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2013 Fiscal Year Research-status Report

NMRとバルク測定による高純度単層カーボンナノチューブの基底状態の解明

Research Project

Project/Area Number 25800201
Research Category

Grant-in-Aid for Young Scientists (B)

Research InstitutionTokyo Metropolitan University

Principal Investigator

中井 祐介  首都大学東京, 理工学研究科, 助教 (90596842)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2015-03-31
Keywords単層カーボンナノチューブ / NMR / ゼーベック係数 / 磁化率
Research Abstract

本年度は以下のような進展があった。
(1)未分離の単層カーボンナノチューブ(SWCNT)試料(金属型:半導体型 = 1 : 2の割合で含む)は、ゼーベック係数が小さいことが知られていた。密度勾配超遠心法によって精製した高純度半導体型SWCNT薄膜において、実用化されている熱電材料であるBi-Te系に匹敵する大きなゼーベック係数を示すことを明らかにした。第一原理シミュレーションとの比較から、熱起電力発生機構としてチューブ同士の界面の重要性を指摘した。以上の結果を論文として発表した。
(2)磁化率およびNMR測定が可能な純良SWCNT試料の精製に成功した。SWCNTは合成過程で触媒金属を使用しており、その磁性のため磁化率やNMRの系統的な測定は報告されていない。精製条件を精査することで試料の純良化に成功し、SQUID測定から直径に依存した反磁性磁化率の系統的変化を見出した。この成果は日本物理学会で発表した。
(3)直径2 nm以上のSWCNTにおける13C NMR測定に初めて成功した。先行研究ではフェルミ液体的振る舞いと朝永・Luttinger液体(TLL)的振る舞いという矛盾する結果が報告されていた。核スピン格子緩和率はTLLで期待されるべき的な温度依存性を示した。また、緩和率に直径依存性が見られることも明らかにした。この成果は日本物理学会、フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウムで発表した。
(4)試料準備の難しさからSWCNTの炭素原子間距離の精密測定は報告されてこなかった。高純度に(6, 5)エンリッチした試料と金属型SWCNT試料において放射光X線回折実験を行い、X線回折パターンとシミュレーションの比較から炭素原子間距離をSTMよりも二桁程度精密に決定できること、半径方向に炭素原子間距離が0.9 %程度大きくなっていることを、日本物理学会で報告し論文にまとめた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

SWCNT試料の分離・精製方法を向上できたことが、研究の進展に最も寄与している。
平成25年度は磁化率・NMR測定に耐えうる試料の精製方法の確立を計画の一つにしていた。精製条件を系統的に調べることで、異なる合成方法から作られ直径の異なる様々な試料群に対して、磁性不純物のほとんどない試料精製方法の確立に成功した。その結果、NMR・磁化率測定結果に明瞭な直径依存性が見られることを見出した。また、計画以上の進展として、高純度半導体型SWCNTフィルムが示す巨大なゼーベック係数の起源に関して一定の知見が得られた。この知見からSWCNTのフレキシブルな熱電素子への応用の可能性を示せた。

Strategy for Future Research Activity

NMR測定に見られている直径依存性を確かめるため、さらに広範囲で直径を系統的に変化させた試料においてNMR測定を行う。得られた結果を整理・解析し、これまで報告されていた矛盾を解明し結果を論文にまとめる。また、高純度半導体型SWCNTのNMR測定も計画している。磁化率測定に関しても同様に直径依存性測定を進め、結果を論文にまとめる。巨大なゼーベック係数のメカニズムを調べるために、p・nドーピングによる電子数制御や、チューブ同士の界面における熱起電力の直接観測を行う。

Expenditure Plans for the Next FY Research Funding

SWCNT試料の分離・精製方法の確立が計画よりも順調に進んだため、分離・精製用物品への費用が抑制された。
低温での実験が必要なため、物品費でヘリウム寒剤代を計上する。国際会議への参加や論文発表の費用をとしても用いる。

  • Research Products

    (13 results)

All 2014 2013 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (8 results) Remarks (2 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Chirality Fingerprinting and Geometrical Determination of Single-walled Carbon Nanotubes: Analysis of Fine Structure of X-ray Diffraction Pattern2014

    • Author(s)
      Ryo Mitsuyama, Shin Tadera, Haruka Kyakuno, Ryosuke Suzuki, Hiroyoshi Ishii, Yusuke Nakai, Yasumitsu Miyata, Kazuhiro Yanagi, Hiromichi Kataura, Yutaka Maniwa
    • Journal Title

      Carbon

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1016/j.carbon.2014.04.006

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Giant Seebeck coefficient in semiconducting single-wall carbon nanotube film2014

    • Author(s)
      Yusuke Nakai, Kazuya Honda, Kazuhiro Yanagi, Hiromichi Kataura, Teppei Kato, Takahiro Yamamoto, and Yutaka Maniwa
    • Journal Title

      Appl. Phys. Express

      Volume: 7 Pages: 025103-1, -4

    • DOI

      10.7567/APEX.7.025103

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] カーボンナノチューブにおける磁性の直径依存性2014

    • Author(s)
      塚田諒,市村遼太,芹田昇,中井祐介,宮田耕充,齋藤毅,真庭豊
    • Organizer
      日本物理学会 第69回年次大会
    • Place of Presentation
      東海大学 湘南キャンパス
    • Year and Date
      20140328-20140328
  • [Presentation] e-DIPS法により作成された単層カーボンナノチューブの13C NMR測定2014

    • Author(s)
      中井祐介,芹田昇,宮田耕充,真庭豊,斎藤毅
    • Organizer
      日本物理学会 第69回年次大会
    • Place of Presentation
      東海大学 湘南キャンパス
    • Year and Date
      20140327-20140327
  • [Presentation] 13Cを濃縮した単層カーボンナノチューブにおけるNMR測定2014

    • Author(s)
      芹田昇, 中井祐介, 宮田耕充, 真庭豊, 斉藤毅
    • Organizer
      第46回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京大学 伊藤国際学術研究センター 伊藤謝恩ホール
    • Year and Date
      20140305-20140305
  • [Presentation] 単層カーボンナノチューブにおける物質内包によるゼーベック係数の制御2014

    • Author(s)
      上田智大, 中井祐介, 宮田耕充, 真庭豊
    • Organizer
      第46回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Place of Presentation
      東京大学 伊藤国際学術研究センター 伊藤謝恩ホール
    • Year and Date
      20140305-20140305
  • [Presentation] 単層カーボンナノチューブの熱電物性の研究I2013

    • Author(s)
      本田和也,中井祐介,柳和宏,真庭豊
    • Organizer
      日本物理学会 2013年秋季大会
    • Place of Presentation
      徳島大学
    • Year and Date
      20130925-20130925
  • [Presentation] 単層カーボンナノチューブのカイラリティの同定2013

    • Author(s)
      光山遼,田寺真,客野遥,中井祐介,宮田耕充,柳和宏,片浦弘道,真庭豊
    • Organizer
      日本物理学会 2013年秋季大会
    • Place of Presentation
      徳島大学
    • Year and Date
      20130925-20130925
  • [Presentation] 高純度半導体型単層カーボンナノチューブバッキーペーパーの熱電能2013

    • Author(s)
      中井祐介, 本田和也, 宮田耕充, 柳和宏, 真庭豊
    • Organizer
      第45回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Place of Presentation
      大阪大学 豊中キャンパス 大阪大学会館
    • Year and Date
      20130805-20130805
  • [Presentation] 高温ゲル濾過法による直径1.1 nm 単層カーボンナノチューブの濃縮2013

    • Author(s)
      市村陵太, 宮田耕充, 中井祐介, 柳和宏, 真庭豊
    • Organizer
      第45回 フラーレン・ナノチューブ・グラフェン総合シンポジウム
    • Place of Presentation
      大阪大学 豊中キャンパス 大阪大学会館
    • Year and Date
      20130805-20130805
  • [Remarks] カーボンナノチューブが、熱を電気エネルギーに変換する優れた性能を持つことを発見

    • URL

      http://www.tmu.ac.jp/news/topics/7304.html

  • [Remarks] カーボンナノチューブが、熱を電気エネルギーに変換する優れた性能を持つことを発見

    • URL

      http://www.jst.go.jp/pr/announce/20140129/

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 熱電変換材料及び熱電変換素子2013

    • Inventor(s)
      真庭豊、柳和宏、中井祐介、本田和也、片浦弘道
    • Industrial Property Rights Holder
      真庭豊、柳和宏、中井祐介、本田和也、片浦弘道
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2013-119423
    • Filing Date
      2013-06-06

URL: 

Published: 2015-05-28  

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