2014 Fiscal Year Research-status Report
実験室系XAFSおよび紫外可視吸収スペクトル同時測定装置の開発と触媒反応への応用
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25410156
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| Research Institution | Fukuoka University |
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Principal Investigator |
栗崎 敏 福岡大学, 理学部, 准教授 (20268973)
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2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 紫外可視吸収スペクトル / XAFSスペクトル / 溶存構造 / 金属錯体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は実験室において各種金属錯体を用いた触媒反応中に、X線吸収スペクトル(XAFS) および紫外可視吸収スペクトル測定が可能となる新規装置開発を行うことを目的としている。以前の科研費（平成22年度～24年度、基盤研究C）で開発した実験室系in-situ XAFSスペクトル測定装置に新たに外部光源とマルチチャンネル分光光度計を組み込み各種化学反応中の金属錯体のXAFSスペクトルと紫外可視吸収スペクトルを同時に測定し反応溶液中の金属錯体の溶存構造解析を行う。
本年度は実験室系in-situ XAFSスペクトル測定装置に組み込むマルチチャンネル分光光度計および外部光源の購入を行った。また、購入後、光源ユニット、マルチチャンネル分光光度計や光ファイバーなどの動作確認を行い、予定していた性能が得られることを確認した。その後、我々が作製した装置で紫外可視吸収スペクトルを測定可能となるように溶液試料セル部分に光ファイバー等を接続するための改造の設計を行った。
前年度に合成した銅錯体を用いて、紫外可視吸収スペクトルおよびポテンショメトリーの測定から、溶存錯体種の数や銅(II)イオンと配位子の組成比の検討を行った。さらに、合成した各種銅錯体を触媒として用いてBNPPの加水分解反応を行い合成した銅錯体の触媒能を明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
昨年度はマルチチャンネル分光光度計の購入計画を初年度から次年度に変更したため、装置開発が遅れ当初の予定よりやや遅れる結果となった。今年度はマルチチャンネル分光光度計と光源の購入を行い装置開発に必要なすべての機器の確保が完了した。その後購入したマルチチャンネル分光光度計と光源を用いて予備測定を行ったところ、当初計画した性能が得られていることを確認した。また、試料の銅錯体の合成は9から12員環の環サイズを持つトリアザ環配位子を用いて行い、得られた銅錯体を用いてBNPPの加水分解反応を紫外可視分光光度法を用いて測定し、各銅錯体の触媒能の決定を行った。合成した銅錯体は単結晶が得られたものから順次結晶構造解析を行い、触媒能と構造との相関について検討を行った。
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| Strategy for Future Research Activity |
来年度は、我々が開発した装置の最終調整を行い初めに遷移金属の水和錯体を用いてXAFSスペクトルと紫外可視吸収スペクトルの測定を行うことで今回開発した装置の性能確認を行う。また、放射光施設や市販の紫外可視分光光度計で得られた結果と我々の作製した装置で測定した結果を比較検討し、我々の装置の性能について検討を行う。得られた結果が、不十分な場合は、試料周りに配置した光源や検出器の位置などを見直し、良好なスペクトルが得られるように設計の変更を行っていく。我々の装置は試料周りに十分な空間を有しており、容易に試料周りの配置が組み替え可能になっている。また、測定に最適な濃度やセルの厚みなどの基礎データの収集を行う。解析に十分耐えうるデータが得られるようになったら、本装置を用い触媒反応中の金属錯体のXAFSスペクトルおよび紫外可視吸収スペクトルの同時測定を行う。
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| Causes of Carryover |
当初の予定では初年度にマルチチャンネル分光光度計を購入予定であったが2年度に購入することになったため、その支払いの最終金額が確定するのが少し遅た。そのため人件費や物品費として計画していた費用の支払いを控えていたために約3万円程度の次年度使用額が生じた
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
生じた次年度使用額は物品費や人件費として今年度の補助金と併せて使用する
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