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2013 Fiscal Year Research-status Report

階層制御された多孔性配位高分子ナノ薄膜の構築と物性探索

Research Project

Project/Area Number 25810039
Research Category

Grant-in-Aid for Young Scientists (B)

Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

大坪 主弥  京都大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (90601005)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2015-03-31
Keywords多孔性物質 / 金属有機構造体 / ナノ界面技術
Research Abstract

金属イオンと架橋配位子が自己集積してできる多孔性配位高分子(MOF)を固体表面上に固定化する手法は、多種多様な機能を集積化した新材料として、センサー・触媒等への応用が期待されている物質群である。この観点から、基板上における機能の集積化に適したMOFナノ薄膜の開発は重要であり、1層ごとに構成要素を変えて積層することができれば多様な構造設計を行えるようになる。申請者は、多彩な物性、およびゲスト分子能を有するHofmann型MOFを基盤材料として、一層ごとの薄膜成長の制御に優れるLayer-by-layer法を用いたヘテロ接合型MOFナノ薄膜の作成、およびそれらの電子状態や物性について明らかにすることを目的とする。また、触媒材料への応用に向けたナノ金属材料とMOFナノ薄膜の複合化にも取り組む。
1年目となるH25年度は、これまでに作成に成功した三次元ホフマン型MOFであるFe(pz)[M(CN)4] (M = Pt, Pd, Ni)ナノ薄膜を使用したヘテロ接合型のMOFナノ薄膜の構築に取り組んだ。Layer-by-layer法による逐次的な薄膜の組み上げは確認され、X線回折法による結晶性は確認されたものの、得られた薄膜が目的となるヘテロ構造を有しているのかという決定的な証拠を得るには至っていない。これと並行して新たなMOF薄膜の系として、二次元層 状Hofmann型MOF、Fe(py)2[Pt(CN)4](py: ピリジン)の結晶配向性ナノ薄膜の作成に成功し、このナノ薄膜がバルク状態では見られないゲートオープン型のガス吸着挙動を示すことを初めて明らかにすることに成功した。この結果は近日中に論文誌に報告予定である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

研究計画の一つに掲げていたヘテロ接合型のMOFナノ薄膜の作成については現在のところ、ヘテロ構造の決定的な証拠が得られていないものの、いくつかの候補となるナノ薄膜の作成には成功している。また、二次元層 状Hofmann型MOFナノ薄膜の系においては、バルク状態では観測できない薄膜固有の物性を見出すことに成功し、今後のMOFを基盤材料としたデバイス作成に向けて極めて重要な成果が得られたと考えている。以上のことから科学的に重要な研究の進展があったと考えている。

Strategy for Future Research Activity

最終年度となるH26年度はH25年度に達成できなかったヘテロ接合構造の構築を明らかにすることにまず注力し、物質としてのバリエーションを増やすことが第一目標とする。また、もう一つの研究計画である金属ナノ粒子との複合材料の構築についても検討を行う。

  • Research Products

    (15 results)

All 2014 2013 Other

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (11 results) (of which Invited: 2 results)

  • [Journal Article] Variable-Rung Design for a Mixed-Valence Two-Legged Ladder System Situated in a Dimensional Crossover Region2014

    • Author(s)
      Kazuya Otsubo, Atsushi Kobayashi, Kunihisa Sugimoto, Akihiko Fujiwara, Hiroshi Kitagawa
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 53 Pages: 1229-1240

    • DOI

      10.1021/ic402846v

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Superprotonic Conductivity in a Highly Oriented Crystalline Metal-organic Framework Nanofilm2013

    • Author(s)
      Gang Xu, Kazuya Otsubo, Teppei Yamada, Shun Sakaida, Hiroshi Kitagawa
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 135 Pages: 7438-7441

    • DOI

      10.1021/ja402727d

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Designer Co-ordination Polymers: Dimensional Crossover Architectures and Proton Conduction2013

    • Author(s)
      Teppei Yamada, Kazuya Otsubo, Rie Makiura, Hiroshi Kitagawa
    • Journal Title

      Chemical Society Reviews

      Volume: 42 Pages: 6655-6669

    • DOI

      10.1039/C3CS60028A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A Novel Triangular Macrocyclic Compound, [(tmeda)Pt(azpy)]3(PF6)6・13H2O (tmeda = tetramethylethylenediamine, azpy = 4,4'-azopyridine)2013

    • Author(s)
      Ryota Hashiguchi, Kazuya Otsubo, Hideki Ohtsu, Hiroshi Kitagawa
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 42 Pages: 374-375

    • DOI

      10.1246/cl.2013.55

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] [2]ロタキサンを導入した2本鎖MX-ladder錯体の構造と電子状態

    • Author(s)
      大坪主弥、杉本邦久、藤原明比古、北川宏
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学・東山キャンパス
  • [Presentation] Various Electronic Properties of Halogen-Bridged Multi-Legged Ladder Systems

    • Author(s)
      Kazuya Otsubo
    • Organizer
      International School and Symposium on Molecular Materials (ISSMM2013)
    • Place of Presentation
      Tokyo Institute of Technology, O-Okayama Campus
    • Invited
  • [Presentation] ハロゲン架橋金属錯体を基盤とした次元クロスオーバー領域の物性化学

    • Author(s)
      大坪主弥
    • Organizer
      錯体化学会第63回討論会
    • Place of Presentation
      琉球大学・千原キャンパス
    • Invited
  • [Presentation] 4本鎖MX-tube型白金-パラジウム混合金属錯体の構造と電子状態

    • Author(s)
      大竹研一、大坪主弥、杉本邦久、藤原明比古、北川宏
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学・東山キャンパス
  • [Presentation] 三次元骨格を有するHofmann型多孔性配位高分子ナノ薄膜が示すガス吸着挙動および構造変化

    • Author(s)
      原口知之、大坪主弥、坂田修身、藤原明比古、北川宏
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学・東山キャンパス
  • [Presentation] 環状オキシムペプチド金属錯体の水和物結晶における水の二次元レイヤー構造

    • Author(s)
      田代省平、高松紀仁、大坪主弥、北川宏、塩谷光彦
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会
    • Place of Presentation
      名古屋大学・東山キャンパス
  • [Presentation] Modularly Assembled Highly Oriented Crystalline MOF Thin Film and Its Superprotonic Conductivity

    • Author(s)
      徐剛、大坪主弥、山田鉄兵、坂井田俊、北川宏
    • Organizer
      錯体化学会第63回討論会
    • Place of Presentation
      琉球大学・千原キャンパス
  • [Presentation] 二種類の中心金属種からなる4本鎖MX-tube型白金-パラジウム混合金属錯体の構造と電子物性

    • Author(s)
      大竹研一、大坪主弥、杉本邦久、藤原明比古、北川宏
    • Organizer
      錯体化学会第63回討論会
    • Place of Presentation
      琉球大学・千原キャンパス
  • [Presentation] [2]ロタキサンをRung部位に導入したMX-ladder型白金錯体の電子物性

    • Author(s)
      大坪主弥、杉本邦久、藤原明比古、北川宏
    • Organizer
      第7回分子科学討論会2013京都
    • Place of Presentation
      京都テルサ
  • [Presentation] 二種類の中心金属種からなる4本鎖MX-tube型白金-パラジウム混合金属錯体の構造と電子物性

    • Author(s)
      大竹研一、大坪主弥、杉本邦久、藤原明比古、北川宏
    • Organizer
      第7回分子科学討論会2013京都
    • Place of Presentation
      京都テルサ
  • [Presentation] 結晶配向性Hofmann型多孔性配位高分子ナノ薄膜の構築と構造評価

    • Author(s)
      大坪主弥、坂井田俊、原口知之、坂田修身、藤原明比古、北川宏
    • Organizer
      第62回高分子討論会
    • Place of Presentation
      金沢大学・角間キャンパス

URL: 

Published: 2015-05-28  

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