2015 Fiscal Year Research-status Report
アクティブ捕集による大気中オゾン及び反応生成物質の簡便・同時測定法の開発
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25502005
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| Research Institution | Asia Center for Air Pollution Research |
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Principal Investigator |
佐藤 啓市 一般財団法人日本環境衛生センターアジア大気汚染研究センター, 情報管理部, 上席研究員 (00391110)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
武 直子 一般財団法人日本環境衛生センターアジア大気汚染研究センター, 大気圏研究部, 上席研究員 (00633679)
大泉 毅 一般財団法人日本環境衛生センターアジア大気汚染研究センター, 大気圏研究部, 客員研究員 (10450800)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 対流圏オゾン / 窒素酸化物 / 揮発性有機化合物 / 粒子状物質 / アクティブ捕集 / 多成分測定 / フィルターパック |
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| Outline of Annual Research Achievements |
曝露チャンバーを用い、吸引流量、グリセリン含浸濃度、ろ紙の厚さの条件を変え、二酸化窒素を含む多成分測定条件を検討した。流量0.5L/min、グリセリン含浸濃度5%以上、厚さ0.38mmのガラス繊維ろ紙を用いたときに、1段で90%以上の二酸化窒素を捕集できることが示された。この条件でオゾン捕集用ろ紙と組み合わせたときの、アーティファクトの検討を行った。前段に二酸化窒素捕集用ろ紙を設置したときには、ほぼ全てのオゾンが前段で捕集された。従って、多成分測定を行うためには、粒子状物質、二酸化窒素、オゾンの順で試料捕集する必要のあることが明らかになった。オゾン捕集用ろ紙に含浸している亜硝酸ナトリウム含浸ろ紙が、二酸化窒素測定に及ぼすアーティファクトは1～4ppb程であり、このアーティファクトは炭酸ナトリウム含浸ろ紙を用いることで除去できることが確かめられた。更に、炭酸ナトリウム含浸ろ紙による二酸化窒素の消失量についても調べた。最大で1ppb程度の二酸化窒素が消失される可能性のあるデータが得られ、遠隔地のような二酸化窒素濃度が低い地域での測定において、この消失による二酸化窒素過小評価の影響が大きい可能性があり、今後の検証が必要である。
自動測定器とフィルターパックの並行測定の結果から、気象条件が測定値に与える影響について考察した。相対湿度70%以上の条件下では自動測定器とフィルターパック法の相関が非常に良く、90%以上のオゾン、二酸化窒素を捕集できていた。これは、相対湿度が高いほど捕集効率が良くなるという曝露チャンバー実験の結果と整合性の取れる結果となった。気温との相関については、オゾン、二酸化窒素について顕著な相関が見られなかったが、平均気温が30℃近くなるような極度に気温が高い条件では、ろ紙上の亜硝酸イオンが硝酸イオンに酸化され、捕集効率が100%を大幅に超える傾向が見られた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成25年度～27年度の研究でオゾン、二酸化窒素の試料ガスを、アクティブ型捕集器（フィルターパック）が設置された曝露チャンバーに導入し、大気測定のための最適条件を決定した。平成25年度に行った検討結果では、同一の捕集用ろ紙を4段直列に繋ぐことが必要であったので、多成分同時測定を行うための測定法の改善を平成26年度～平成27年度に実施した。更に最適化された測定条件下で、オゾン、二酸化窒素についても自動測定器との並行測定により、測定妥当性および気象条件の影響を検討した。相対湿度が極端に低く、気温が極端に高い条件を除いて、両者の測定値が良好に一致し、オゾン、二酸化窒素、粒子状物質の多成分同時測定法が実大気測定に適応できることを実証した。これらの成果は第57回大気環境学会年会等で学会発表を行い、室内実験の結果については国際学術誌に投稿する予定である。また、関連研究についても学術誌に発表を行っており、着実な研究成果を挙げている。
一方、炭酸ナトリウム含浸ろ紙による二酸化窒素の消失のアーティファクトが最大で1ppb程度起こりうる結果が得られた。遠隔地のような二酸化窒素濃度が低い地域での測定において、このアーティファクトによる二酸化窒素測定値の過小評価が大きい可能性が考えられるので、今後の検証および改善対策が必要である。また、自動測定器との野外並行測定による本研究で開発した方法の実証実験については、これまで新潟県の郊外地点で行ったのみであるが、研究分担者及び連携研究者との間で並行測定の準備が進められており、平成27年度に最適化した測定条件下で、北海道及び新潟県の都市地点、遠隔地点の測定所において平成28年夏季～冬季に実施する予定である。
以上の状況を鑑みて、本研究は研究目的に照らして、概ね順調に進展していると言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成27年度の研究でオゾンおよび二酸化窒素の曝露チャンバー実験を行ったところ、更に捕集条件を改良することが出来た。大気自動測定機との並行測定による妥当性評価を行い、実大気測定への適応性を結論付けるために、平成28年度に事業期間を延長して研究を実施する。
最適化された捕集条件を用いて、アクティブ型捕集器(フィルターパック)による多成分測定の野外実証実験を行う。試料捕集は、粒子状物質、オゾン、二酸化窒素、揮発性有機化合物の順に行う。最適化したアクティブ型捕集器(フィルターパック)、測定値の比較参照のための市販のパッシブ型捕集器、並びにオゾン、二酸化窒素、揮発性有機化合物の自動測定機を、寒冷地として北海道、温暖地として新潟県内の観測地点に設置して平成28年夏季～冬季にかけて長期の並行モニタリングを行う。人体健康の影響評価に資する観点から国設札幌酸性雨測定局(都市地域)、国設新潟巻酸性雨測定局(郊外地域)を、生態系影響の評価に資する観点から、国設利尻酸性雨測定局(遠隔地域)、八海山展望台(森林地域)においてモニタリングを実施する。気象条件が測定値に与える影響を検討するために、並行測定は各月で1週間連続実施する。 パッシブ型捕集器は1週間平均値、フィルターパック、自動測定機は24時間平均値を、大気中濃度測定値の評価に用いる。
各測定値の時間変動、相関プロットの一致性により大気濃度測定の妥当性を評価する。得られた並行測定の結果から、気象条件による捕集効率影響の考察を行う。また、遠隔地点のような二酸化窒素濃度が低い地域での測定において、炭酸ナトリウム含浸ろ紙による二酸化窒素消失のアーティファクトの影響が大きい可能性が考えられるので、この影響を並行測定により検証する。室内実験によりアーティファクト改善の方策を見出すことが出来れば、適宜野外測定により効果を検証する。
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| Causes of Carryover |
平成27年度は二酸化窒素捕集の最適条件を決定する曝露チャンバー実験と野外並行測定を実施したが、これらの研究に必要な器材の一部は、平成26年度以前に購入したものを活用することができた。平成27年度予算では、試料分析に必要な消耗品、データ解析用PCの購入、学会発表、研究打ち合わせ旅費に使用した。
また、平成27年度までにオゾンおよび二酸化窒素ガスの捕集条件検討実験を行ったところ、更に改良することが出来た。得られた条件で実大気測定に適応するためには、様々な地点、気象環境における大気自動測定機との並行測定による妥当性評価が必要である。
野外並行モニタリングに必要な自動流路切り替え装置、流量コントローラー、ポンプ等の購入および試料捕集の外注に相応の経費が必要となるため、平成27年度までに交付された予算の一部を平成28年度に使用する必要が生じた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
オゾン、二酸化窒素、揮発性有機化合物との自動測定機との長期の並行モニタリングを実施するにあたって、フィルターパック一式（約40万円）、自動流路切り替え装置（約30万円）、流量コントローラー2台（約40万円）、大気吸引ポンプ2台（約10万円）、試料捕集フィルター（約10万円）等の器材の購入、採取試料を新潟まで輸送するための送料（約5万円）、試料捕集外注費（約10万円）に用いる。また、アクティブ捕集試料の分析のために、試薬（約5万円）、ガス（約5万円）、分析機器消耗品（約15万円）の経費を充てる。
研究期間後半では、研究成果の取りまとめのための、学会発表（約20万円）、論文投稿費（約10万円）等に用いる。
その他の必要な物品については、平成27年度までに購入した物品を使用する。
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