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2016 Fiscal Year Annual Research Report

シード結晶添加によるゼオライト合成法・製造法の革新

Research Project

Project/Area Number 26249118
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

大久保 達也  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (40203731)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 脇原 徹  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (70377109)
Project Period (FY) 2014-04-01 – 2018-03-31
Keywordsゼオライト / 触媒 / 材料合成プロセス / ナノ多孔性材料
Outline of Annual Research Achievements

結晶性のミクロ多孔質材料であるゼオライトの合成には、水熱合成法が広く用いられ、得られるゼオライトは触媒、吸着剤、イオン交換剤などとして広く工業的に用いられている。しかしながら、その合成には課題も未だ多く、本研究では、主にゼオライト合成における高コスト原料(有機構造規定剤、Organic Structure-directing Agent、OSDA)や長時間の合成時間といった、工業化の際に大きな障壁となる各課題について検討を行っている。
本年度では、主に、OSDAを全く用いないOSDAフリー法のみではなく、工業的に許容しうるコストのOSDAを用いることにより、OSDAフリー法では合成が困難なゼオライト骨格構造や、形態制御を達成した。具体的には、テトラエチルアンモニウム(TEA)を用いたMSE型アルミノシリケートゼオライトの合成を達成した。MSE型ゼオライトは、触媒としての応用が強く期待されながらも、合成に高価で複雑なOSDAを必要とし、合成日数も長いゼオライトであった。また、そのOSDAフリー合成は我々により報告されているが、収率が低いという課題が残されていた。これに対して、今回開発したTEAを用いた合成法では高い収率と短い合成時間を両立することに成功している。さらに、シンプルな2価のOSDAを用いることによるゼオライトの形態制御、OSDAフリー法の亜鉛含有ゼオライトへの展開、ゼオライト合成におけるアルカリ金属カチオンの役割の詳細な理解、といった成果があった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初計画にあったうち、当該年度は特にOSDAを用いながらも低コスト、高収率といった工業的に重要な点を満足させる研究の達成に進展があった。本成果により、OSDAフリー法、OSDA置換法、高速合成法といった多くの選択肢が新たに生み出されていることになる。以上のことから、研究が順調に進展していると判断できる。

Strategy for Future Research Activity

合成法の確立が見えてきており、今後はさらに異なる反応系への展開を主に考えている。具体的には、これまでアルミノシリケート系について主に検討していたものを、ボロシリケートやジンコシリケートといった系へ展開させることで、更に有用かつ適用範囲が広い手法として展開、確立させることができると考えている。

  • Research Products

    (11 results)

All 2017 2016

All Journal Article (3 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 3 results,  Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Rational seed-directed synthesis of MSE-type zeolites using a simple organic structure-directing agent by extending the composite building unit hypothesis2017

    • Author(s)
      Sibel Sogukkanli, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Miku Takano, Zhendong Liu, Satoshi Inagaki, Toru Wakihara, Yoshihiro Kubota, Tatsuya Okubo
    • Journal Title

      Microporous and Mesoporous Materials

      Volume: 245 Pages: 1-7

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2017.02.073

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Two-Stage Crystallization of Meso- and Macroporous MFI and MEL Zeolites Using Tributylamine-Derived Diquaternary Ammonium Cations as Organic Structure-Directing Agents2017

    • Author(s)
      Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Akira Endo, Atsushi Shimojima, Tatsuya Okubo
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 90 Pages: 586-594

    • DOI

      10.1246/bcsj.20170023

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Factors Governing the Formation of Hierarchically and Sequentially Intergrown MFI Zeolites by Using Simple Diquaternary Ammonium Structure-Directing Agents2016

    • Author(s)
      Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Koki Muraoka, Rino R. Mukti, Atsushi Shimojima, Prashant Kumar, Michael Tsapatsis, Tatsuya Okubo
    • Journal Title

      Chemistry of Materials

      Volume: 28 Pages: 8997-9007

    • DOI

      10.1021/acs.chemmater.6b03887

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] 共沈法均一ゲルを用いたジンコアルミノシリケートゼオライトのOSDA-free合成2017

    • Author(s)
      小池夏萌・Chaikittisilp Watcharop・伊與木健太・Shanmugam Palani Elangovan・板橋慶治・大久保達也
    • Organizer
      化学工学会第82年会
    • Place of Presentation
      芝浦工業大学(東京都江東区豊洲)
    • Year and Date
      2017-03-06 – 2017-03-08
  • [Presentation] 種結晶添加法によるシンプルな有機構造規定剤を用いたMSE型ゼオライトの合理的合成2017

    • Author(s)
      ソウグクカンル シベル・伊與木健太・ エランゴバン シャンムガム・板橋慶治・高野美育・劉振東・稲垣怜史・脇原徹・窪田好浩・大久保達也
    • Organizer
      化学工学会第82年会
    • Place of Presentation
      芝浦工業大学(東京都江東区豊洲)
    • Year and Date
      2017-03-06 – 2017-03-08
  • [Presentation] Seed-Directed Synthesis of Zincoaluminosilicate *BEA-type Zeolites with Higher Yields and Broader Chemical Compositions from Mechanochemically Pretreated Reactants2017

    • Author(s)
      Kenta Iyoki, Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Keiji Itabashi, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
    • Organizer
      The 3rd Euro-Asia Zeolite Conference
    • Place of Presentation
      バリ(インドネシア)
    • Year and Date
      2017-01-22 – 2017-01-25
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Seed-directed, OSDA-free synthesis of zincoaluminosilicate mordenite2017

    • Author(s)
      Natsume Koike, Watcharop Chaikittisilp, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Tatsuya Okubo
    • Organizer
      The 3rd Euro-Asia Zeolite Conference
    • Place of Presentation
      バリ(インドネシア)
    • Year and Date
      2017-01-22 – 2017-01-25
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 亜鉛含有MOR型ゼオライトのOSDA-free合成2016

    • Author(s)
      小池夏萌・Watcharop Chaikittisilp・伊與木健太・Shanmugam Palani Elangovan・板橋慶治・大久保達也
    • Organizer
      第32回ゼオライト研究発表会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区船堀)
    • Year and Date
      2016-12-01 – 2016-12-02
  • [Presentation] Rational Seed-Directed Synthesis of MSE-type Zeolite usingSimple Organic Structure-Directing Agent by ExtendingComposite Building Unit Hypothesis2016

    • Author(s)
      Sibel Sogukkanli・Shannmugam P. Elangovan・板橋慶治・伊與木健太・高野美育・劉振東・稲垣怜史・脇原徹・窪田好浩・大久保達也
    • Organizer
      第32回ゼオライト研究発表会
    • Place of Presentation
      タワーホール船堀(東京都江戸川区船堀)
    • Year and Date
      2016-12-01 – 2016-12-02
  • [Presentation] Structure-directing roles of alkali metal cations in the formation of FER-type zeolite2016

    • Author(s)
      Haruki Yoshida, Watcharop Chaikittisilp, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
    • Organizer
      The 12th Japan-Korea Symposium on Materials and Interfaces
    • Place of Presentation
      御殿場高原ホテル(静岡県御殿場市神山)
    • Year and Date
      2016-11-02 – 2016-11-05
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Top-down and bottom-up approaches to nanosized and hierarchical zeolites2016

    • Author(s)
      Tatsuya Okubo
    • Organizer
      252nd ACS National Meeting and Exposition and 4th International Symposium on Mesoporous Zeolites
    • Place of Presentation
      ペンシルベニア州フィラデルフィア(米国)
    • Year and Date
      2016-08-21 – 2016-08-25
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2018-01-16  

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