2016 Fiscal Year Annual Research Report
Mechanistic Study on catalytic reaction by combination of soft-x-ray and infrared operando spectroscopy
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26248008
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| Research Institution | Keio University |
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Principal Investigator |
近藤 寛 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 教授 (80302800)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
吉田 真明 慶應義塾大学, 理工学部(矢上), 助教 (00582206)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 触媒・化学プロセス / 表面・界面物性 / 量子ビーム / 化学物理 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成28年度は3年目であり、2年目に立ち上げた赤外線オペランド分光システムおよび軟X線オペランド分光システムの高度化と実際の触媒系への応用に取り組んだ。
赤外線オペランド分光装置は赤外反射吸収スペクトルを測定する際の測定条件の最適化が効果的に行えるようにして信号強度を増大させるとともに、反応セルのガスを差動排気型質量分析計に導いて触媒反応の進行をモニターしながらスペクトルを測定できるようにした。
軟X線オペランド分光システムは2年目に立ち上げた蛍光収量NEXAFSの測定に加えてオージェ電子収量NEXAFSの測定ができるように測定系を改良し、さらに可変偏光アンジュレーターによる偏光切り替えを利用して、試料位置を変えずに準大気圧下で試料表面の縦偏光と横偏光の偏光NEXAFSが測定できるようにした。
これらのシステムを用いて、Rh、Pd、Irなどの白金族金属表面およびRhPdやAuPdなどの合金表面におけるNO還元・CO酸化などの排ガス浄化触媒反応やAg表面におけるエチレンエポキシ化反応、燃料電池のモデル反応などのオペランド観測に応用した。特に、RhPd合金表面におけるNO還元反応やAuPd合金表面におけるCO酸化反応においては、分子の吸着状態の詳細については赤外線分光から知ることができ、合金触媒の反応中の化学状態については軟X線分光から情報を得ることができるので、両者を合わせることによって、これらの触媒反応における合金効果や単体金属に対する優位性の起源を明らかにすることができた。これらにより、赤外線分光と軟X線分光を組み合わせることによって触媒反応機構の理解を深めるという本課題で目指している目標にほぼ到達することができた。
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| Research Progress Status |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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