録媒体に10万円を計上している．旅費としては，日本物理学会や国内研究会の出席に30万を計上している．その他として，論文印刷費や会議の参加登録費などに20万を計上している．
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