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2013 Fiscal Year Research-status Report

Auクラスター~単核原子の固体酸化物担体上での設計・合成と新規触媒性能

Research Project

Project/Area Number 25820393
Research Category

Grant-in-Aid for Young Scientists (B)

Research InstitutionNagoya University

Principal Investigator

大山 順也  名古屋大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (50611597)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2015-03-31
Keywords金クラスター / 金単原子 / サイズ効果 / 球面収差補正走査透過型電子顕微鏡 / バイオマス
Research Abstract

本年度は、金属酸化物上で金(Au)クラスターおよびAu単原子触媒を設計・合成するための基礎的な知見を得ることを目的とし、金属酸化物上でのAu粒子のサイズを原子レベルで評価するための手法を開発した。さらに、本手法を用いたサイズ解析に基づき、Au触媒のサイズ効果を原子レベルで検討した。また、Auの触媒作用を検討する中で、新規なバイオマス変換反応を見出した。
Al2O3に担持したAuを、球面収差補正走査透過型電子顕微鏡(STEM)を用いて原子レベルで観察した。得られたSTEM像を、モフォロジー演算によって処理することで、観察されたすべてのAu種、つまり、Au単原子および原子配列が見えるAuクラスターを、すべて抽出し、その粒子サイズを評価することに成功した。これにより、従来法では評価できなかったサイズで粒子数分布を明らかにすることができた。本手法を用いてサイズを評価した種々のAu触媒を用いて、Auの触媒活性に対するサイズ効果を検討した結果、反応物によって原子サイズレベルで異なる粒子サイズ効果が現れることが判明した。
また、担持Auクラスター触媒を用いて、バイオマス由来の化合物である5-ヒドロキシメチルフルフラールから新規な有用化合物であるシクロペンタノン誘導体の合成に成功した。特に、酸化ニオブ上に担持したAuクラスター上でのアルデヒドの選択的な水素化と、酸化ニオブの酸触媒作用により、高収率でシクロヘキサノン誘導体を得ることができた。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の目的である担持Auクラスター、単原子を含む担持Au触媒を合成し、そのサイズを新規手法を用いて評価することに成功した。これにより、数ナノメートル以下のサイズで変化するAuクラスターの触媒作用を見出した。金属酸化物担体上でのAu粒子のサイズ制御の検討等が遅れているものの、Auクラスター触媒による新規バイオマス変換反応を見出し、当初の計画以上の結果も得られた。以上からおおむね順調に進展していると判断する。

Strategy for Future Research Activity

これまでに見出した反応物によって異なるサイズ効果の起源を明らかにするとともに、異種金属酸化物の担体への導入等によるクラスターのサイズ制御、Au単原子触媒の合成を行い、その触媒作用を明らかにする。

  • Research Products

    (8 results)

All 2014 2013

All Presentation (8 results)

  • [Presentation] 担持Au触媒を用いた5-ヒドロキシメチルフルフラールの環転位によるシクロペンタノン誘導体の合成2014

    • Author(s)
      金尾竜佑・江崎彰彦・大山順也・薩摩篤
    • Organizer
      日本化学会第94春季年会(2014)
    • Place of Presentation
      名古屋大学 東山キャンパス(名古屋市)
    • Year and Date
      20140327-20140330
  • [Presentation] BL5S1 でのバイオマス変換・環境浄化用金属触媒のXAFS測定2014

    • Author(s)
      大山順也
    • Organizer
      第3回名古屋大学シンクロトロン光研究センターシンポジウム
    • Place of Presentation
      名古屋大学 野依記念学術交流館
    • Year and Date
      20140117-20140117
  • [Presentation] Effect of gold particle size on hydrogenation of functional groups2013

    • Author(s)
      Akihiko Esaki, Junya Ohyama, Yuta Yamamoto, Shigeo Arai, Atsushi Satsuma
    • Organizer
      C&FC Pre-Symposium in Himeji
    • Place of Presentation
      イーグレ姫路(姫路市)
    • Year and Date
      20131128-20131129
  • [Presentation] Conversion of 5-Hydroxymethylfurfural to Cyclopentanone Derivatives2013

    • Author(s)
      Ryusuke Kanao, Junya Ohyama, Atsushi Satsuma
    • Organizer
      C&FC Pre-Symposium in Himeji
    • Place of Presentation
      イーグレ姫路(姫路市)
    • Year and Date
      20131128-20131129
  • [Presentation] 担持Au触媒を用いたフルフラール類のシクロペンタノン誘導体への転換における担体効果2013

    • Author(s)
      金尾竜佑・江崎彰彦・大山順也・薩摩 篤
    • Organizer
      第44回 中部化学関係学協会支部連合秋季大会
    • Place of Presentation
      静岡大学浜松キャンパス (浜松市)
    • Year and Date
      20131102-20131103
  • [Presentation] 原子レベルで構造解析した担持Au触媒によるフルフラール類の選択的水素化反応2013

    • Author(s)
      大山順也
    • Organizer
      第51回触媒研究懇談会
    • Place of Presentation
      名鉄犬山ホテル(犬山市)
    • Year and Date
      20130726-20130727
  • [Presentation] Selective Hydrogenation of 5-Hydroxymethyl-2-furfural over Gold Sub-nano clusters2013

    • Author(s)
      Akihiko Esaki, Junya Ohyama, Yuta Yamamoto, Shigeo Arai, Atsushi Satsuma
    • Organizer
      The 14th Japan-Korea Symposium on Catalysis
    • Place of Presentation
      ウインクあいち(名古屋市)
    • Year and Date
      20130701-20130703
  • [Presentation] Selective Hydrogenation of 2,5-Hydroxymethylfurfural over Supported Gold Catalys2013

    • Author(s)
      Junya Ohyama, Akihiko Esaki, Yuta Yamamoto, Shigeo Arai, Atsushi Satsuma
    • Organizer
      7th International Symposium on Acid-Base Catalysis
    • Place of Presentation
      TKPガーデンシティ品川(東京都港区)
    • Year and Date
      20130512-20130515

URL: 

Published: 2015-05-28  

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