2015 Fiscal Year Annual Research Report
酵素触媒反応の原動力となる金属活性種と量子化学計算の新展開
| Project/Area Number |
25410071
|
|---|
| Research Institution | Kyushu University |
|---|
Principal Investigator |
塩田 淑仁 九州大学, 先導物質化学研究所, 准教授 (70335991)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
|
| Keywords | 触媒 / 量子化学計算 / 遷移状態 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
酵素触媒反応の原動力となる金属活性種の電子構造およびその反応性について探索するため、量子化学計算による理論研究を展開した。遷移金属元素は、触媒では活性点として、生体内では酵素の活性中心として、高い選択性や温和な条件で反応をコントロールし、極めて高効率で物質の変換を行っている。このように遷移金属元素は微量ながら、触媒や酵素の活性点できわめて重要な役割を果たしている。それらの反応は一見すると単純な反応であっても複雑な素反応の組み合わせで進行していると考えられている。そのため、反応機構を明らかにするためには、素反応レベルでの理解を欠かすことができない。しかし,優れた実験手法を用いたとしてもその反応機構を実験的手法のみで完全に解明することは困難であり、理論化学、特に量子化学計算のサポートが必要とされている。
遷移金属錯体に触媒される化学反応の解析を行い、その反応機構を明らかにした。特に理論計算により酸素活性化の機構を中心に研究した。実験研究者とも活発に共同研究を行い、その成果を論文、学会にて発表した。平成２７年度は１０報の原著論文ならびに５回の学会発表をおこなった。
|
-
-
-
-
[Journal Article] Synthesis and Structure of a Water-soluble μ-η1:η1-N2 Dinuclear RuII Complex with a Polyamine Ligand2016
Author(s)
Yoshimoto, K.; Yatabe T.; Matsumoto, M.; Robertson, A.; Nakai, H.; Tanaka, H.; Kamachi, K.; Shiota, Y.; Yoshizawa, K.; Asazawa, K. Tanaka, H.; Ogo, S.
-
Journal Title
Chem. Lett.
Volume: 45
Pages: 149-151
DOI
Peer Reviewed
-
[Journal Article] A new family of anionic FeIII spin crossover complexes featuring a weak-field N2O4 coordination octahedron2016
Author(s)
Takahashi, K.; Kawamukai, K.; Okai, M.; Mochida, T.; Sakurai, T.; Ohta, H.; Yamamoto, T.; Einaga, Y.; Shiota, Y.; Yoshizawa, K.
-
Journal Title
Chem. Eur. J.
Volume: 22
Pages: 1253-1257
DOI
Peer Reviewed
-
[Journal Article] Homogeneous Photocatalytic Water Oxidation with a Dinuclear CoIII-Pyridylmethylamine Complex2016
Author(s)
Ishizuka, T.; Watanabe, A.; Kotani, H.; Hong, D.; Satonaka, K.; Wada, T.; Shiota, Y.; Yoshizawa, K.; Ohara, K.; Yamaguchi, K.; Kato, S.; Fukuzumi, S.; Kojima, T.
-
Journal Title
Inorg. Chem.
Volume: 55
Pages: 1154-1164
DOI
Peer Reviewed
-
-
[Journal Article] Assembling an alkyl rotor to access abrupt and reversible crystalline deformation of a cobalt(II) complex2015
Author(s)
Su S.-Q.; Kamachi, T.; Yao, A.-S.; Huang, Y.-G.; Shiota, Y.; Yoshizawa, K.; Azuma, N.; Miyazaki, Y.; Nakano, M.; Maruta, G.; Takeda, S.; Kang, S.; Kanegawa, S.; Sato, O.
-
Journal Title
Nature Commun.
Volume: 6
Pages: 8810
DOI
Peer Reviewed
-
-
-
[Journal Article] Cis -1,2-Aminohydroxylation of Alkenes Involving a Catalytic Cycle of Osmium(III) and Osmium(V) Centers: OsV(O)(NHTs) Active Oxidant with a Macrocyclic Tetradentate Ligand,2015
Author(s)
Sugimoto, H; Mikami, A.; Kai, K.; Sajith, P. K.; Shiota, Y.; Yoshizawa, K.; Asano, K.; Suzuki, T. Itoh, S.
-
Journal Title
Inorg. Chem.
Volume: 54
Pages: 7073-7082
DOI
Peer Reviewed
-
-
-
-
-
[Journal Article] A Ferromagnetically Coupled Fe42 Cyanide-Bridged Nanocage,2015
Author(s)
Kang, S.; Zheng, H.; Liu, T.; Hamachi, K.; Kanegawa, S.; Sugimoto, K.; Shiota, Y.; Hayami, S.; Mito, M.; Nakamura, T.; Baker, M. L.; Nojiri, H.; Yoshizawa, K.; C. Duan, C.; Sato, O.
-
Journal Title
Nature Commun
Volume: 6
Pages: 5955/1-6
DOI
Peer Reviewed
-
-
-
-
-
-
-
-
