2014 Fiscal Year Annual Research Report
ダイヤモンド表面キャリアによる電子スピン制御とその生体分子核スピン観測への応用
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26220903
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| Research Institution | Waseda University |
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Principal Investigator |
川原田 洋 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (90161380)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
磯谷 順一 筑波大学, 名誉教授 (60011756)
小野田 忍 独立行政法人日本原子力研究開発機構, 量子ビーム応用研究センター, サブグループセンター (30414569)
寺地 徳之 独立行政法人物質・材料研究機構, 光・電子材料ユニット, 主幹研究員 (50332747)
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| Project Period (FY) |
2014-05-30 – 2019-03-31
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| Keywords | ダイヤモンド / イオン注入 / スピン共鳴測定 / 生体分子 / NMR / NVセンター / MOSFET |
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| Outline of Annual Research Achievements |
1)表面近傍の窒素空孔マイナス（NV－）センターのコヒーレンス時間を長くするための表面終端技術
表面から深さ100nmのNV－センターのコヒーレンス時間は約2msecと長い。しかし、NMR検出に必要な深さ5nmでは10μsec程度と短くなり、検出感度の大幅な減少となる。これを1msec程度に長くし、NV－の電子スピンとダイヤモンド表面の生体分子の核スピンとの相互作用が大きくなれば、局所NMRが可能となる。コヒーレンス時間低下の原因は表面の不対電子で、これらを他の原子で終端してコヒーレンス時間を増大させる。そこで、フッ素終端、酸素終端、水素終端を行い、被覆率、界面欠陥の評価を行った。この結果、半定量的ではあるが、単原子層としての被覆率は水素終端が最も高く、フッ素終端、酸素終端の順であった。表面欠陥についての定量性は難しいが、水素終端、フッ素終端、酸素終端の順に表面近傍の欠陥は増加する傾向を見出した。
２)完全空乏状態の水素終端ダイヤモンド表面の形成
上記のように、表面欠陥の観点からは、水素終端ダイヤモンド表面欠陥が最も少なくなる。しかし、表面近傍で正孔が蓄積し易く、正孔（正に帯電）により電子スピンの存在するNV－状態（負に帯電）がNV0状態（中性）となり、NMR検出が不可能となる。そこで、正孔を完全に表面から引き抜いた領域の形成を、横型MOSFETのオフ状態でのゲート・ドレイン間の空乏層にて実現した。つまり、ゲート・ドレイン間に高電圧を印可し、ＮＶ－センターが観測し易い横方向空乏層を数ミクロン形成可能とした。今後、この領域でＮＶ－センターの寿命測定ならびにNMR検出を行っていく。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
１）ダイヤモンド表面終端構造の検討
コヒーレンス時間減少の要因は、平均して表面5nm×5nmに1個（4x1012 cm-2）程度存在する表面または表面近傍の不対電子の電子スピン群で、フリップフロップ・ノイズとなり、電子スピン・核スピン・相互作用観測の上で大きな障害となることがわかって来た。表面修飾技術をフッ素終端、酸素終端、水素終端を行い、被覆率、界面欠陥の評価から表面不対電子を効果的に消滅させる終端構造を検討した。ダイヤモンドの表面の原子密度は1x1015 cm-2と稠密で、1012 cm-2台（表面原子の0.1%）の不対電子が表面に残存する可能性は大きい。100%の被覆率（終端）のためには、より小さな原子が有利であることがわかった。また、終端を形成中に表面ダメージあたえないことも重要である。フッ素終端は被覆率が高いが、プラズマを使うため、ダメージがある。酸素終端構造は、ダイヤモンド表面ギャップ中に不対電子と関係する深い準位を形成する。水素終端構造は、被覆率、表面欠陥の少なさからは最適構造であることがわかった。
２）水素終端表面でのMOSFET横型空乏層の形成
水素終端では、価電子帯端が表面側で上昇し、表面の吸着物質により、ダイヤモンド側に正孔が蓄積しやすい。MOSFETの形成により、ゲート・ドレイン間の空乏層に平均電界として1MV/cmの大きな電界が生じさせることが可能となった。これにより表面の正孔を完全に除去することが可能となった。この電界は0.1 V/nmに相当するが、バンドの空間的な傾斜を考えた場合、NVセンターにトラップされた電子（トラップ準位は伝導帯から2.6 eV）がトンネルで伝導帯に移動することはない。従って，NV－は安定であり、今回開発した素子構造はNMR観測に適したものと言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
１）浅いNVセンターをダイヤモンドMOSFETのゲート・ドレイン間に形成
単結晶ダイヤモンド基板上に形成されたMOSFETのゲート・ドレイン間の表面近傍5nm以内にNVセンターを形成する。高純度(N原子1015cm-3以下)で>99.9%12C濃縮ダイヤモンドに、14N2または15N2を低加速(10keV)で絶縁層を介してイオン照射する。絶縁層を介するため、NVセンターはダイヤモンド表面近傍5nm以内に形成される。NVセンターの最適深さを検討するため、ゲート―ドレイン領域の絶縁層の厚みを何通りか制御しておく。注入後のN原子および空孔の分布制御のため、瞬時に熱処理可能な高速昇温赤外線導入加熱法を導入する。
２）生体分子固定のためのダイヤモンド表面のカルボキシル終端化とアミノ終端化
生体分子の固定は共有結合で行うが、部分的なカルボキシル終端構造を基本にしたDNA固定技術を検討した。これは酸素終端ダイヤモンド表面の基礎としてその一部がカルボキシル終端となる構造である。ただし、酸素終端を基礎する場合はよいが、水素終端あるいはフッ素終端を基礎とする場合には、他の部分終端を考慮する必要がある。本年度は、カルボキシル終端と同様、アミノ終端においてもDNA固定行っていく予定である。これにより、表面のキャリアが制御できるFETでNV－センターの生成を行う。
３）ダメージフリー表面
水素終端、フッ素終端を形成する際に、プラズマを利用しない方法を検討する。具体的には、水素終端は原子状水素の発生をホットフィラメント法にて、フッ素終端はF2分解法にて形成し、引き続き、表面近傍のNVセンターへの影響を調査する。
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[Presentation] ダイヤモンド基板上でのATP検出2014
Author(s)
楢村 卓朗, 明道 三穂, 稲葉 優文, 石山 雄一郎, ルスリンダ アブドル ラヒム, 平岩 篤, 川原田 洋
Organizer
第75回応用物理学会秋季学術講演会
Place of Presentation
北海道大学(札幌市）
Year and Date
2014-09-17 – 2014-09-20
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