2014 Fiscal Year Research-status Report
種々の二酸化炭素応答性を持つ高分子微粒子の創製と分子認識材料への応用
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25870429
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| Research Institution | Kobe University |
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Principal Investigator |
北山 雄己哉 神戸大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (40649745)
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| Project Period (FY) |
2013-04-01 – 2016-03-31
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| Keywords | 刺激応答 / 高分子微粒子 / 有機／無機複合粒子 / 二酸化炭素 / 窒素 / 分子認識 / タンパク質 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
これまでに2-ジエチルアミノエチルメタクリレート（DEAEMA）が、水中でCO2およびN2といった気体を導入することで電荷のON-OFF制御が可能であり、金ナノ粒子表面にPoly(DEAEMA)層を構築することで、水中における金ナノ粒子の分散安定性制御に成功した。
本年度においては、これまでの分散状態制御というマクロな状態制御から、よりミクロな視点における状態制御を試みるため、上記の気体刺激を用いた標的分子に対する分子認識能制御を目指した。分子認識材料の合成は、標的分子に対するテーラーメード分子認識空間を構築可能な分子インプリンティング法を用いて行った。具体的には、DEAEMAをヒト血清アルブミン（HSA）に対する機能性モノマーとして使用したコアシェル型分子インプリントポリマー粒子（MIP-NPs）の合成を行った。
得られたMIP-NPsの標的タンパク質に対する特異的分子認識能について評価したところ、CO2導入水中においてはHSAに対する結合量が参照タンパク質に対して明確に上回り、HSAに対する特異的結合能が示された。また、結合空間を構築しないコアシェル型ノンインプリントポリマー粒子の合成を行い、この粒子に対する結合能評価をCO2導入水中で行った結果、HSAに対する特異的結合能は見られなかった。このことからMIP-NPs粒子の特異的分子認識能は、分子インプリンティングによる結合空間構築によるものであることを明らかとした。さらに、N2導入水中における型MIP-NPsのHSAおよび参照タンパク質に対する結合特性評価を試みた結果、HSAに対する特異的結合能は観察されず、このことからDEAEMAのHSAに対する相互作用をOFFとすることにより、標的タンパク質に対する特異的分子認識能をOFF化すること成功した。以上のことから、CO2およびN2という気体刺激を用いて、マクロな分散性制御だけでなく、ミクロな特性である分子認識特性のON-OFF制御に初めて成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
刺激応答性高分子材料に関する研究は、pHや温度に応答する材料がほとんどであるが、最近になり二酸化炭素および窒素という気体刺激に応答する機能性高分子材料が注目を集めている。その中でも、これまで報告されている研究は上記気体刺激による高分子微粒子の分散安定性制御というマクロな状態制御に関する研究がほとんどである。本年度においては、二酸化炭素および窒素という気体刺激によって、粒子の分散制御というマクロなON-OFFではなく、精密な分子間相互作用に基づく分子認識特性制御というミクロな世界のON-OFF制御に成功しており、本プロジェクトにおける重要課題の一つを達成したことから、おおむね順調に研究が進行していると考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度において達成した二酸化炭素および窒素による分子認識能ON-OFF制御可能な高分子材料では、標的分子に対する認識特性を制御できる。今後は、この高分子材料を金属微粒子と複合化することにより、標的分子の検出能のON-OFF制御を試みる。具体的には、局在表面プラズモン共鳴特性を示す金ナノ粒子表面へ二酸化炭素および窒素応答性MIP-NPsを構築することで、これらの気体を導入することにより標的分子のセンシング機能をON-OFF制御できる有機／無機複合微粒子材料の合成が達成できると考えられる。金ナノ粒子表面への高分子層構築は表面開始制御／リビングラジカル重合により達成できることを以前に報告しており、達成可能であると考えている。
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| Causes of Carryover |
本年度に確立した技術を応用し、次年度に貴金属を使用したセンサー材料などの合成を行う予定であることから、高価な材料が必要となる。そのため、一部の研究費を次年度に使用する計画を立てたため。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
二酸化炭素および窒素に応答して、タンパク質に対する特異的分子認識能のON-OFF制御を行った本年度の研究を生かし、次年度においてはこの基礎技術を使用したセンサー材料を合成し、診断薬としての発展を目指す。その際に使用する貴金属やタンパク質などへの費用として使用する計画としている。
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