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2014 Fiscal Year Annual Research Report

光EFISHG法による積層有機ELの界面トラップキャリア分布とEL輝度劣化の研究

Research Project

Project/Area Number 25709022
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

田口 大  東京工業大学, 理工学研究科, 助教 (00531873)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2017-03-31
Keywords解析・評価 / 電子・電気材料 / 誘電体物性 / 電子デバイス・機器 / 長寿命化 / 界面 / 分極 / 絶縁体物性
Outline of Annual Research Achievements

本課題では、研究代表者が世界に先駆けて実現したEFISHG測定による積層型有機EL素子のキャリア挙動の直接評価系を拡張し、トラップエネルギーの評価も実現するために発展させるものである。2年目である平成26年度は、初年度に拡張したEFISHG測定系を用いて、有機EL素子(IZO/a-NPD/Alq3/Al構造)を作製してEL発光中にトラップキャリアが発生する過程および、トラップしたキャリアのエネルギー深さの評価を行った。これにより、EL発光中にa-NPD/Alq3界面に正孔が蓄積することはこれまでの研究で我々が明らかにしていたが、蓄積したホールはΔE=0.1 eVオーダーの見かけのエネルギー深さにトラップされており、-100℃以下に冷却すると外部回路を短絡しても凍結されたままで脱トラップせず、トラップキャリアがa-NPD層およびAlq3層に空間電荷を発生したままの状態となることを今回初めて実証した。このことから、熱刺激の方法で一定速度(5K/min)の昇温でトラップキャリアを解放する過程をEFISHG法により直接評価し、トラップエネルギー深さの評価を実現した。また、トラップキャリアの素子面内での空間的な分布を可視化できる評価系へ拡張するために顕微光学系を組み込み、EFISHG画像の撮影から蓄積キャリアの分布を直接可視化する手法を実現した(評価範囲: 直径1 mm,分解能<100 μm)。これにより、n型有機半導体であるフラーレンとポリイミドの2層構造からなる電子蓄積型の素子では、作製直後には素子面内で均一に電界が形成していることに対し、絶縁破壊の直前までに100 μm程度の領域で顕著に電子の蓄積が増大し、その後実際の絶縁破壊に至るというプロセスを実験から明らかにすることができた。本手法の分解能は高倍率の対物レンズを用いることでさらに向上可能である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の目的は、積層型有機ELの輝度劣化を引き起こすトラップ準位のエネルギ構造を光学的に評価する手法を確立し、その上で、EFISHG法による有機膜積層界面でのトラップキャリア挙動の評価と組み合わせ、有機ELの輝度劣化現象を実空間的なキャリア挙動(発光面内の空間分解能1 micro m)とエネルギ空間での界面トラップ準位密度(検出精度1012/cm2.eV)の両面から分析する、新しい劣化分析手法を実現することである。
2年目である平成26年度は、前年までに拡張したEFISHG光学系を用いて、トラップキャリアのエネルギー深さの評価を実施し、有機EL素子(IZO/a-NPD/Alq3/Al)がEL発光するためにa-NPD/Alq3界面に蓄積する正孔のエネルギー深さの直接評価を初めて実現した。計画に従い、さらに本手法に顕微光学技術を組み込むことで素子面内のキャリア蓄積を画像として撮影できるよう拡張を行った。これにより、高感度CCDおよび対物レンズの組み合わせで10 sの撮影時間でキャリア分布の連続撮影を実現した。また、本手法で評価可能な界面トラップ準位密度として、当初目標とした10^12 /cm2のトラップキャリア電荷密度を現在の評価系(ナノ秒レーザーを使用)で実現した。EFISHG光はレーザーのパルス幅に反比例して検出精度を向上できるため、フェムト秒レーザーなどの短パルスレーザーを用いた場合の検出精度向上を検討できる段階にある。

Strategy for Future Research Activity

研究計画に従い、トラップエネルギー準位の評価および顕微光学系の導入によりトラップキャリアのイメージングを可能としたEFISHG評価系を用いて有機ELのトラップキャリアの評価を進める。これにより、有機EL輝度劣化現象としてn乗則に従う輝度劣化とExp型の輝度劣化を初年度に確立したフィルタリング法により峻別した上で、EFISHG法により直接可視化したトラップキャリア挙動との関係を明確化して議論する。

  • Research Products

    (36 results)

All 2015 2014 Other

All Journal Article (9 results) (of which Peer Reviewed: 9 results,  Acknowledgement Compliant: 4 results) Presentation (25 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] 電界誘起光第2次高調波法による有機半導体のキャリヤー挙動の解析技術2015

    • Author(s)
      田口大、間中孝彰、岩本光正
    • Journal Title

      光学

      Volume: 44 Pages: 111-118

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Charge injection and accumulation in organic light-emitting diode with PEDOT:PSS anode2015

    • Author(s)
      Martin Weis, Takako Otsuka, Dai Taguchi, Takaaki Manaka and Mitsumasa Iwamoto
    • Journal Title

      Journal of Applied Physics

      Volume: 117 Pages: 155503/1-7

    • DOI

      10.1063/1.4918556

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Analysis of carrier behaviors in double-layer organic devices by displacement current measurement and electric-field-induced optical second-harmonic generation measurement2015

    • Author(s)
      Taishi Noma, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Journal Title

      IEICE Transaction on Electronics

      Volume: E98-C Pages: 86-90

    • DOI

      10.1587/transele.E98.C.86

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Probing of electric field distribution and carrier behavior in double-layer organic light-emitting diodes by a novel microscopic electric-field-induced optical second-harmonic generation measurement system2014

    • Author(s)
      Atsuo Sadakata, Ryota Yano, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto,
    • Journal Title

      Transactions of the Materials Research Society of Japan

      Volume: 39 Pages: 443-446

    • DOI

      10.14723/tmrsj.39.443

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Probing and modeling of carrier motion in organic devices by electric-field-induced optical second-harmonic generation2014

    • Author(s)
      Mitsumasa Iwamoto, Takaaki Manaka, Dai Taguchi
    • Journal Title

      Japanese Journal of Applied Physics

      Volume: 53 Pages: 100101/1-11

    • DOI

      10.7567/JJAP.53.100101

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Analysis of carrier transport and carrier trapping in organic diodes with polyimide-6,13-Bis(triisopropylsilylethynyl)pentacene double-layer by charge modulation spectroscopy and optical second harmonic generation measurement2014

    • Author(s)
      Eunju Lim, Dai Taguchi, Mitsumasa Iwamoto
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 105 Pages: 073301/1-5

    • DOI

      10.1063/1.4893760

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Study of stress biasing effect observed in C-V characteristics of ITO/PI/TIPS-pentacene/Au diodes by electric field induced optical second harmonic generation2014

    • Author(s)
      Eunju Lim, Dai Taguchi, Mitsumasa Iwamoto,
    • Journal Title

      Organic Electronics

      Volume: 15 Pages: 3590-3594

    • DOI

      10.1016/j.orgel.2014.09.044

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Investigation of carrier transit motion in PCDTBT by optical SHG technique2014

    • Author(s)
      Zubair Ahmad, Shahino Mah Abdllah, Dai Taguchi, Khaulah Sulaiman, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Journal Title

      Laser Physics

      Volume: 24 Pages: 105701/1-5

    • DOI

      10.1088/1054-660X/24/10/105701

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Modified Maxwell Wagner model analysis on charging and discharging in TIPS-pentacene diode by optical second harmonic generation measurement2014

    • Author(s)
      Eunju Lim, Dai Taguchi, Mitsumasa Iwamoto
    • Journal Title

      Current Applied Physics

      Volume: 14 Pages: 1156-1159

    • DOI

      10.1016/j.cap.2014.06.011

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] EFISHG顕微法による有機素子(IZO/polyimide/C60/Al)の絶縁破壊前駆現象の観察2015

    • Author(s)
      田口大,間中孝彰, 岩本光正
    • Organizer
      2015年春季 第62回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川県平塚市, 東海大学・湘南キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-14 – 2015-03-14
  • [Presentation] 電界誘起光第二次高調波発生法による2層積層(IZO/PMMA/a-NPD/Au)有機ダイオード素子の電界分布と電気伝導機構の解析2015

    • Author(s)
      西翔平,田口大,間中孝彰, 岩本光正,
    • Organizer
      2015年春季 第62回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川県平塚市, 東海大学・湘南キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-14 – 2015-03-14
  • [Presentation] 過渡電流測定及び電界誘起光第二次高調波測定によるMIS構造中の有機半導体層のキャリア移動度評価2015

    • Author(s)
      中村大二郎, 貞方敦雄,田口大,間中孝彰, 岩本光正,
    • Organizer
      2015年春季 第62回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川県平塚市, 東海大学・湘南キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-14 – 2015-03-14
  • [Presentation] 熱刺激電流(TSC)‐EFISHG同時測定によるIZO/polyimide/pentacene/Au素子のキャリアトラップ評価2015

    • Author(s)
      田口大, 細川英機,間中孝彰, 岩本光正,
    • Organizer
      2015年春季 第62回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川県平塚市, 東海大学・湘南キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-12 – 2015-03-12
  • [Presentation] 導電性高分子材料PEDOT:PSSを用いた二層積層有機ELのキャリア挙動解析2015

    • Author(s)
      大塚貴子,貞方敦雄,田口大,間中孝彰,岩本光正,
    • Organizer
      2015年春季 第62回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川県平塚市, 東海大学・湘南キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-12 – 2015-03-12
  • [Presentation] 電界誘起光第2次高調波測定を用いたバルクへテロ型太陽電池のPEDOT:PSS層への2次ドーピングの評価2015

    • Author(s)
      三和健人,田口大,間中孝彰, 岩本光正,
    • Organizer
      2015年春季 第62回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川県平塚市, 東海大学・湘南キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-12 – 2015-03-12
  • [Presentation] EFISHGおよびLBIC測定による二層積層有機EL素子内のキャリア挙動解析2015

    • Author(s)
      貞方敦雄,田口大,間中孝彰,岩本光正
    • Organizer
      2015年春季 第62回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      神奈川県平塚市, 東海大学・湘南キャンパス
    • Year and Date
      2015-03-11 – 2015-03-11
  • [Presentation] Visualizing pre-electrical breakdown electric-field distribution in organic double-layer diodes by electric-field-induced optical second-harmonic generation measurement2014

    • Author(s)
      Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 11th international conference on nano-molecular electronics (ICNME2014)
    • Place of Presentation
      Kobe International Conference Center (Kobe, Japan)
    • Year and Date
      2014-12-18 – 2014-12-18
  • [Presentation] Observation of charge trapping mechanism on organic diodes by charge modulation spectroscopy and electric field induced second harmonic generation2014

    • Author(s)
      Moonjeon Bok, Eunju Lim, Dai Taguchi, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 11th international conference on nano-molecular electronics (ICNME2014)
    • Place of Presentation
      Kobe International Conference Center (Kobe, Japan)
    • Year and Date
      2014-12-18 – 2014-12-18
  • [Presentation] Determination of carrier mobility of C60 layer in ITO/PI/C60/Al using displacement current and electric-field-induced optical second-harmonic generation2014

    • Author(s)
      Daijiro Nakamura, Atsuo Sadakata, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 11th international conference on nano-molecular electronics (ICNME2014)
    • Place of Presentation
      Kobe International Conference Center (Kobe, Japan)
    • Year and Date
      2014-12-18 – 2014-12-18
  • [Presentation] Study of electrical conduction mechanism of organic double-layer diode using electric field induced optical second harmonic generation measurement2014

    • Author(s)
      Shohei Nishi, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 11th international conference on nano-molecular electronics (ICNME2014)
    • Place of Presentation
      Kobe International Conference Center (Kobe, Japan)
    • Year and Date
      2014-12-18 – 2014-12-18
  • [Presentation] A novel system for microscopic measurement of two-dimensional electric field and current density distributions2014

    • Author(s)
      Atsuo Sadakata, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 11th international conference on nano-molecular electronics (ICNME2014)
    • Place of Presentation
      Kobe International Conference Center (Kobe, Japan)
    • Year and Date
      2014-12-18 – 2014-12-18
  • [Presentation] Effect of PEDOT:PSS hole transport layer on carrier transport in P3HT:PC70BM OSCs2014

    • Author(s)
      Kento Miwa, Dai Taguchi, Martin Weis, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 11th international conference on nano-molecular electronics (ICNME2014)
    • Place of Presentation
      Kobe International Conference Center (Kobe, Japan)
    • Year and Date
      2014-12-18 – 2014-12-18
  • [Presentation] Study of impact of pentacene interface layer in ITO/a-NPD/Alq3/Al OLEDs by time-resolved electric-field-induced optical second-harmonic generation measurement2014

    • Author(s)
      Yoshiaki Oda, Atsuo Sadakata, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 11th international conference on nano-molecular electronics (ICNME2014)2014年12月17日
    • Place of Presentation
      Kobe International Conference Center (Kobe, Japan)
    • Year and Date
      2014-12-17 – 2014-12-17
  • [Presentation] Study of carrier transport mechanism of organic devices by charge modulation spectroscopy and electric-field-induced optical second-harmonic generation measurement2014

    • Author(s)
      Moonjeoung Bok, Dai Taguchi, Mitsumasa Iwamoto, Eunju Lim
    • Organizer
      The 17th International symposium on the physics of semiconductors and applications (ISPSA2014)
    • Place of Presentation
      Ramada Plaza Hotel (Jeju, Korea)
    • Year and Date
      2014-12-10 – 2014-12-10
  • [Presentation] Analysis of double-layer organic light-emitting diodes by microscopic electric-field-induced optical second-harmonic generation measurement2014

    • Author(s)
      Atsuo Sadakata, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 14th Internaitonal Discussion & Conference on Nano Interface Controlled Electronic Devices (IDC-NICE 2014)
    • Place of Presentation
      Samcheonggak (Seoul, Korea)
    • Year and Date
      2014-10-09 – 2014-10-09
  • [Presentation] 熱刺激電界誘起光第2次高調波発生測定によるIZO/a-NPD/Alq3/Al積層型有機EL素子中に蓄積するホールのエネルギ準位の測定2014

    • Author(s)
      田口大,間中孝彰,岩本光正
    • Organizer
      2014年秋季 第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      北海道札幌市, 北海道大学・札幌キャンパス
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-18
  • [Presentation] 軸対称偏光レーザー顕微電界誘起光第二次高調波発生測定法による有機EL素子の電界分布、界面電荷分布、発光強度分布の評価2014

    • Author(s)
      貞方敦雄,田口大,間中孝彰,岩本光正
    • Organizer
      2014年秋季 第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      北海道札幌市, 北海道大学・札幌キャンパス
    • Year and Date
      2014-09-18 – 2014-09-18
  • [Presentation] 電界誘起光第二次高調波発生法によるIZO/PMMA/α-NPD/Auの電界分布測定と電気伝導機構の解析2014

    • Author(s)
      西翔平,田口大,間中孝彰,岩本光正
    • Organizer
      2014年秋季 第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      北海道札幌市, 北海道大学・札幌キャンパス
    • Year and Date
      2014-09-17 – 2014-09-17
  • [Presentation] 過渡電流測定法及び電界誘起光第二次高調波発生法によるITO/Polyimide/C60/Alのキャリア挙動の評価とMaxwell-Wagner効果モデルによる解析2014

    • Author(s)
      中村大二郎,貞方敦雄,田口大,間中孝彰,岩本光正
    • Organizer
      2014年秋季 第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      北海道札幌市, 北海道大学・札幌キャンパス
    • Year and Date
      2014-09-17 – 2014-09-17
  • [Presentation] Measurement of thermal carrier de-trapping in double-layer organic light-emitting diodes by electric-field-induced optical second-harmonic generation2014

    • Author(s)
      Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      2014 International Conference on Solid State Devices and Materials (SSDM2014)
    • Place of Presentation
      Tsukuba International Congress Center (Ibaraki, Japan)
    • Year and Date
      2014-09-11 – 2014-09-11
  • [Presentation] Probing three-step charging in layered organic light-emitting diodes by using electric-field-induced second-harmonic generation2014

    • Author(s)
      Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      15th International conference on organized molecular films (ICOMF15-LB15)
    • Place of Presentation
      International Convention Center (Jeju, Korea)
    • Year and Date
      2014-07-09 – 2014-07-09
  • [Presentation] Direct Probing of Photo Illumination Effect in Pentacene/Poly-(vinylidene-trifluoroethylene) Double-layer Capacitor by Electric-field-induced Optical Second-Harmonic Generation Measurement2014

    • Author(s)
      Zhe Min Shi, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, and Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 8th International Symposium on Organic Molecular Electronics (ISOME2014)
    • Place of Presentation
      Tokyo Univeristy of Agriculture and Technology, Koganei Campus (Tokyo, Japan)
    • Year and Date
      2014-05-16 – 2014-05-16
  • [Presentation] Analyzing lifetime of a-NPD/Alq3 organic light-emitting diode by using filtering technique2014

    • Author(s)
      Ryo Nakamoto, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 8th International Symposium on Organic Molecular Electronics (ISOME2014)
    • Place of Presentation
      Tokyo Univeristy of Agriculture and Technology, Koganei Campus (Tokyo, Japan)
    • Year and Date
      2014-05-15 – 2014-05-15
  • [Presentation] Analysis of carrier behaviors in double layer organic devices by using displacement displacement current measurement and optical EFISHG measurement2014

    • Author(s)
      Taishi Noma, Dai Taguchi, Takaaki Manaka, and Mitsumasa Iwamoto
    • Organizer
      The 8th International Symposium on Organic Molecular Electronics (ISOME2014)
    • Place of Presentation
      Tokyo Univeristy of Agriculture and Technology, Koganei Campus (Tokyo, Japan)
    • Year and Date
      2014-05-15 – 2014-05-15
  • [Book] 熱刺激電流による電気電子材料評価-基礎と応用-2014

    • Author(s)
      岩本光正、田口大
    • Total Pages
      182
    • Publisher
      コロナ社
  • [Remarks] 東京工業大学リサーチリポジトリ

    • URL

      http://t2r2.star.titech.ac.jp/

URL: 

Published: 2016-06-01  

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