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2015 Fiscal Year Annual Research Report

シード結晶添加によるゼオライト合成法・製造法の革新

Research Project

Project/Area Number 26249118
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

大久保 達也  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (40203731)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 脇原 徹  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (70377109)
Project Period (FY) 2014-04-01 – 2018-03-31
Keywordsゼオライト / 触媒 / 材料合成プロセス / ナノ多孔性材料
Outline of Annual Research Achievements

分子サイズの空間をその構造中に内包するアルミノ珪酸塩であるゼオライトは工業的に重要な材料であり、触媒や吸着剤、イオン交換剤などとして広く用いられている。その合成には高価な有機物(OSDA)を用い、長時間の水熱合成を行うということが長らく行われてきたが、本研究ではゼオライト合成を革新すべく、OSDAフリー、OSDA代替、高速合成を目指して検討を行っている。
中間年度にあたる当該年度では、これらの新規合成をより効率よく達成するためのゼオライト形成メカニズムのより深い理解と、合成条件探索や得られるゼオライトについての性能予測を助ける理論計算を主に検討した。
具体的な成果として、OSDAフリー合成も達成されている*BEA型ゼオライトをモデル材料として、種々の分析を駆使することにより、その形成過程を詳細に調べ、合成原料中における相互作用についての新たな知見を得た。更に、アルミニウムの骨格内位置について、理論計算を用いることにより構造安定性についての、網羅的かつ系統だった検討を行った。また、理論計算と実験を組み合わせることにより、既知のゼオライトとメソポーラスシリカの中間的な細孔径を持つ新たなシリカ多孔体の合成にも成功している。
これらの成果は、ゼオライトやゼオライト類縁の多孔性材料合成において、貴重な知見を与えることで合成条件探索のための指針を提示することで、今後の研究開発を加速させることができると考えている。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

合成についての研究はもちろんのこと、当該年度では理論計算や、メカニズム解明といった研究についても展開させることができた。これらの知見は大変価値のあるものであり、合成研究の助けとなると考えられる。そのため、研究は順調に進展していると評価できる。

Strategy for Future Research Activity

OSDAフリー合成については、可能な範囲やその課題が見えてきたため、今後はOSDAを用いながらも、より安価で工業的にに実用化可能なものを用いた合成をメインで行っていく予定である。特に、MSE型ゼオライトは、触媒としての活性に優れていることが知られており、有用な合成法を開発できればインパクトの大きな結果が期待できる。高速合成については、これまでの知見を活かし、更に発展させる形で進めていく。

  • Research Products

    (8 results)

All 2016 2015

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results,  Open Access: 3 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Energy Analysis of Aluminosilicate Zeolites with Comprehensive Ranges of Framework Topologies2016

    • Author(s)
      Koki Muraoka, Watcharop Chaikittisilp, Tatsuya Okubo
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 138 Pages: 6184-6193

    • DOI

      10.1021/jacs.6b01341

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Highly nanoporous silicas with pore apertures near the boundary between micro- and mesopores through an orthogonal self-assembly approach2015

    • Author(s)
      Koki Muraoka, Watcharop Chaikittisilp, Yutaka Yanaba, Takeshi Yoshikawa, Tatsuya Okubo
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 51 Pages: 10718-10721

    • DOI

      10.1039/c5cc02801a

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Structure-Directing Behaviors of Tetraethylammonium Cations toward Zeolite Beta Revealed by the Evolution of Aluminosilicate Species Formed during the Crystallization Process2015

    • Author(s)
      Takaaki Ikuno, Watcharop Chaikittisilp, Zhendong Liu, Takayuki Iida, Yutaka Yanaba, Takeshi Yoshikawa, Shinji Kohara, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 137 Pages: 14533-14544

    • DOI

      10.1021/jacs.5b11046

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Ultrafast and Continuous Flow Synthesis of High-Silica Zeolite SSZ-13 for NOx Removal2015

    • Author(s)
      劉振東・脇原徹・大島一典・西岡大輔・堀田悠介・Watcharop Chaikittisilp・松尾武士・武脇隆彦・大久保達也
    • Organizer
      第31回ゼオライト研究発表会
    • Place of Presentation
      とりぎん文化会館(鳥取県鳥取市尚徳町)
    • Year and Date
      2015-11-26 – 2015-11-27
  • [Presentation] ゼオライトベータの結晶化におけるテトラエチルアンモニウムカチオン集合体の構造規定効果2015

    • Author(s)
      Watcharop Chaikittisilp・生野敬明・脇原徹・大久保達也
    • Organizer
      第31回ゼオライト研究発表会
    • Place of Presentation
      とりぎん文化会館(鳥取県鳥取市尚徳町)
    • Year and Date
      2015-11-26 – 2015-11-27
  • [Presentation] Insight into the Structure-Direction of Tetraethylammonium Cations in the Crystallization of Zeolite Beta2015

    • Author(s)
      Watcharop Chaikittisilp, Takaaki Ikuno, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
    • Organizer
      2015 AIChE Annual Meeting
    • Place of Presentation
      ユタ州ソルトレイクシティ(米国)
    • Year and Date
      2015-11-08 – 2015-11-13
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Synthesis of Zeolites Using Dimers of Conventional Organic Structure-Directing Agents2015

    • Author(s)
      Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Tatsuya Okubo
    • Organizer
      2015 AIChE Annual Meeting
    • Place of Presentation
      ユタ州ソルトレイクシティ(米国)
    • Year and Date
      2015-11-08 – 2015-11-13
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Recent Progresses in Zeolite Synthesis--Beyond the Traditional Common Senses2015

    • Author(s)
      Tatsuya Okubo
    • Organizer
      2nd International Conference on Chemical Engineering, Food and Biotechnology
    • Place of Presentation
      ホーチミン(ベトナム)
    • Year and Date
      2015-10-30 – 2015-10-31
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2018-01-16  

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