2017 Fiscal Year Annual Research Report
Electron Spin Control of Diamond by Surface Carrier and its Application to Nuclear Spin Detection of Bio-Molecules
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26220903
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| Research Institution | Waseda University |
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Principal Investigator |
川原田 洋 早稲田大学, 理工学術院, 教授 (90161380)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
磯谷 順一 筑波大学, 図書館情報メディア系, 研究員 (60011756)
寺地 徳之 国立研究開発法人物質・材料研究機構, その他部局等, その他研究員 (50332747)
小野田 忍 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 高崎量子応用研究所 先端機能材料研究部, 主幹研究員(定常) (30414569)
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| Project Period (FY) |
2014-05-30 – 2019-03-31
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| Keywords | ダイヤモンド / イオン注入 / スピン共鳴 / 生体分子 / NMR / NVセンター / MOSFET |
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| Outline of Annual Research Achievements |
ダイヤモンド中の窒素－空孔中心（NVセンター）は高感度磁気センサとしての応用が期待されており、基板表面から数nmに存在する浅いNVセンターを用いた核磁気共鳴（NMR）による基板上の物質の核スピン検出が大きなターゲットとなっている。ナノスケールNMRへの応用に向けては、浅いNVセンターの負の電荷状態（NV－）を安定させる手法の確立が課題となっており、ダイヤモンド基板の表面終端構造とNVセンターの相関はナノNMRにおいて重要な課題である。負の電子親和力を有する水素終端ではNV－は不安定であるが、正の電子親和力を有する酸素終端ではNV－が安定化することが確認された。ラビ振動コントラストより、NV－の優れた安定性を示すことがわかった。酸素終端では、高密度で存在するC=O結合のπ反結合軌道（π*軌道）が、表面バンドギャップ中央付近（～2.8 eV）にてフェルミ準位をピンニングし、吸着イオンや電界にてフェルミ準位が変動しにくい表面となる。コヒーレンス時間T2 （ハーン・エコー法測定）は100μsec程度となり、深さ3nm以下としては世界的に見ても非常に高い値である。窒素終端ダイヤモンド表面が正の電子親和力を有し、NV－の安定化に寄与することが理論計算により予想されている。我々は実際に窒素ラジカル暴露による窒素終端表面の形成を試み、NV－の安定化に寄与することおよびコヒーレンス時間T2が酸素終端下のT2と遜色ないことを実証した。そして、窒素終端下の浅いNVセンターを用いて、基板表面上の1H核スピンの検出を世界で初めて成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
窒素終端表面によるNV－の電荷安定化と1H核スピンシグナルの観測が可能となった。ラビ振動コントラストの平均値は、窒素/水素(4%)ラジカル照射後で高く、1keVイオン注入領域においては0.40、2keVイオン注入領域では0.46と極めて安定した結果であった。XPS測定から算出した窒素の被覆率は0.9 MLであった。ハーン・エコー測定でNV－ラビ振動はゼロレベルに収斂し、非常に安定した電荷状態である。ラビ振動測定とハーン・エコー測定結果から、窒素終端表面が浅いNV-の電荷状態安定化に寄与することを明らかにした。この結果、XY8測定により検出した基板上のイマージョンオイル中の1H核スピンシグナルに対応する信号が観測された。さらに磁場強度の変化によるピークのシフトがラーモア周波数対応する信号と一致したため、1H核スピンに由来するものであることを確認できた。
窒素終端表面での核スピンの検出は初めての報告となる。これは現在最もNV－が安定とされる最適化された酸素終端表面と比較しても勝るとも劣らない結果である。また、窒素終端は生体分子の固定に有利であり、DNA固定後の表面でもとの酸素終端表面あるいは窒素終端表面と同様な高いコントラストのNMR信号が観測されたので。表面近傍のNV－の電荷安定化が可能な終端構造に目的とする生体分子が共有結合にて安定固定できることを示している。また、繰り返し測定を可能とし、生体分子の動的挙動、再現性の確認等に極めて有利である。
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| Strategy for Future Research Activity |
リン原子は31Pとして核スピンを有し、天然比率100％で、磁気回転比から見積もられる感度も水素、フッ素の次に高い。31PのNMR周波数は1HのNMR周波数の40%で、強度の最も強い1Hから明瞭に周波数分離でき、観測用核スピンとして優れている。そこで、リン酸を多く含む生体分子が固定された表面でのNV－の安定化と31PのNMR観測を行なう。DNA固定後の表面でもとの酸化表面あるいはラジカル窒化表面と同様な高いコントラストのラビ振動が得られ、1H核スピンも観測可能となったので、31PのNMR観測に至る条件が整った。リン酸化合物を共有結合にて安定固定し、繰り返しNMR測定を実施する。ただし、リン原子の濃度は1H核スピン観測の際のエマージョンオイル中の水素原子よりも数倍以上少ないため、リン含有試料の選択が重要である。また、NVーの深さ、コヒーレンス時間、測定試料範囲も重要なパラメータとなる。
電子制御の観点から以下を検討する。表面からキャリア（正孔）を追い出し、空乏化するとポテンシャルは下向きに湾曲し、さらに高い電界ではフェルミ準位が真性フェルミ準位（ギャップ中央）よりも高くなる状態（反転状態）がゲート電極近傍に出現する。この領域をより広範囲にするため、さらに高電圧、高電界(3MV/cm)状況を実現するためのNV測定専用プレーナー型電界効果トランジスタを実現する。
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[Journal Article] Spin properties of dense near-surface ensembles of nitrogen-vacancy centers in diamond2018
Author(s)
J-P Tetienne, R.W de Gille, D.A Broadway, T Teraji, S.E Lillie, J.M McCoey, N Dontschuk, L.T Hall, A. Stacey, D.A Simpson, and L.C.L Hollenberg
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Journal Title
Physical Review B
Volume: 98
Pages: 85402/1-11
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Effect of a radical exposure nitridation surface on the charge stability of shallow nitrogen-vacancy centers in diamond2017
Author(s)
8.T. Kageura, K. Kato, H. Yamano, E. Suaebah, M. Kajiya, S. Kawai, M. Inaba, T. Tanii, M. Haruyama, K. Yamada, S. Onoda, W. Kada, O. Hanaizumi, T. Teraji, J. Isoya, S. Kono, and H. Kawarada
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Journal Title
Appl.Phys.Express
Volume: 10
Pages: 055503 /1-4
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Presentation] 窒素終端ダイヤモンド中の浅いNVセンターを用いたNMR測定2018
Author(s)
薗田 隆弘, 河合 空, 山野 颯, 加藤 かなみ, Jorge Buendia, 蔭浦 泰資, 石井 邑, 福田 諒介, 岡田 拓真, 春山 盛善, 谷井 孝至, 山田 圭介, 小野田 忍, 加田 渉, 花泉 修, Alastair Stacey, 寺地 徳之, 河野 省三, 磯谷 順一, 川原田 洋
Organizer
第65回応用物理学会春季学術講演会
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[Presentation] 水素終端ダイヤモンド表面上のSiO2薄膜が二次元正孔ガス層に及ぼす影響2018
Author(s)
矢部太一, 工藤拓也, 大井信敬, 大久保智, 堀川清貴, 天野勝太郎, 日出幸昌邦, 露崎活人, 蔭浦泰資, 河野省三, 平岩篤, 川原田洋
Organizer
第65回応用物理学会春季学術講演会
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[Presentation] Single Crystalline Boron-Doped Diamond Superconducting Quantum Interference Devices2017
Author(s)
I. Tsuyuzaki, T. Kageura, M. Hideko, Y. Sasama, T. Yamaguchi, Y. Takano, M.Tachiki, S. Ooi, K. Hirata, S. Arisawa, H. Kawarada
Organizer
2017 MRS Fall Meeting & Exhibit
Int'l Joint Research
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[Presentation] Charge Stability and Coherence Property of Shallow Nitrogen Vacancy Center in Nitrogen Terminated Diamond for DNA Detection2017
Author(s)
S. Kawai, H. Yamano, T. Sonoda, K.Kato, J. J. Buendia, E. Suaebah, T. Kageura, M. Inaba, R. Fukuda, T. Okada, M. Haruyama, T. Tanii, K. Yamada, S. Onoda, W. Kada, O. Hanaizumi, A. Stacey, T. Teraji, S. Kono, J. Isoya, H. Kawarada
Organizer
2017 MRS Fall Meeting & Exhibit
Int'l Joint Research
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[Presentation] Single Crystalline Boron-doped Diamond Superconducting Quantum Interference Devices2017
Author(s)
T.Kageura, I.Tyuyuzaki, M.Hideko, Y.Sasama, T.Yamaguchi, Y.Takano, M.Tachiki, S.Ooi, K.HIrata, S.Arisawa, H.Kawarada
Organizer
International conference on Materials and Systems for Sustainability 2017 (ICMaSS 2017)/iLIM-2
Int'l Joint Research
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[Presentation] Charge Stability of Shallow Nitrogen Vacancy Center in Diamond with Radical Exposure Nitridation Surface for DNA Detection2017
Author(s)
S. Kawai, H. Yamano, T. Sonoda, M. Kajiya, K.Kato, J. J. Buendia, T. Kageura, M. Inaba, R. Fukuda, T. Okada, I. Higashimata, M. Haruyama, T. Tanii, K. Yamada, S. Onoda, W. Kada, O. Hanaizumi, A. Stacey, T. Teraji, S. Kono, J. Isoya, H. Kawarada
Organizer
2017 International Conference on Solid State Devices and Materials
Int'l Joint Research
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[Presentation] Boron-doped Diamond Superconducting Quantum Interference Devices with Two Step-Edge Josephson Junctions2017
Author(s)
I. Tsuyuzaki, T. Kageura, M. Hideko, Y. Sasama, T. Yamaguchi, Y. Takano, M. Tachiki, K. Hirata, S. Ooi, S. Arisawa, H. Kawarada
Organizer
2017 International Conference on Solid State Devices and Materials
Int'l Joint Research
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[Presentation] Superconducting Single Crystal Diamond SQUID2017
Author(s)
T.Kageura, M.Hideko, I.Tsuyuzaki, Y.Sasama, T.Yamaguchi, Y.Takano, M.Tachiki, S.Ooi, K.Hirata, S.Arisawa, H.Kawarada
Organizer
The 11th New Diamond and Nano Carbons 2017
Int'l Joint Research
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[Presentation] 縦型2DHGダイヤモンドMOSFETの作製及び特性評価2017
Author(s)
岩瀧 雅幸, 大井 信敬, 工藤 拓也, 牟田 翼, 露崎 活人, 大久保 智, 蔭浦 泰資, 稲葉 優文, 小野田 忍, 平岩 篤, 川原田 洋
Organizer
第31回ダイヤモンドシンポジウム
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[Presentation] ダイヤモンド表面上に形成したSiO2薄膜が2次元正孔ガス層へ及ぼす影響2017
Author(s)
矢部太一, 工藤拓也, 大井信敬, 河合空, Jorge J. Buendia, 梶家美貴, 大久保智, 堀川清貴, 蔭浦泰資, 河野省三, 平岩篤, 川原田洋
Organizer
第31回ダイヤモンドシンポジウム
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[Presentation] 不連続(111)面を利用した超伝導ボロンドープ単結晶ダイヤモンドジョセフソン接合2017
Author(s)
天野 勝太郎, 蔭浦 泰資, 日出幸 昌邦, 露崎 活人, 笹間 陽介, 山口 尚秀, 高野 義彦, 立木 実, 大井 修一, 平田 和人, 有沢 俊一, 川原田 洋
Organizer
第31回ダイヤモンドシンポジウム
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[Presentation] 不連続(111)面を利用した超伝導ボロンドープ単結晶ダイヤモンドジョセフソン接合2017
Author(s)
天野 勝太郎, 蔭浦 泰資, 日出幸 昌邦, 露崎 活人, 大里 啓孝, 津谷 大樹, 笹間 陽介, 山口 尚秀, 高野 義彦, 立木 実, 大井 修一, 平田 和人, 有沢 俊一, 川原田 洋
Organizer
第78回応用物理学会秋季学術講演会
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[Presentation] 窒素終端およびシリコン終端ダイヤモンド中の浅いNVセンターのスピン特性2017
Author(s)
薗田 隆弘, 河合 空, 山野 颯, 加藤 かなみ, 蔭浦 泰資, 福田 諒介, 岡田 拓真, 春山 盛善, 谷井 孝至, 山田 圭介, 小野田 忍, 寺地 徳之, 加田 渉, 花泉 修, 河野 省三, 磯谷 順一, 川原田 洋
Organizer
第78回応用物理学会秋季学術講演会
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[Presentation] 水素終端ダイヤモンド表面上へ形成したSiO2薄膜が2次元正孔ガス層に及ぼす影響2017
Author(s)
矢部太一, 工藤拓也, 河合空, 梶家美貴, 大井信敬, 大久保智, 堀川清貴, 蔭浦泰資, 河野省三, 平岩篤, 川原田洋
Organizer
第78回応用物理学会秋季学術講演会
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[Presentation] 高分解能ナノNMR：(111)ダイヤモンド薄膜の作製2017
Author(s)
磯谷順一，小野田忍，角谷均，Nabeel Aslam, Matthias Pfender, Philipp Neumann, Rolf Reuter, Andrea Zappe, Felipe Fávaro de Oliveira, Andrej Denisenko, Jörg Wrachtrup
Organizer
第78回応用物理学会秋季学術講演会
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[Presentation] 量子センシング・ナノNMR：ケミカルシフトの観測2017
Author(s)
磯谷 順一, N. Aslam, M. Pfender, P. Neumann, R. Reuter, A. Zappe, F. Oliveira, A. Denisenko, 角谷 均, 小野田 忍, J. Wrachtrup
Organizer
第31回ダイヤモンドシンポジウム
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