2014 Fiscal Year Annual Research Report
金属クラスターの成長に伴う表面プラズモン共鳴の発現過程
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25620017
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
寺嵜 亨 九州大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (60222147)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2015-03-31
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| Keywords | 金属クラスター / 銀 / 吸収スペクトル / 光解離 / 電子遷移 / 光学応答 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
昨年度に行った銀クラスター正イオン8～14量体の光解離スペクトル測定で、このサイズ領域では電子の集団励起はまだ発現せず、分子的な描像が確認された。本年度は、さらに大きなサイズの測定に挑み、35量体までを実験した。これら大きなサイズを実験するために、クラスターの生成条件を探索し、効率よく搬送するためにイオンガイドの交流電場の振幅と周波数を調整した。イオンガイドの駆動周波数が特に重要であることを見出し、大きなサイズほど低周波数に設定してイオン強度を上げることができた。
こうして285～335 nmの波長域で光解離実験を行ったところ、15量体以上では１光子吸収では解離せず、２光子吸収を経て解離することを突き止めた。そのため、これら大きなサイズ領域では、２光子解離スペクトルを測定した。一般に、２光子目の吸収は波長によって顕著な構造を示さないと予想されるため、２光子解離スペクトルの構造も主に基底状態から第１励起状態への遷移の特徴を捉えているものと考えている。
測定の結果、20量体程度までは、スペクトルにいくつかのピークが見られ、しかも100 Kに冷却すると先鋭になる挙動が見られた。これらは、14量体以下と同様に、分子的な挙動と言える。一方、25～35量体のスペクトルは、吸収の中心がおよそ310 nm、線幅が約25 nmの、幅広く顕著な構造のないほぼ同一の形状になることが見出された。ナノメートルサイズの銀微粒子の表面プラズモン共鳴に由来する吸収スペクトルと比較すると、小さなクラスターからナノ粒子へのちょうど過渡状態と捉えることができることが分かった。このように、一電子励起から集団励起への変化に特徴的な注目すべき電子遷移スペクトルを得る成果を上げた。
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