2014 Fiscal Year Annual Research Report
原子炉・加速器を用いた放射性エアロゾルの開発と生成メカニズム
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26286076
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
大槻 勤 京都大学, 原子炉実験所, 教授 (50233193)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
関本 俊 京都大学, 原子炉実験所, 助教 (10420407)
沖 雄一 京都大学, 原子炉実験所, 准教授 (40204094)
高宮 幸一 京都大学, 原子炉実験所, 准教授 (70324712)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | 放射性エアロゾル / 放射性クラスター / 放射性セシウム / ナノ粒子 / エアロゾル製造装置 / 原子力発電所事故 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
2011年3月に発生した福島第一原子力発電所事故により、周辺環境中に大量の放射性物質が放出された。原発内で生成し大気中をエアロゾルとして輸送される放射性エアロゾルの粒径や化学状態などの物理的・化学的性状は、放射性物質の環境動態や人体への影響評価にとって重要な情報であるにも関わらず未解明の点が多い。よって、原発内で事故直後に発生した放射性エアロゾルの性状に関する知見を得る必要があると考え、我々は放射性エアロゾルの生成モデルを構築するために化学状態や粒径分布を制御できる放射性エアロゾル製造装置の開発を目指した。原発から放出された放射性エアロゾルの生成メカニズムは不明確であるが、放射性セシウムの輸送担体として硫酸塩エアロゾルが示唆されており[1]、一方、原子炉内に存在していた海水により塩化ナトリウムエアロゾルの発生が予測されるため、本研究では硫酸アンモニウムおよび塩化ナトリウムから成るエアロゾルに着目して、放射性エアロゾル製造装置の開発を行った。
開発した放射性エアロゾル製造装置はFig. 1に示したとおり、アトマイザー(TSI社 Model 3076)、ヒーター、ディフュージョンドライヤー、FPチェンバーで構成されている。アトマイザーでは、窒素ガスの気流により溶液を微小な液滴として上方へ噴霧する。使用する溶液には、0.001wt%～1wt%の各濃度で調製した硫酸アンモニウムおよび塩化ナトリウムの水溶液を用いた。発生させたエアロゾルはヒーターで加熱したガラス管内およびディフュージョンドライヤーを通過させることで、エアロゾル中の水分量を変える。この手法を用いて生成するエアロゾルの粒径分布は、SMPS(Scanning Mobility Particle Sizer TSI社 Model 3936)により測定し、様々な条件において生成するエアロゾルの性状を調べた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究の進捗では以下の理由によりおおむね順調であるといえる。
１．本研究では硫酸アンモニウムおよび塩化ナトリウムから成るエアロゾルに着目して、放射性エアロゾル製造装置の開発を行った。また、エアロゾルの乾燥率から粒径分布の測定も可能になった。
２．エアロゾルの粒径分布は、SMPS(Scanning Mobility Particle Sizer TSI社 Model 3936)により測定し、様々な条件において生成するエアロゾルの性状を調べることができた。コールドランを繰り返したのち、ホットランに移行し、実際にCm248の核分裂片を使用した実験に移行できた。
３．実際にエアロゾルを、Cm248を設置したチェンバー内に導入することで、Cm248から放出される核分裂生成物を含んだ放射性エアロゾルが生成することを確認でき、その核分裂片の吸着率が化学的性質でどのように異なるかを議論できる段階まで発展できた。
４．しかし、多段式インパクターによる粒径分布測定には至っていない。今後、本手法により粒径分布取得も試みる予定である。
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| Strategy for Future Research Activity |
以下のようなステップで進める予定。
1.エアロゾルを、より多量の核分裂生成物を放出するCf252を設置し、チェンバー内に導入することで、Cf252から放出される核分裂生成物を含んだ放射性エアロゾルが生成し、いろいろな種類の核分裂生成物（異種元素）についてその吸着率や粒径を調べ、エアロゾルの性質と異種元素の吸着関係を調べる。
2.今後、多段式インパクターによる粒径分布測定により粒径分布取得も試みる予定である。
3.さらに、金属クラスターを生成し同様に核分裂生成物（異種元素）についての吸着率と粒径分布を調べる。ｓらに、放射性セシウム等のドープされた金属エアロゾルを開発し、その粒径分布や化学成分や放射能含有率を調べる。
4.イメージングプレートや放射性同位元素使用可能なTEM等を用いたエアロゾル微粒子の観察、内容元素の放射化分析等へ発展させる。
5.自然環境の条件を考慮しながらその物理的・化学的性質の知見を得る。
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| Causes of Carryover |
原発から放出された放射性エアロゾルの生成メカニズムは不明確であるが、放射性セシウムの輸送担体として硫酸塩エアロゾルが示唆されており、一方、原子炉内に存在していた海水により塩化ナトリウムエアロゾルの発生が予測されるため、本研究では硫酸アンモニウムおよび塩化ナトリウムから成るエアロゾルに着目して、放射性エアロゾル製造装置の開発を行った。本装置はアトマイザー、ヒーター、ディフュージョンドライヤー、凝集粒子カウンター（CPC）、FPチェンバー、粒子乾燥器（電気炉）等で構成されている。
前年度の使用計画では、これらのエアロゾル発生後の粒子乾燥や、金属粒子発生のために使用する電気炉として、赤外線ゴールドイメージ炉及びそのコントローラの導入をする予定であった。本計画で購入予定であった本電気炉や石英カラム、その他の付属品は、たまたま他の共同研究施設からの受け入れだできたため、当該年度の導入を見合わせた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
研究計画では硫酸アンモニウムおよび塩化ナトリウムから成るエアロゾルに着目して、放射性エアロゾル製造装置の開発を行っている。本装置はアトマイザー、ヒーター、ディフュージョンドライヤー、FPチェンバー、粒子乾燥器（電気炉）等で構成されている。そして、最終段階での粒径別補修用インパクタを用いてエアロゾルを補修しGe半導体検出器で放射能測定をし、IP(イメージングプレート)、TEMで観察する予定である。
まず、凝集粒子カウンター（CPC）にて個数濃度を測ることでサブミクロン領域の粒径分布の計測が必要であるが、現在使用している凝集粒子カウンター（CPC）は老朽化しており更新をしなければならない。本装置は高価なもので全システムの導入は不可能であるため、一部を組み立て方式とし、粒子カウンタ部分（約200万円～）を導入する予定である。また、前年度の計画にあった電気炉購入（約100万円～）の一部に使用する予定である。
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