2014 Fiscal Year Annual Research Report

非線形分光を利用するアクチノイドの界面スペシエーション・イメージング

Research Project

Project/Area Number	26249148
Research Institution	Japan Atomic Energy Agency
Principal Investigator	木村貴海独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門原子力基礎工学研究センター, 研究主席 (20354897)
Co-Investigator(Kenkyū-buntansha)	渡邉雅之独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門原子力基礎工学研究センター, 研究主幹 (70354842) 青柳登独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門原子力基礎工学研究センター, 研究員 (80446400) 斉藤拓巳独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門先端基礎研究センター, 任期付研究員 (90436543) 北辻章浩独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門原子力基礎工学研究センター, 研究主幹 (30354898)
Project Period (FY)	2014-04-01 – 2017-03-31
Keywords	バックエンド / アクチノイド / 非線形分光
Outline of Annual Research Achievements	初年度は、非線形分光システムとして振動和周波発生(VSFG)システムの導入を行った。システムはレーザー、波長変換部、光学素子、試料室、検出器などから構成される。以下に概要を示す。増幅再生アンプ付きチタンサファイアレーザーからのパルス光を、整備した光パラメトリック増幅器(TOPAS-Prime)、ハウジングミキサー(NirUVis)および差周波発生(DFG)によって可視光(795 nm, 235 - 1160 nm)および赤外光(2600 - 20000 nm)に変換する。可視光と赤外光の試料表面への混合により振動和周波発生を行うが、本年度はこれに用いる光源が整備された。同時に光学素子や試料室を検討し、測定系のレイアウトを決定し、セットアップに着手した。また、検出器として分光器に接続する高感度冷却EMCCDカメラを整備し、検出系の導入も進めた。ハード固液界面として、石英を選定し、X線光電子分光（XPS）測定による表面のキャラクタリゼーションを行った。また、石英表面の官能基を模擬したケイ酸とウラニルの錯体のTRLFS測定を行い、従来法によるアクチノイドの分光特性などを用いて、参照データとして用いるために、低温におけるバルクの分光を行った。次年度に導入予定の高インピーダンス測定等の電気化学システムに関する予備検討も併せて行った。また、「第6回SFG研究会「柔らかな分子系」ワークショップ和周波分光」に参加し、SFGについて理解を深めるとともに、研究者間の交流や情報収集を行った。さらに、他の研究組織における異分野の研究者と情報交換を行なうことで、システム導入への助言を得て、実際の整備に反映させた。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 初年度は非線形分光システムの導入が中心となった。レーザー光源本体のアップグレードが予定され、システムの最適化までは至らなかったが、このアップグレードが進むことにより測定時間が大幅に短縮され、高品質のSFG分光データを取得可能になることが期待される。したがって、今年度前半にシステムの最適化をさらに進めるとともに、後半には当初の予定通り、界面の和周波発生分光をより短時間で行なうことができる。また、計画されていた、バルクの分光情報の取得や次年度のシステムの予備検討を進めた。
Strategy for Future Research Activity	次年度は、システムに関しては、光学系のマッチングを遂行し、光学素子および試料室の充実化によって、信号を最適な効率で取得することを目標とする。これは物品が全て整備されたうえで、セットアップの試行錯誤を行い、実現する。さらに、界面の電荷移動評価のためにサイクリックボルタンメトリや交流インピーダンス法などにより界面電荷移動の解析を開始する。界面での電荷移動の評価をもとに、反応系として、複雑な酸化還元反応が関与する反応系についても検討を始める。