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2014 Fiscal Year Annual Research Report

酵素近傍のナノ構造制御による全固体型バイオ燃料電池の高電流密度化

Research Project

Project/Area Number 25820387
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

田巻 孝敬  東京工業大学, 資源化学研究所, 講師 (80567438)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2015-03-31
Keywordsバイオ燃料電池 / 酵素 / グラフト重合 / 材料システム設計 / 遺伝子改質 / 失活抑制 / 親水化処理 / レドックスポリマー
Outline of Annual Research Achievements

酵素を触媒に用いるバイオ燃料電池は、生体に安全・安心なグルコースなどを燃料として利用できる次世代電池であり、医療用補助具や携帯機器での利用が期待されている。しかし、バイオ燃料電池の出力密度、特に電流密度は低い値にとどまっており、高電流密度化には酵素の電極表面への物理吸着に伴う変性・失活の抑制が必要である。本研究では、活性を維持した状態で酵素を電極へ固定化する手法として、電極表面との親和性を有するペプチドタグを遺伝子組換えにより酵素へ導入する手法、および電極を構成するカーボン微粒子(カーボンブラック)の表面修飾を行い、酵素の失活へつながる物理吸着を抑制したうえで酵素を固定化する手法を検討した。
ペプチドタグ融合酵素の開発では、酵素グルコースオキシダーゼ(GOx)のC末端へエラスチン由来のペプチドタグを付加した遺伝子組換え体を作製したが、発現の確立が困難であったことから、カーボン微粒子の表面修飾を重点的に推進した。
カーボンブラックの表面修飾では、ポリエチレングリコール(PEG)との物理混合と、アニオン性ポリマーのグラフト重合を検討した。いずれの表面修飾においてもGOxの物理吸着は大幅に抑制され、特に疎水性末端を有するPEGと混合した系では吸着酵素活性が測定できない程度まで吸着量が減少した。物理吸着を抑制したカーボン電極への酵素の固定化は、硫安沈殿と架橋の組み合わせにより行った。なお、酵素電極で用いるカーボンブラックには、レドックスポリマーをグラフト重合して、酵素からの電子授受機能を付与した。親水処理をしたうえで硫安沈殿と架橋によりGOxを固定化した電極では、PEG修飾をしていない従来手法で作製した酵素電極と比較して、約2倍の電流密度が得られた。以上の結果より、カーボンブラックへの物理吸着を抑制した電極へ酵素を固定化することにより高電流密度化が可能であることを示した。

  • Research Products

    (11 results)

All 2015 2014

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (7 results) (of which Invited: 3 results)

  • [Journal Article] Development of an aptamer-functionalized molecular recognition gating membrane targeting a specific protein on the basis of the aggregation phenomena of DNA-PNIPAM2015

    • Author(s)
      Yuuki Sugawara, Takanori Tamaki, and Takeo Yamaghchi
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 62 Pages: 86-93

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2015.02.027

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reducing Physical Adsorption of Enzymes by Surface Modification of Carbon Black for High-Current-Density Biofuel Cells2014

    • Author(s)
      Takanori Tamaki, Tomoharu Sugiyama, Masahiro Mizoe, Yuhei Oshiba, Takeo Yamaguchi
    • Journal Title

      Journal of the Electrochemical Society

      Volume: 161 Pages: H3095-H3099

    • DOI

      10.1149/2.0181413jes

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of Redox Polymer Grafted onto Carbon Black using 2,2'-azinobis (3-ethylbenzothiazoline-6-sulfonic acid) as a Biocathode2014

    • Author(s)
      Tomoharu Sugiyama, Takanori Tamaki, Takeo Yamaguchi
    • Journal Title

      Journal of Chemical Engineering of Japan

      Volume: 47 Pages: 704-710

    • DOI

      10.1252/jcej.13we319

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] DNA molecular recognition of intercalators affects aggregation of thermoresponsive polymer2014

    • Author(s)
      Yuuki Sugawara, Takanori Tamaki, Takeo Yamaguchi
    • Journal Title

      Polymer Chemistry

      Volume: 5 Pages: 4612-4616

    • DOI

      10.1039/C4PY00600C

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Systematic material design using biomolecules2015

    • Author(s)
      Takanori Tamaki
    • Organizer
      249th ACS National Meeting & Exposition
    • Place of Presentation
      Denver, CO, USA
    • Year and Date
      2015-03-22 – 2015-03-26
    • Invited
  • [Presentation] 電極上の固定化酵素活性向上へ向けた研究2015

    • Author(s)
      森田直樹, 田巻孝敬, 大柴雄平, 山口猛央
    • Organizer
      化学工学会 第80年会
    • Place of Presentation
      芝浦工業大学、東京
    • Year and Date
      2015-03-19 – 2015-03-21
  • [Presentation] 酵素バイオ燃料電池の高出力密度化へ向けた材料設計2014

    • Author(s)
      田巻孝敬
    • Organizer
      バイオ電池(微生物燃料電池/酵素型バイオ燃料電池)の特性から高効率化・高出力密度化の研究開発動向と発電・廃水処理技術
    • Place of Presentation
      新お茶の水・連合会館, 東京
    • Year and Date
      2014-12-12
    • Invited
  • [Presentation] Molecular Recognition Gating Membrane Using DNA-conjugated Thermoresponsive Polymer2014

    • Author(s)
      Takanori Tamaki, Yuuki Sugawara, Takeo Yamaguchi
    • Organizer
      IUMRS-ICA 2014
    • Place of Presentation
      Fukuoka, Japan
    • Year and Date
      2014-08-24 – 2014-08-30
  • [Presentation] Molucular recognition gating membrane composed of DNA-conjugated thermoresponsive polymer2014

    • Author(s)
      Takanori Tamaki, Yuuki Sugawara, Takeo Yamaguchi
    • Organizer
      The 10th International Congress on Membrane and Membrane Processes
    • Place of Presentation
      Suzou, China
    • Year and Date
      2014-07-21 – 2014-07-25
  • [Presentation] バイオ燃料電池の高出力密度化へ向けた材料設計2014

    • Author(s)
      田巻孝敬
    • Organizer
      高分子学会 燃料電池材料研究会
    • Place of Presentation
      化学会館、東京
    • Year and Date
      2014-06-13
    • Invited
  • [Presentation] Surface Modification of Carbon for High Power Density Biofuel Cell Using High-Surface-Area Electrode Made of Redox-Polymer-Grafted Carbon2014

    • Author(s)
      Takanori Tamaki, Masahiro Mizoe, Tomoharu Sugiyama, Takeo Yamaguchi
    • Organizer
      225th ECS meeting
    • Place of Presentation
      Orland, FL, USA
    • Year and Date
      2014-05-11 – 2014-05-15

URL: 

Published: 2016-06-01  

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