2018 Fiscal Year Annual Research Report
Development of New Catalysts Based on Half-Sandwich Metal Complex Structures
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26220802
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
侯 召民 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 主任研究員 (10261158)
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| Project Period (FY) |
2014-05-30 – 2019-03-31
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| Keywords | 希土類金属 / チタン / ヒドリドクラスター / シクロペンタジエニル基 / C-H結合活性化 / 不斉触媒 / 自己修復材料 / 非極性オレフィンと極性オレフィンの共重合 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、優れた物性や新機能を持つ高分子材料の合成や高効率な物質変換反応を目指して、希土類や４族金属錯体の特異な性質を利用した高活性、高選択的な錯体触媒の開発を行っている。本年度は、希土類金属触媒を用いることにより、極性オレフィンとエチレンとの精密共重合を達成し、乾燥空気中のみならず、水や酸、アルカリ性水溶液中でも自己修復性能や形状記憶性能を示す新しい機能性ポリマーの創製に成功した。キラルハーフサンドイッチ型スカンジウム錯体触媒を用いることにより、アルケン類のヒドロシリル化を経る光学活性有機ケイ素化合物のエナンチオ選択的合成反応の開発に初めて成功した。本反応では、容易に入手可能な出発原料から、様々な不斉Si中心を有する有機ケイ素化合物を高収率かつ高エナンチオ選択的に合成することが可能であり、また得られたキラルな有機ケイ素化合物は、キラルシラノール、第四級シラン、およびベンゾシロール化合物などの誘導体に容易に変換することも可能である。また、これまでに開発した4つのチタン原子からなるジイミド/テトラヒドリド錯体による窒素分子の活性化反応について、実験および理論計算を用いて詳細に調べた。その結果、ヒドリド、イミド、ニトリド配位子の変換反応において、チタン4核のフレームワークが重要な役割を果たしていることが明らかとなった。
一方、分子性モリブデンクラスターおよびその大きさと同程度の細孔サイズを有するゼオライトとの組み合わせにより、極小サイズのモリブデン金属微粒子－ポーラスシリカ構造体の創製に成功した。この構造体を触媒としフロー反応系による窒素と水素との反応により、従来のモリブデン担持触媒を凌ぐ高い効率でのアンモニア合成を実現した。
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| Research Progress Status |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
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