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2014 Fiscal Year Annual Research Report

軟X線および赤外線オペランド分光の融合による触媒反応機構解明への展開

Research Project

Project/Area Number 26248008
Research InstitutionKeio University

Principal Investigator

近藤 寛  慶應義塾大学, 理工学部, 教授 (80302800)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 吉田 真明  慶應義塾大学, 理工学部, 助教 (00582206)
雨宮 健太  大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 教授 (80313196)
Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Keywords触媒・化学プロセス / 表面・界面物性 / 量子ビーム / 化学物理
Outline of Annual Research Achievements

平成26年度は初年度であり、主に、赤外線オペランド分光装置の製作と、平成27年度に立ち上げる軟X線オペランド分光装置を軟X線ビームライン末端に接続するために必要な接続部の製作を行った。
赤外線オぺランド分光装置の製作においては、フーリエ変換型赤外分光光度計に偏光子と光弾性変調器を組み合わせて偏光方向を変調した赤外光を、入射角10°、焦点距離250 mmで試料に照射し、反射光をMCT検出器で検出する装置を製作した。反応セルは、金属ブロックから掘り出す方法で、セル容積をできるだけ小さくし、触媒試料による反応生成物を感度よく検出できるよう工夫した。この反応セルを超高真空試料準備槽に接続し、この準備槽で清浄化・キャラクタリゼーションした試料を移送できるようにした。反応セルの試料は、試料ホルダー背面のセラミックスヒーターで加熱できるようにし、試料に直接触れる熱電対で試料温度をモニターできるようにした。反応ガスはバリアブルリークバルブを用いてセル内に流すようにした。以上により、赤外線オペランド分光装置はほぼ当初の予定どおり完成した。
軟X線オペランド分光装置の立ち上げは平成27年度に行う予定であるが、それに先立ち、予備実験として、現有設備を用いた準大気圧での吸着実験を行った。具体的には、Pt(111)上のCOおよび、Rh(111)上のNOの吸着状態について詳細な解析を行い、準大気圧特有の吸着構造を明らかにした。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

平成26年度の一番大きな目標は赤外線オペランド分光装置を製作することであるが、現在、本装置はほぼ完成し、間もなく詳細な性能評価を行うことができる状況にあるので、おおむね当初の計画どおり進展していると言える。また、本装置および平成27年度に立ち上げる予定の軟X線オペランド分光装置を使って行う実験の予備実験を現有設備を用いて行うことができた。具体的には、Pt(111)上のCOとRh(111)上のNOの準大気圧下における吸着状態を調べ、準大気圧特有の吸着状態を明らかにした。このような知見が予め得られたことは大きな収穫であり、今後の研究に活かすことができる点はプラスポイントである。

Strategy for Future Research Activity

次年度は平成26年度に製作した赤外線オペランド分光装置の性能を確認しながら、予備実験で得られた知見をもとに、準大気圧下で金属表面に吸着したCOやNOの吸着構造を振動分光から確認することを行う。さらに、触媒反応を進行させながら、振動分光で反応を追跡する技術を確立する。また、並行して、軟X線オペランド分光装置の立ち上げを行い、本研究課題の当初の目標のように、赤外線と軟X線のオぺランド分光装置で、同じ試料・反応系に対して測定することができるようにする。

  • Research Products

    (15 results)

All 2015 2014

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (12 results) (of which Invited: 8 results)

  • [Journal Article] High-Pressure NO Induced Mixed Phase on Rh(111): Chemically-Driven Replacement2015

    • Author(s)
      R. Toyoshima, M. Yoshida, Y. Monya, K. Suzuki, K. Amemiya, K. Mase, B. S. Mun, H. Kondoh
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 119 Pages: 3033-3039

    • DOI

      10.1021/jp507542h

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] In-situ Observations of Catalytic Surface Reactions with Soft X-rays under Working Conditions2015

    • Author(s)
      R. Toyoshima and H. Kondoh
    • Journal Title

      J. Phys.: Condens. Matter

      Volume: 27 Pages: 083003

    • DOI

      10.1088/0953-8984/27/8/083003

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] High-pressure-induced dense CO overlayer on Pt(111) surface: A chemical analysis with in-situ near ambient pressure XPS2014

    • Author(s)
      R. Toyoshima, M. Yoshida, Y. Monya, K. Suzuki, K. Amemiya, K. Mase, B. S. Mun, H. Kondoh
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 16 Pages: 23564-23567

    • DOI

      10.1039/c4cp04318a

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] CO導入圧変化によるPd-Au合金上に吸着したCOのサイト移動の研究2015

    • Author(s)
      豊島遼、平松奈々、吉田真明、雨宮健太、間瀬一彦、近藤寛
    • Organizer
      第3回物構研サイエンスフェスタ
    • Place of Presentation
      つくば国際会議場(茨城県・つくば市)
    • Year and Date
      2015-03-17 – 2015-03-18
  • [Presentation] In-situ XAFSで捉えられるものと今後の課題2015

    • Author(s)
      近藤 寛
    • Organizer
      日本放射光学会企画講演会「XAFS関連研究の現状と今後の展望」
    • Place of Presentation
      立命館大学びわこ・くさつキャンパス(滋賀県・草津市)
    • Year and Date
      2015-01-12
    • Invited
  • [Presentation] Near Ambient Pressure XPS at the Photon Factory: Its Application to Catalytic Surface Chemistry2014

    • Author(s)
      Hiroshi Kondoh
    • Organizer
      International Workshop on Surface Chemistry and Near-Ambient Pressure Photoemission: new tools and new paradigms
    • Place of Presentation
      パリ (フランス)
    • Year and Date
      2014-12-11
    • Invited
  • [Presentation] In-situ Analysis of Catalytically Active Surfaces with Near Ambient Pressure XPS2014

    • Author(s)
      Hiroshi Kondoh
    • Organizer
      The 3rd Ertl Symposium
    • Place of Presentation
      ベルリン(ドイツ)
    • Year and Date
      2014-11-10
    • Invited
  • [Presentation] Formation of the Dense CO Overlayer on Pt(111): An Ambient-Pressure XPS Study2014

    • Author(s)
      R. Toyoshima, M. Yoshida, Y. Monya, H. Kondoh
    • Organizer
      The 7th International Symposium on Surface Science and Nano-Technology
    • Place of Presentation
      くにびきメッセ島根県立会議場(島根県・松江市)
    • Year and Date
      2014-11-02 – 2014-11-06
  • [Presentation] 準大気圧X線光電子分光法を用いた触媒表面のオペランド観測2014

    • Author(s)
      近藤 寛
    • Organizer
      第7回日本放射光学会若手研究会
    • Place of Presentation
      東京大学柏キャンパス柏図書館メディアホール(千葉県・柏市)
    • Year and Date
      2014-09-30
    • Invited
  • [Presentation] NAP-XPSを用いたPt(111)上のCO吸着構造の研究2014

    • Author(s)
      豊島遼、紋谷祐爾、吉田真明、近藤寛
    • Organizer
      第7回日本放射光学会若手研究会
    • Place of Presentation
      東京大学柏キャンパス柏図書館メディアホール(千葉県・柏市)
    • Year and Date
      2014-09-29 – 2014-09-30
  • [Presentation] 雰囲気X線光電子分光法の発展と課題 -動的表面過程の観測手法として-2014

    • Author(s)
      近藤 寛
    • Organizer
      第75回応用物理学会秋季学術講演会シンポジウム
    • Place of Presentation
      北海道大学(北海道・札幌市)
    • Year and Date
      2014-09-19
    • Invited
  • [Presentation] 準大気圧光電子分光でみる活性触媒表面2014

    • Author(s)
      近藤 寛
    • Organizer
      第11回CROSS講演会「機能する表面、反応する表面(II)」
    • Place of Presentation
      いばらき量子ビーム研究センター (茨城県・東海村)
    • Year and Date
      2014-08-19
    • Invited
  • [Presentation] In-situ XAFSによる触媒反応機構へのアプローチ2014

    • Author(s)
      近藤 寛
    • Organizer
      PF研究会「次世代放射光源で期待されるXAFSを活用したサイエンス」
    • Place of Presentation
      高エネルギー加速器研究機構4号館 セミナーホール(茨城県・つくば市)
    • Year and Date
      2014-07-11
    • Invited
  • [Presentation] In-situ observation of catalytically active surfaces under reaction conditions with near-ambient-pressure XPS2014

    • Author(s)
      Hiroshi Kondoh
    • Organizer
      ASOMEA VII 2014
    • Place of Presentation
      ルンド (スウェーデン)
    • Year and Date
      2014-06-11
    • Invited
  • [Presentation] Study on formation process and local structure of N doped TiO2 with using ambient pressure XPS and polarized NEXAFS2014

    • Author(s)
      Yuji Monya, M. Yoshida, R. Toyoshima, H. Orita, M. Nagasaka, H. Yamane, H. Abe, K. Amemiya, K. Mase, N. Kosugi, H. Kondoh
    • Organizer
      ASOMEA VII 2014
    • Place of Presentation
      ルンド (スウェーデン)
    • Year and Date
      2014-06-09 – 2014-06-11

URL: 

Published: 2016-06-01  

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