2015 Fiscal Year Annual Research Report
インテリジェントプラズマ制御によるナノカーボン量子ドット光電変換デバイス創製
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26286069
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
金子 俊郎 東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (30312599)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
加藤 俊顕 東北大学, 工学(系)研究科(研究院), 講師 (20502082)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 気液界面プラズマ / ナノグラフェン / 量子ドット / 光電変換デバイス / 多重励起子生成 / 遷移金属ダイカルコゲナイド |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2年目である本年度は，前年度までに合成に成功したカーボンナノチューブ（CNT）/ナノグラフェン複合物質においてpn接合を形成するため，CNTへの高効率n型ドーピング手法に関する研究を中心に行った．さらに，高効率の光電変換デバイスを目指して，ナノグラフェンと同様にナノシート材料であり，半導体特性を有する遷移金属ダイカルコゲナイド（TMD）を用いた光電変換デバイスの作製を開始した．
１．CNTのn型化に関しては，前年度に窒素原子イオンのドーピングを試みているが，さらに高効率のn型ドーピング手法としてセシウムイオン照射によるセシウム内包実験を行った．まず，セシウムイオン照射エネルギーを精密に制御し，CNTへの内包及び欠陥生成に与える効果を調べた．その結果，CNTへのセシウム原子内包に明確なイオン照射エネルギー閾値が存在すること，及びその閾値エネルギー程度の照射ではCNTに欠陥導入が発現しないことが明らかになった．さらに，これらの実験結果が分子動力学に基づく理論計算結果（国際共同研究成果）と非常に良い一致を示した．これらの成果を活用することで, CNTへのダメージを極限まで低減させた高効率セシウム内包n型CNTの形成に成功した．
２．半導体CNTとTMDナノシートで構成されるpn接合型光電変換デバイスを作製する前段階として，TMDナノシートの光電変換基礎特性を得るために，数層のTMDナノシートショットキー型光電変換デバイスを作製した．発電における励起子の効果を調べるために，発電効率と外部量子効率の照射光エネルギー（波長）依存性を測定した結果，発電効率と外部量子効率が3つのピークを有し，さらに励起子吸収ピークの位置と比較的に良い一致をしていることが分かった．この結果から，今回作成した光電変換デバイスにおいては，励起子による光応答が発電特性を決めている主要因であることが判明した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
カーボンナノチューブへのn型ドーピングに関しては，窒素のみならず，高効率のドーピングが可能なセシウムについても実験を行い，イオン照射エネルギーを制御することで，カーボンナノチューブへのダメージを低減させた高効率セシウム内包n型カーボンナノチューブの形成に成功しており，計画通りに達成できている．
また，新たな半導体ナノシート材料として遷移金属ダイカルコゲナイド（TMD）を用いた光電変換デバイスを作製し，照射光エネルギー（波長）依存性を測定することで，励起子による光応答が発電特性を決めている主要因であることを明らかにするなど，おおむね順調に研究を遂行できている．
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| Strategy for Future Research Activity |
引き続き，構造制御ナノグラフェンおよび遷移金属ダイカルコゲナイド（TMD）ナノシートを用いて光電変換デバイスを作製し，太陽光のさらなる高効率利用を目指す．具体的には，金属ナノ粒子の表面プラズモン共鳴効果を用いることで，ナノ粒子極近傍の光電場強度を増強することができるため，ナノグラフェンまたはTMDナノシート上にナノ粒子を合成することで，光電変換効率のさらなる高効率化が可能となる．
１．金属ナノ粒子の表面プラズモン共鳴波長は粒径と粒子間距離で決定されるため，申請者らが開発してきた気液界面プラズマ装置を改良して，ナノグラフェン・TMDナノシート上に合成されるナノ粒子の光吸収をリアルタイムで観測できるようにする．
２．カーボンナノチューブ基板形成ナノグラフェン・TMDナノシートをイオン液体中に浸漬し，減圧環境下でアルゴンプラズマを生成し，イオン液体への直流バイアスによってアルゴンイオンを加速して高エネルギーで照射し，イオン液体を解離する．解離したイオン液体が官能基としてナノグラフェン・TMDナノシート上に結合するため，この状態で金属塩化物を導入しプラズマで還元してナノ粒子を合成することによって，官能基に選択的にナノ粒子が合成される．官能基の密度を変化させることで，合成するナノ粒子の密度，すなわち粒子間距離を制御できることを実証する．
３．プラズマ還元によるナノ粒子合成時に，リアルタイムで紫外可視吸収特性を測定することで，ナノ粒子の粒径の変化が観測できる．ナノ粒子の吸収波長がナノグラフェン・TMDナノシートのバンドギャップに相当する波長になるまで合成することで，表面プラズモン共鳴による光電場強度の増大がおこる波長とナノグラフェン・TMDナノシートでの吸収波長を一致させる．なお，可視光領域の場合には金ナノ粒子（典型的吸収波長：550nm），紫外光領域の場合には銀ナノ粒子（400nm）を合成する．
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