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2014 Fiscal Year Research-status Report

照明応用高輝度LEDに適した蛍光体単結晶の開発

Research Project

Project/Area Number 25420308
Research InstitutionNational Institute for Materials Science

Principal Investigator

島村 清史  独立行政法人物質・材料研究機構, 光・電子材料ユニット, グループリーダー (90271965)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) ビジョラ ガルシア  独立行政法人物質・材料研究機構, 光・電子材料ユニット, 主任研究員 (90421411)
Project Period (FY) 2013-04-01 – 2016-03-31
Keywords高輝度白色LED/LD / 蛍光体 / 単結晶 / 量子効率
Outline of Annual Research Achievements

高輝度化に適した樹脂フリーの白色LED/LDを実現するため、YAG(Y3Al5O12)系単結晶蛍光体を提案している。初年度はCe:YAG単結晶に着目したが、今年度はCe:(Y1-xLux)3Al5O12(YLuAG)に着目し、当該目的に関する検証を行った。実用性を考えた場合、色の制御が重要であり、YのLuによる置換効果を検討した。
(1)Ce:YLuAG単結晶の育成: Czochralski法を用い、Lu濃度が異なる直径約2cm、長さ約12cmの単結晶を育成した。Lu濃度を測定し、Lu濃度と格子定数の関係を調べた。YLuAGにおいてYとLuは全率固溶し、その格子定数はVegard則により直線的に変化することが分かった。
(2)発光スペクトルの変化:Lu濃度の変化による格子定数が直線的に変化することに対応し、発光のピーク波長も直線的に530nmから500nmへ、緑色シフトすることがわかった。
(3)優れた温度特性の実証:量子効率とその温度依存性を測定した。測定には育成したCe:LuAG単結晶と、比較用蛍光体として、現在最も優れるとされるセラミックス粉末Ce:LuAG蛍光体を用いた。粉末蛍光体の場合、室温での量子効率がCe:YAGよりも低く、かつ200℃程度を超える温度では著しく低下し、300℃においては約15%の低下を示した。それに対しCe:LuAG単結晶蛍光体は、室温でCe:YAG単結晶と同等であるのみでなく、300℃まで全く温度依存性を示さなかった。
(4)演色性の向上: Ce:YLuAG単結晶の発光スペクトルを用い、白色化のシミュレーションを行った。励起光源にはLEDとLDの両方を用いた。双方において、赤色蛍光体を追加することでRaが95を超えることが可能であることが分かった。Ce:YLuAGは発光ピークを緑側に持つため、赤色の追加で綺麗なRGB白色が達成できることが分かった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

最も大きな理由は、前年度のCe:YAGに引き続き、Ce:LuAGにおいても、製作した蛍光体単結晶が、現在最も優れるとされるセラミックス粉末蛍光体よりも高い量子効率を示したのみでなく、室温から300℃までの測定範囲内において、量子効率が全く低下せず、温度依存性を示さなかったことである。更に驚くべきは、Ce:LuAG単結晶とCe:YAG単結晶の特性に差異が無かったことである。これは、完全に、従来の蛍光体の常識を覆すものである。蛍光体において演色性の向上は重要な課題であり、これまでCe:LuAG粉末蛍光体も研究が進められてきたが、従来品の量子効率は室温でCe:YAGよりも悪く、温度特性も更に悪かった。粉末蛍光体の分野においては、この量子効率の温度依存性、温度上昇による著しい量子効率の低下が大問題となってきていた。特に高輝度化が本格的に要求される昨今の白色LEDにおいては高輝度化によるデバイスの温度上昇は避けられず、この問題が更に大きくなってきていた。ところがこの問題の解決の糸口が見つからず、ほぼ解決不可能な問題との認識がされつつあった。そのため本研究で開発した材料、示された特性は、文字通り蛍光体分野におけるブレークスルーの達成といえるであろう。

Strategy for Future Research Activity

Ce:YAG単結晶、Ce:YLuAG単結晶、Ce:LuAG単結晶、いずれも従来の常識を覆す特性を示した。今後は更なる発光効率の改善をめざし、どこまで改善が可能かを見極める必要がある。Ce濃度をあまり上げすぎれば単結晶が得られなくなるので、Ce濃度と発光効率の改善点などを見極めることが必要である。更に演色性を向上した材料の発光特性の温度依存性、入力パワーと温度上昇や効率の依存性なども調べる必要がある。同時に、量産化、低コスト化を見据えた単結晶の大型化も必要であり、パッケージングに適した材料製作のための加工技術開発も必要であろう。今後はこれらに関する検討も進めていく。

  • Research Products

    (24 results)

All 2015 2014 2013 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (13 results) (of which Invited: 7 results) Remarks (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (8 results) (of which Overseas: 3 results)

  • [Journal Article] Ce:(Y1-xLux )3Al5O12 single-crystal phosphor plates for high-brightness white LEDs/LDs with high-color rendering (Ra > 90) and temperature stability2014

    • Author(s)
      Stelian Arjoca, Encarnacion G Villora, Daisuke Inomata, Kazuo Aoki, Yoshiyuki Sugahara and Kiyoshi Shimamura
    • Journal Title

      Mat. Res. Exp.

      Volume: 1 Pages: 025041

    • DOI

      10.1088/2053-1591/1/2/025041

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] β-Ga2O3 and single-crystal phosphors for high-brightness white LEDs & LDs, and β-Ga2O3 potential for next generation of power devices2014

    • Author(s)
      E.G.Villora, S.Arjoca, K.Shimamura, D.Inomata and K. Aoki
    • Journal Title

      Proceedings of SPIE Photonic West

      Volume: 8787U Pages: 1-12

    • DOI

      10.1117/12.2039305

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Yellow-Green phosphors based on Ce:(Y,Lu)AG single-crystals for high-brightness / high-power white LEDs & LDs2015

    • Author(s)
      E. G Villora, S. Arjoca and K. Shimamura
    • Organizer
      MCARE2015
    • Place of Presentation
      Jeju Korea
    • Year and Date
      2015-02-24 – 2015-02-27
    • Invited
  • [Presentation] Garnet singke crystals for efficient phosphor and optical isolator applications2015

    • Author(s)
      K.Shimamura, and E.G.Villora
    • Organizer
      39th International Conference and Expo on Advanced Ceramics and Composites
    • Place of Presentation
      Florida, USA
    • Year and Date
      2015-01-25 – 2015-01-30
    • Invited
  • [Presentation] Temperature dependence of single-crystal phosphors for high-brightness/high-power white LEDs/LDs2014

    • Author(s)
      Stelian Arjoca, Encarnacion G Villora, Daisuke Inomata, Kazuo Aoki, Yoshiyuki Sugahara and Kiyoshi Shimamura
    • Organizer
      Japan Electronic Materials Society (JEMS) Conference
    • Place of Presentation
      Tokyo
    • Year and Date
      2014-11-13
  • [Presentation] NOVEL SINGLE CRYSTALS FOR EFFICIENT OPTICAL ISOLATOR AND PHOSPHORS APPLICATION2014

    • Author(s)
      K. Shimamura and E. G. Villora
    • Organizer
      2014ISCGCT
    • Place of Presentation
      Wonju Korea
    • Year and Date
      2014-11-12 – 2014-11-14
    • Invited
  • [Presentation] Temperature dependence of emission in Ce:YAG single-crystal phosphors for HB wLEDs2014

    • Author(s)
      Stelian Arjoca, Encarnacion G Villora, Daisuke Inomata, Kazuo Aoki, Yoshiyuki Sugahara and Kiyoshi Shimamura
    • Organizer
      NCCG-14 (Japan National Conference for Crystal Growth)
    • Place of Presentation
      Tokyo
    • Year and Date
      2014-11-06
  • [Presentation] Garnet single crystals for efficient optical isolator and phosphor application2014

    • Author(s)
      K. Shimamura, E.G. Villora and S. Arjoca
    • Organizer
      The 4th NIMS-UR1Workshop 2014
    • Place of Presentation
      Tsukuba, Japan
    • Year and Date
      2014-10-27 – 2014-10-29
    • Invited
  • [Presentation] Single Crystal Phosphors for High-Brightness White LEDs and LDs2014

    • Author(s)
      K. Shimamura, E.G. Villora, S. Arjoca, D. Inomata, K.Aoki, J. Hayashi
    • Organizer
      MS&T14
    • Place of Presentation
      Pittsburgh, USA
    • Year and Date
      2014-10-12 – 2014-10-16
  • [Presentation] High-brightness and high color rendering index white LEDs/LDs based on Ce:(Y,Lu)AG single-crystal phosphors2014

    • Author(s)
      Stelian Arjoca, Encarnacion G Villora, Daisuke Inomata, Kazuo Aoki, Yoshiyuki Sugahara and Kiyoshi Shimamura
    • Organizer
      The Electrochemical Society of Japan
    • Place of Presentation
      Sapporo
    • Year and Date
      2014-09-27
  • [Presentation] Single Crystal Phosphors for High-Brightness White LEDs and LDs2014

    • Author(s)
      K.Shimamura, E.G.Villora, S.Arjoca, D.Inomata,K.Aoki,and J.hayashi
    • Organizer
      The 17th International Conference on Luminescence
    • Place of Presentation
      Walclaw Poland
    • Year and Date
      2014-07-13 – 2014-07-18
    • Invited
  • [Presentation] Ce:(Y1-xLux)3Al5O12 SHINGLE CRYSTAL PHOSPHORS FOR HIGH-BRIGHTNESS WHITE LEDS2014

    • Author(s)
      K.Shimamura, E.G.Villira, S.Arjoca, D.Inomata, K.Aoki, and J.Hayashi
    • Organizer
      The 14th International Balkan Workshop on Applied Physics
    • Place of Presentation
      Constanta, Romania
    • Year and Date
      2014-07-02 – 2014-07-04
    • Invited
  • [Presentation] High-brightness and high color rendering white LEDs/LDs based on Ce:(Y1-xLux)3Al5O12 single-crystal phosphor plates2014

    • Author(s)
      Stelian Arjoca, Encarnacion G Villora, Daisuke Inomata, Kazuo Aoki, Yoshiyuki Sugahara and Kiyoshi Shimamura
    • Organizer
      STAC-8 (The Eighth International Conference on the Science and Technology for Advanced Ceramics)
    • Place of Presentation
      Yokohama
    • Year and Date
      2014-06-27
  • [Presentation] Bulk single crystal growth of oxides and fluorides for optical applications2014

    • Author(s)
      K. Shimamura, and E. G. Villora
    • Organizer
      CIMTEC 2014/ 13th International Ceramics Congress
    • Place of Presentation
      Tuscany, Italy
    • Year and Date
      2014-06-08 – 2014-06-20
    • Invited
  • [Presentation] High-brightness and high color rendering white LEDs/LDs based on Ce:(Y1-xLux)3Al5O12 single-crystal phosphor plates2014

    • Author(s)
      Stelian Arjoca, Encarnacion G Villora, Daisuke Inomata, Kazuo Aoki, Yoshiyuki Sugahara and Kiyoshi Shimamura
    • Organizer
      Materials Science Society of Japan Annual Meeting
    • Place of Presentation
      Tokyo
    • Year and Date
      2014-06-06
  • [Remarks] 蛍光体単結晶

    • URL

      http://www.nims.go.jp/group/oscg/research/YAG.html

  • [Patent(Industrial Property Rights)] YAG単結晶の製造方法2014

    • Inventor(s)
      島村清史、E.G.Villora、東海林利男、福岡昭弘、林潤一他
    • Industrial Property Rights Holder
      島村清史、E.G.Villora、東海林利男、福岡昭弘、林潤一他
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2014-109581
    • Filing Date
      2014-05-27
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 蛍光体及び発光装置2014

    • Inventor(s)
      島村清史、E.G.Villora、渡邊誠、猪俣大介、青木和夫
    • Industrial Property Rights Holder
      島村清史、E.G.Villora、渡邊誠、猪俣大介、青木和夫
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2014-191774
    • Filing Date
      2014-09-19
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 単結晶蛍光体及び発光装置2014

    • Inventor(s)
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、新井祐輔、青木和夫他
    • Industrial Property Rights Holder
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、新井祐輔、青木和夫他
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2014-189952
    • Filing Date
      2014-09-18
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 発光装置2014

    • Inventor(s)
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、佐野広明、青木和夫他
    • Industrial Property Rights Holder
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、佐野広明、青木和夫他
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2014/71057
    • Filing Date
      2014-08-08
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 単結晶蛍光体及び発光装置2014

    • Inventor(s)
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、新井祐輔、青木和夫他
    • Industrial Property Rights Holder
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、新井祐輔、青木和夫他
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2014/078105
    • Filing Date
      2014-10-22
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 単結晶蛍光体及び発光装置2014

    • Inventor(s)
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、青木和夫
    • Industrial Property Rights Holder
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、青木和夫
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2014/77843
    • Filing Date
      2014-10-20
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 単結晶蛍光体及び発光装置2013

    • Inventor(s)
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、新井祐輔、青木和夫他
    • Industrial Property Rights Holder
      島村清史、E.G.Villora、猪股大介、新井祐輔、青木和夫他
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      5620562
    • Filing Date
      2013-10-23
    • Acquisition Date
      2014-09-26
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 蛍光体及びその製造方法、並びに発光装置2013

    • Inventor(s)
      島村清史、E.G.Villora、渡邊誠、猪俣大介、青木和夫
    • Industrial Property Rights Holder
      島村清史、E.G.Villora、渡邊誠、猪俣大介、青木和夫
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      5649202
    • Filing Date
      2013-04-18
    • Acquisition Date
      2014-11-21

URL: 

Published: 2016-05-27  

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