2016 Fiscal Year Annual Research Report
Correlation between changes of electronic properties and molecular arrangement due to doping to semiconducting molecular layer
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26286011
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
佐々木 正洋 筑波大学, 数理物質系, 教授 (80282333)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
若山 裕 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 国際ナノアーキテクトニクス研究拠点, MANA研究者 (00354332)
山田 洋一 筑波大学, 数理物質系, 講師 (20435598)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 有機半導体分子 / ドーピング / 分子配置 / 電子物性 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、低分子系有機半導体のドーピングの解明を目指し、よく定義されたモデル系の確立と、それらを利用し分子レベル構造計測と巨視的電気特性計測とを緊密に関連付けた研究を実施することを目的とする。研究の初期段階においては、モデル系として単分子層を対象とした構造及び電子状態の研究を行った。
H28年度においては、よりデバイス応用に近い、多層膜モデル系の構築を行った。このとき、バルクの結晶性が高い有機半導体分子を利用することで、良質の多層膜を作製し、その構造と電子状態の決定を行った。このため、近年注目されている、強い分子間相互作用を示す新規な有機半導体分子群に注目した。第一段階ではこれらの分子の、よく定義された単分子層を作製し、構造と電子状態を決定した。このとき、電子状態の解析において、分子間の強い相互作用に起因した分子軌道状態の重なりや、エネルギー分裂が生じていることを明らかにした。その後、異方的な基板表面を利用すると、これらの分子の良質な多層膜が作製できることを示し、その構造と電子状態を決定した。これらを踏まえ、よく定義された多層膜に金属元素ドーピングを施すことで、良好な多層膜モデル系を作製できる。
さらに、このような系の巨視的電気伝導計測のための準備を行ってきた。研究分担者の組織改編の影響で、当初使用予定の装置の稼働が困難となり、急遽別の装置における実験の準備を進め、準備を概ね完了した。ただし、この装置は半導体基板専用装置であり、本装置を用いた実験のためには半導体基板上にモデル系を作製するための検討が必要となる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
H28年度においては、単分子層よりデバイス応用に近い、(1)多層膜モデル系の構築と、(2)それを利用した巨視的電気伝導計測の準備とが達成目標であった。
(1)に関しては、近年注目されている、強い分子間相互作用を示す新規な有機半導体分子であるDNTTやpicene、sumaneneを用いた良質薄膜の創成研究を行ってきた。ここでは、基板に不活性で平坦な金属(111)面を用いると、強い分子間相互作用力を反映した密な単分子層が形成できた。この単分子層の電子状態と構造とを解析し、原著論文を出版した。しかし、この場合、強い分子間力であるがゆえ、単分子層上に結晶性の三次元巨大結晶が形成され、層状成長が誘起されにくいことが分かった。一方で基板にAg(110)などの異方性の強い結晶表面を利用すると、分子-基板の相互作用が強くなるために、十分密でない疎な単分子層が得られることが分かった。しかし、疎な単分子層上には分子が層状成長できることが分かった。これは単分子層の分子同士が強く結合できていないため、二層目の分子とより強く結合することが可能になっているためであると考えられる。これを利用すると、良質な単一ドメインの多分子膜を得ることができることを示し、現在論文を執筆中である。今後、この系に金属ドープを施すことで、多分子層のドーピングを研究する良好なモデル系が構築できる。
(2)に関して、半導体専用超高真空プローバーを用いた実験の準備を行った。今年度はSi表面のIn層を利用し、分子膜作製と電気伝導計測を行ってきた。その第一段階では、In吸着Si表面上に、ドナー及びアクセプタ分子のよく定義された単分子層を形成し、それに伴う基板の表面超伝導転移温度が変化することを発見した。今後はIn吸着Si表面上に(1)で作成したモデル系を準備することで電気伝導計測が可能となる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度はH28年度に達成した高結晶性有機半導体の高品位多層膜を利用し、多層膜へのドーピングのモデル系を確立する。このモデル系を利用し、より実用に近いドープ膜の構造と電子状態研究を行う。これは、これまで単分子層で確立してきた手法を用いることで、問題なく遂行でき、十分な研究成果が期待できる。
一方、本年度はドープ単層膜、及び多層膜の巨視的電気特性計測に注力する。しかし、この計画は、研究分担者の組織改編の影響で、当初使用予定の装置の稼働が困難となり、急遽別の装置における実験の準備を進めており、これを用いた研究推進には工夫が必要となる。特に現状の装置では半導体基板専用装置であり、これまで確立したモデル系の巨視的伝導計測を計測を実現するには、モデル系を半導体上に実現するための試料構造の最適化が必要となる。このために、水素終端等で不活性化したSiもしくはGe表面の利用を考慮に入れる。また、この時、これらの基板はノンドープの試料を用い、伝導計測を十分低温で行うことで、バルクの伝導を十分抑制できる。さらに、STOなどの通電加熱による表面平坦化処理が可能なより絶縁性の基板の使用も視野に入れ、多くの試行を重ねることで、研究を推進できる。
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| Causes of Carryover |
巨視的伝導計測において、研究分担者の組織改編の影響で、当初使用予定の装置の稼働が困難となり、予定した実験の一部をＨ２８年度に実施することができない状態になった。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
巨視的伝導計測において、H29年度に別の装置を使用して予定した実験が可能になった。そこで、遅れた部分を取り返す予定である。必要となる材料分子、真空部品等の消耗品を購入する予定である。
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Research Products
(4 results)
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[Journal Article] Proximity-induced spin polarization of graphene in contact with half-metallic manganite2016
Author(s)
Sakai, Seiji＊; Majumdar, Sayani; Popov, Zakhar; Avramov, Pavel; Entani, Shiro; Hasegawa, Yuri; Yamada, Yoichi; Huhtinen, Hannu; Naramoto, Hiroshi; Sorokin, Pavel; Yamauchi, Yasushi
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Journal Title
ACS Nano
Volume: 10
Pages: 7532-7541
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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