2015 Fiscal Year Annual Research Report
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26247068
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
鍋川 康夫 国立研究開発法人理化学研究所, 光量子工学研究領域, 専任研究員 (90344051)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | アト秒科学 / 高次高調波 / 振動波束 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
最も単純な２原子分子である水素分子について、アト秒パルス列(APT)照射による振動波束実時間計測を行った。速度マップ画像(VMI)イオン分光装置によって取得した水素原子イオン(陽子)の開放運動エネルギー(KER)スペクトルは、ポンプ光とプローブ光の遅延時間(dealy)を掃引することにより変調を受ける。本年度は、この実験によって得られたKER-delay２次元スペクトログラムから振動波束を再構築するための新しいアルゴリズム（MW-FROG）を実験データに適用し、振動波束を再構築する事に成功した。この結果、波束を構成している各々の振動波動関数の複素振幅の位相が、これまで知られていなかった非自明な変調を受けていることが分かった。この結果によって、イオン化に際して初期振動波束が形成されるまで約１フェムト秒もの非常に「長い」準備時間が必要になるという解釈を得た。これは、これまでの常識とは異なる結果であり、これを説明するための理論モデルを構築した。この研究内容を報告した論文はNature Communications 誌に掲載され、研究者の所属する理化学研究所よりプレスリリースされた。
ターゲットの分子を窒素に変えて同様な実験も行った。この結果、窒素イオンのKERスペクトルはそのスペクトル成分毎に異なる周期の変調を受けている事が、分かった。この結果から、APT照射による窒素分子及び窒素分子イオンでの振動波束の生成が確認され、その電子状態を特定することができた。さらに、ポンプープローブの遅延掃引の分解能を向上させることで、電子波束の時間発展を直接観測することに成功した。この電子波束の振動周期は最短の成分で500アト秒であった。この研究内容を報告した論文は Science Advances 誌に掲載され、研究者の所属する理化学研究所よりプレスリリースされた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
ポンプープローブのデータ取得およびその解析に時間をとられたため、当初予定していたレーザーシステム・高次高調波発生装置のメインテナンスおよびアップグレード、波束制御用のビームライン付加、等は行なう事が出来なかった。しかしながら水素・窒素をターゲットとした超高速ダイナミックスの観測には成功しており、概ね順調な達成度であると考える。
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| Strategy for Future Research Activity |
まずは、前年度やり残したビームラインのメインテナンスが不可欠である。特にXUV用の光学素子の反射率低下が問題となってきているので、シリコンビームスプリッター及びSiC凹面鏡の交換または再アライメント（ダーメージ箇所を避ける作業）を行なう予定である。アト秒時間分解のポンプープローブ実験ではミクロンオーダーに集光される２つのAPTを空間的に重ねあわせる作業が不可欠であるが、大気中でこの作業を行った後真空引きをすると、場合によってはビームのズレが生じる問題が発生し、ビームラインの稼働率を下げる要因となっている。これを解決するため、真空中でシリコンビームスプリッターを調整できる機構を導入する予定である。これらの改良の後、ヘテロ２原子分子あるいは３原子分子等、これまでよりも複雑な分子の超高速ダイナミックスをターゲットとした実験を行ってゆく。
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| Remarks |
(2)は下記ダイジェスト版もあり
http://www.riken.jp/pr/press/2015/20150926_1/digest/
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