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2015 Fiscal Year Annual Research Report

共役高分子結晶相における励起子ダイナミクス

Research Project

Project/Area Number 26248033
Research InstitutionKyoto University

Principal Investigator

大北 英生  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (50301239)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 辨天 宏明  京都大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (60422995)
Project Period (FY) 2014-04-01 – 2019-03-31
Keywords励起子拡散 / 次元性 / H凝集 / J凝集 / 非緩和励起子 / 一重項分裂
Outline of Annual Research Achievements

平成27年度は、以下の研究項目ついて検討した。
【 2次元結晶場での励起子拡散】数百nmスケールの2次元のテラス状結晶を示す結晶性共役高分子(pBTTT)について、一重項励起子ダイナミクスを検討した。その結果、一重項励起子は、1次元フィブリル状結晶からなるRR-P3HTと同様に、1次元拡散ダイナミクスを示すことを明らかにした。高分解能AFMにより2次元のテラス状結晶ドメインを観察した結果、数十nmのグレインからなる集合構造であることが分かった。以上の結果から、2次元のテラス状結晶を構成するグレイン内でのπスタック方向への1次元拡散が支配的であると考えられる。
【励起子拡散ダイナミクス】RR-P3HTは通常H凝集構造の結晶相を示すが、膜表面において高度に結晶化したRR-P3HTではJ凝集性を示すことを見出した。さらに、この高結晶性RR-P3HTの励起子ダイナミクスを観測したところ、一重項励起子が数psで高速に失活することを発見した。通常、P3HTでの励起子寿命は数百psであり、これまで報告されているものとは全く異なる。つまり、高度に結晶化したドメインでは、従来の結晶とは全く異なる電子励起状態を形成していることを示唆している。
【非緩和励起状態からの一重項励起子分裂】3次元状に微結晶が分散した膜形態をとる狭バンドギャップ共役高分子PTB1における励起子ダイナミクスを検討したところ、励起直後に一重項励起子とともに三重項励起子が同時に生成する現象を見出した。励起波長依存性を検討したところ、三重項励起子のエネルギー準位の2倍相当の励起波長より短波長側で励起したときにのみ三重項励起子の高速生成が起こることから振動緩和する前のホット励起状態からの一重項分裂が進行していると結論した。狭バンドギャップ共役高分子膜における初めての一重項励起子分裂の報告である。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

平成27年度は、2次元テラス状結晶における励起子拡散の次元性を明らかにするとともに、高度に結晶化したP3HTにおける励起子の超高速失活や狭バンドギャップ共役高分子PTB1における非緩和励起子からの一重項分裂などの新規な現象を発見することができた。5年計画で結晶相に特有な励起子物性を見出すことを予定していたが、計画2年次においてすでに複数の新規な励起子物性を見出すことができており、当初の計画以上に進展しているといえる。

Strategy for Future Research Activity

当初に策定した研究計画にしたがって研究を遂行していくとともに、平成27年度に見出した「高度に結晶化したP3HTにおける励起子の超高速失活現象」と「非緩和励起子からの一重項分裂」について重点的に検討を進める。

  • Research Products

    (13 results)

All 2016 2015

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 5 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 3 results)

  • [Journal Article] Transient Absorption Spectroscopy for Polymer Solar Cells2016

    • Author(s)
      Hideo Ohkita, Yasunari Tamai, Hiroaki Benten, Shinzaburo Ito
    • Journal Title

      IEEE J. Sel. Top. Quantum Electron.

      Volume: 22 Pages: 4100612_1-12

    • DOI

      10.1109/jstqe.2015.2457615

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Ultrafast Singlet Fission in a Push-Pull Low Bandgap Polymer Film2015

    • Author(s)
      Yukitomo Kasai, Yasunari Tamai, Hideo Ohkita, Hiroaki Benten, Shinzaburo Ito
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc.

      Volume: 137 Pages: 15980-15983

    • DOI

      10.1021/jacs.5b09361

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Exciton Diffusion in Conjugated Polymers: From Fundamental Understanding to Improvement in Photovoltaic Conversion Efficiency2015

    • Author(s)
      Yasunari Tamai, Hideo Ohkita, Hiroaki Benten, Shinzaburo Ito
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. Lett.

      Volume: 6 Pages: 3417-3428

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.5b00352

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Highly Efficient Exciton Harvesting and Charge Transport in Ternary Blend Solar Cells Based on Wide- and Low-Bandgap Polymers2015

    • Author(s)
      Yanbin Wang, Hideo Ohkita, Hiroaki Benten, Shinzaburo Ito
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys.

      Volume: 17 Pages: 27217-27224

    • DOI

      10.1039/c5cp05161d

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Efficient Exciton Harvesting through Long-Range Energy Transfer2015

    • Author(s)
      Yanbin Wang, Hideo Ohkita, Hiroaki Benten, Shinzaburo Ito
    • Journal Title

      ChemPhysChem

      Volume: 16 Pages: 1263-1267

    • DOI

      10.1002/cphc.201402740

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 高分子太陽電池の機構解明と高効率化2016

    • Author(s)
      大北英生、辨天宏明、伊藤紳三郎
    • Organizer
      第63回応用物理学会春季学術講演会
    • Place of Presentation
      東京工業大学 (東京)
    • Year and Date
      2016-03-21
    • Invited
  • [Presentation] Singlet Fission in a Low-Bandgap Conjugated Polymer Film2015

    • Author(s)
      Yukitomo Kasai, Yasunari Tamai, Hideo Ohkita, Hiroaki Benten, Shinzaburo Ito
    • Organizer
      2015 MRS Fall Meeting
    • Place of Presentation
      Boston (USA)
    • Year and Date
      2015-12-02
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] レーザ分光法による高分子太陽電池の革新原理の探究から限界効率の追究~2015

    • Author(s)
      大北英生、玉井康成、辨天宏明、伊藤紳三郎
    • Organizer
      第5回 CSJ化学フェスタ2015
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀 (東京)
    • Year and Date
      2015-10-14
    • Invited
  • [Presentation] 狭バンドギャップ高分子薄膜における一重項励起子分裂2015

    • Author(s)
      笠井普文、玉井康成、大北英生、辨天宏明、伊藤紳三郎
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      東北大学 (宮城)
    • Year and Date
      2015-09-16
  • [Presentation] 結晶性高分子太陽電池における電荷生成ダイナミクス2015

    • Author(s)
      大北英生、玉井康成、辨天宏明、伊藤紳三郎
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      東北大学 (宮城)
    • Year and Date
      2015-09-16
    • Invited
  • [Presentation] 共役高分子における非緩和励起子からの高速一重項分裂2015

    • Author(s)
      大北英生、笠井普文、玉井康成、辨天宏明、伊藤紳三郎
    • Organizer
      2015年光化学討論会
    • Place of Presentation
      大阪市立大学 (大阪)
    • Year and Date
      2015-09-09
  • [Presentation] 結晶性共役高分子薄膜における一重項励起子ダイナミクス2015

    • Author(s)
      山口賢人、大北英生、玉井康成、辨天宏明、伊藤紳三郎
    • Organizer
      第61回高分子研究発表会(神戸)
    • Place of Presentation
      兵庫県民会館 (兵庫)
    • Year and Date
      2015-07-17
  • [Presentation] 有機薄膜太陽電池における高効率励起子捕集2015

    • Author(s)
      玉井康成、久詰修平、王艶賓、辨天宏明、大北英生、伊藤紳三郎
    • Organizer
      第64回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(北海道)
    • Year and Date
      2015-05-27

URL: 

Published: 2017-01-06  

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