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2015 Fiscal Year Annual Research Report

超高性能鉛カルコゲナイド系バルク体熱電材料の創製

Research Project

Project/Area Number 25420699
Research InstitutionNational Institute of Advanced Industrial Science and Technology

Principal Investigator

太田 道広  国立研究開発法人産業技術総合研究所, 省エネルギー研究部門, 主任研究員 (50443172)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2016-03-31
Keywords熱電材料 / 未利用熱エネルギーの活用 / パナスコピック形態制御 / カルコゲナイド / ナノ構造制御 / 配向制御 / 熱電変換デバイス / 金属物性・材料
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、鉛カルコゲナイド(PbX (X: S, Se, Te))系バルク体において、原子配置(結晶)、ナノ、マイクロ、ミリ構造の各階層の形態を制御(パナスコピック形態制御)することで、熱電特性の大幅改善と熱電発電モジュールの開発を目指している。最終年度の本年度は、PbTeにおいてナノ構造とミリ構造の制御を実施した。さらに、毒性元素Pbを使用しない環境に調和した新規カルコゲナイド系熱電材料の開発も実施した。
まず、n型のPbTeの開発を実施した。PbTeに、n型のドーパントとしてヨウ化鉛PbI2を添加した。作製したPbTe-0.2%PbI2の試料を、透過型電子顕微鏡を用いて観察したところ、Pbの欠陥が集合した5 nm程度のナノ構造の形成が明らかとなった。PbTe-PbI2は熱電材料として相応しい低い格子熱伝導率を示すが、このナノ構造がフォノンを効果的に散乱していることがその要因の一つであると考えられる。熱電性能指数ZTは、750 Kで非常に高い値1.4に達した。
続いて、n型には本研究で開発したPbTe-0.2% PbI2を、p型には従来材料のPbTe-2% Mg-4% Naを熱電材料として用いて、ミリレベルの熱電変換モジュールを作製した。本モジュールの特徴は、PbTe系熱電素子と銅電極の接合に、高温側には銀ペーストを、低温側では半田を用いたことである。これらの部材を用いることで、高温で安定的に発電することが期待される。実際に、低温283 K、高温873 Kの条件で、発電することを実証した。
最後に、銅Cuと硫黄Sからなる低毒性熱電材料の開発を実施した。化学組成Cu26Ta2Sn6S32において、670 KでZT = 0.8を達成した。上記PbTe-0.2%PbI2のZT = 1.2には及ばないものの、Pbを使用しないで、このZT = 0.8を達成したことは評価に値する。

  • Research Products

    (22 results)

All 2016 2015

All Journal Article (8 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 6 results,  Acknowledgement Compliant: 8 results) Presentation (14 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Power Generation from Nanostructured PbTe-based Thermoelectrics: Comprehensive Development from Materials to Modules2016

    • Author(s)
      Xiaokai HU, Priyanka JOOD, Michihiro OHTA, Masaru KUNII, Kazuo NAGASE, Hirotaka NISHIATE, Mercouri G. KANATZIDIS, Atsushi YAMAMOTO
    • Journal Title

      Energy & Environmental Science

      Volume: 9 Pages: 517-529

    • DOI

      10.1039/C5EE02979A

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 古くて新しい鉛テルライド系熱電材料:ナノ構造化がもたらす驚異の性能2016

    • Author(s)
      太田 道広
    • Journal Title

      金属

      Volume: 86 Pages: 213-220

    • Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 熱電変換モジュールの高効率化と低毒性化: ナノ構造の形成と元素代替が切り開く実用への道2016

    • Author(s)
      太田 道広
    • Journal Title

      クリーンエネルギー

      Volume: 285 Pages: 15-21

    • Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Tuning the Charge Carrier Density in the Thermoelectric Colusite2016

    • Author(s)
      Fiseong S. KIM, Koichiro SUEKUNI, Hirotaka NISHIATE, Michihiro OHTA, Hiromi I. TANAKA, Toshiro TAKABATAKE
    • Journal Title

      Journal of Applied Physics

      Volume: 119 Pages: 175105:1-5

    • DOI

      10.1063/1.4948475

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 熱電変換材料として魅力的な人工硫化銅鉱物とそれを用いた発電モジュールの開発2015

    • Author(s)
      末國 晃一郎、高畠 敏郎、太田 道広、山本 淳
    • Journal Title

      まてりあ

      Volume: 54 Pages: 335-338

    • DOI

      10.2320/materia.54.335

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Enhanced Average Thermoelectric Figure of Merit of n-type PbTe1-xIx-MgTe2015

    • Author(s)
      Priyanka JOOD, Michihiro OHTA, Masaru KUNII, Xiaokai HU, Hirotaka NISHIATE, Atsushi YAMAMOTO, Mercouri G. KANATZIDIS
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry C

      Volume: 3 Pages: 10401-10408

    • DOI

      10.1039/C5TC01652E

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 階層構造化によるカルコゲナイド系熱電材料の高効率化:テルライドから硫化物へ2015

    • Author(s)
      太田 道広
    • Journal Title

      日本金属学会誌

      Volume: 79 Pages: 538-547

    • DOI

      10.2320/jinstmet.JA201513

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Nanostructural and Microstructural Ordering and Thermoelectric Property Tuning in Misfit Layered Sulfide [(LaS)x]1.14NbS22015

    • Author(s)
      Priyanka JOOD, Michihiro OHTA, Oleg I. LEBEDEV, David BERTHEBAUD
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 27 Pages: 7719-7728

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.5b03365

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Some Principles of Figure of Merit Enhancement in Thermoelectric Solid Solutions Based on Gd and Dy Sulfides2016

    • Author(s)
      Aleksandr V. SOTONICOV, Vladimir V. BAKOVETS, Michihiro OHTA, Priyanka JOOD
    • Organizer
      Japan-Russia Joint Seminar "Advanced Materials Synthesis Process and Nanostructure"
    • Place of Presentation
      ホテル華乃湯(宮城県・仙台市)
    • Year and Date
      2016-03-18 – 2016-03-19
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Preparation of Higher Manganese Silicide Sintered Compacts Using Reactive Sintering and Their Thermoelectric Properties2015

    • Author(s)
      Hiroyuki KONDO, Shinji HIRAI, Michihiro OHTA
    • Organizer
      2015 MRS Fall Meeting & Exhibit
    • Place of Presentation
      ボストン(アメリカ)
    • Year and Date
      2015-11-29 – 2015-12-04
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Sulfide and Telluride-based Thermoelectrics: Comprehensive Development from Materials to Modules2015

    • Author(s)
      Michihiro OHTA
    • Organizer
      14th International Union of Materials Research Societies-International Conference on Advanced Materials (IUMRS-ICAM2015)
    • Place of Presentation
      済州(韓国)
    • Year and Date
      2015-10-25 – 2015-10-29
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Telluride and Sulfide-based Thermoelectrics: From Materials to Modules2015

    • Author(s)
      Michihiro OHTA, Priyanka JOOD, Xiaokai HU, Mercouri G. KANATZIDIS, Koichiro SUEKUNI, Toshiro TAKABATAKE, Atsushi YAMAMOTO
    • Organizer
      Reunion Thermoelectricite in Caen
    • Place of Presentation
      Caen(フランス)
    • Year and Date
      2015-10-13 – 2015-10-14
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ナノ構造化による高性能 PbTe 熱電材料の開発とモジュール化2015

    • Author(s)
      太田 道広、HU, Xiaokai、JOOD, Priyanka、國井 勝、長瀬 和夫、西当 弘隆、KANATZIDIS, Mercouri G.、山本 淳
    • Organizer
      公益社団法人日本金属学会 2015年秋期(第157回)講演大会
    • Place of Presentation
      九州大学伊都キャンパス(福岡県福岡市)
    • Year and Date
      2015-09-16 – 2015-09-18
  • [Presentation] 反応焼結法により作製した高マンガンシリサイド焼結体の熱電特性2015

    • Author(s)
      近藤 宏之、平井 伸治、太田 道広、葛谷 俊博
    • Organizer
      資源・素材2015(松山):平成27年度資源・素材関係学協会合同秋季大会
    • Place of Presentation
      愛媛大学城北キャンパス(愛媛県松山市)
    • Year and Date
      2015-09-08 – 2015-09-10
  • [Presentation] テトラヘドライト系熱電素子の開発2015

    • Author(s)
      相原 誠、太田 道広、菊池 祐太、HU Xiaokai、山本 淳、末國 晃一郎、高畠 敏郎
    • Organizer
      一般社団法人日本熱電学会第十二回学術講演会(TSJ2015)
    • Place of Presentation
      九州大学筑紫地区(福岡県春日市)
    • Year and Date
      2015-09-07 – 2015-09-08
  • [Presentation] 硫化鉱物コルーサイトCu26V2Sn6S32のキャリア密度制御2015

    • Author(s)
      金 輝成、末國 晃一郎、田中 博己、高畠 敏郎、西当 弘隆、太田 道広
    • Organizer
      一般社団法人日本熱電学会第十二回学術講演会(TSJ2015)
    • Place of Presentation
      九州大学筑紫地区(福岡県春日市)
    • Year and Date
      2015-09-07 – 2015-09-08
  • [Presentation] 環境調和性の向上したコルーサイト熱電材料の開発2015

    • Author(s)
      菊池 祐太、太田 道広、國井 勝、相原 誠、山本 淳、末國 晃一郎、高畠 敏郎
    • Organizer
      一般社団法人日本熱電学会第十二回学術講演会(TSJ2015)
    • Place of Presentation
      九州大学筑紫地区(福岡県春日市)
    • Year and Date
      2015-09-07 – 2015-09-08
  • [Presentation] 高い効率を示すナノ構造化PbTeバルク材料とモジュール2015

    • Author(s)
      太田 道広、JOOD, Priyanka、HU, Xiaokai、國井 勝、長瀬 和夫、西当 弘隆、山本 淳、KANATZIDIS, Mercouri G.
    • Organizer
      一般社団法人日本熱電学会第十二回学術講演会(TSJ2015)
    • Place of Presentation
      九州大学筑紫地区(福岡県春日市)
    • Year and Date
      2015-09-07 – 2015-09-08
  • [Presentation] Sulfides: Environment-Friendly and Cost-Effective Thermoelectric Materials2015

    • Author(s)
      Michihiro OHTA, Priyanka JOOD, Shinji HIRAI, Koichiro SUEKUNI
    • Organizer
      23rd Annual International Conference on Composites/Nano Engineering (ICCE-23)
    • Place of Presentation
      成都(中国)
    • Year and Date
      2015-07-12 – 2015-07-18
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Thermoelectric Conversion Efficiency of Sulfide Mineral-based Single Legs2015

    • Author(s)
      Yuta KIKUCHI, Makoto AIHARA, Xiaokai HU, Atsushi YAMAMOTO, Michihiro OHTA, Koichiro SUEKUNI, Toshiro TAKABATAKE
    • Organizer
      34th Annual International Conference on Thermoelectrics and 13th European Conference on Thermoelectrics (ICT&ECT2015)
    • Place of Presentation
      ドレスデン(ドイツ)
    • Year and Date
      2015-06-28 – 2015-07-02
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] High-performance Thermoelectric Modules Based on Nanostructured PbTe2015

    • Author(s)
      Michihiro OHTA, Xiaokai HU, Priyanka JOOD, Masaru KUNII, Kazuo NAGASE, Hirotaka NISHIATE, Mercouri G. KANATZIDIS, Atsushi YAMAMOTO
    • Organizer
      34th Annual International Conference on Thermoelectrics and 13th European Conference on Thermoelectrics (ICT&ECT2015)
    • Place of Presentation
      ドレスデン(ドイツ)
    • Year and Date
      2015-06-28 – 2015-07-02
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthetic Colusite Cu26V2Sn6S32: High-performance Thermoelectric Mineral2015

    • Author(s)
      Koichiro SUEKUNI, Fiseong S. KIM, Hirotaka NISHIATE, Michihiro OHTA, Hiromi I. TANAKA, Toshiro TAKABATAKE
    • Organizer
      34th Annual International Conference on Thermoelectrics and 13th European Conference on Thermoelectrics (ICT&ECT2015)
    • Place of Presentation
      ドレスデン(ドイツ)
    • Year and Date
      2015-06-28 – 2015-07-02
    • Int'l Joint Research

URL: 

Published: 2017-01-06  

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