2017 Fiscal Year Annual Research Report
原子炉・加速器を用いた放射性エアロゾルの開発と生成メカニズム
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26286076
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
大槻 勤 京都大学, 複合原子力科学研究所, 教授 (50233193)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
関本 俊 京都大学, 複合原子力科学研究所, 助教 (10420407)
沖 雄一 京都大学, 複合原子力科学研究所, 准教授 (40204094)
高宮 幸一 京都大学, 複合原子力科学研究所, 准教授 (70324712)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2019-03-31
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| Keywords | 福島原発事故 / 放射性物質 / エアロゾル / 環境汚染 / セシウムボール / 化学形態 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
今から7年前の2011年に発生した東京電力福島第一原子力発電所の事故により、原子炉内の核分裂生成物 (Fission Product, 以下FP) などの放射性物質が環境中に大量に放出された。中でも放射性エアロゾルとして大気中に放出され、輸送された物質は、降雨等により広範囲の環境汚染を引き起こした。このような環境中に移行した放射性エアロゾルの動態を解明するためには、放射性エアロゾルの物理的、化学的性状を調査する必要があるが、実際に放出された放射性エアロゾルは既に変性しているため、初期状態の成分を分析することはできない。そのため我々は、原子炉内で生成したと考えられる放射性エアロゾルのうち溶液エアロゾルに着目し、模擬的に放射性の溶液エアロゾルを生成し、分析を行う試みを行ってきた。本研究では放射性の溶液エアロゾルの性状のうち、溶液の種類と濃度に着目し、FPが溶液エアロゾルに付着し、放射性エアロゾルが生成するメカニズムの解明を試みた。
先行研究によって、FPが付着することによって放射性エアロゾルが生成する過程には、2つの過程が存在することが明らかになった。ひとつは幾何学な衝突による付着過程であり、もうひとつは静電相互作用による付着過程である。この静電相互作用による付着過程では、FPとエアロゾルとの間に吸脱着の平衡過程が存在することが示唆された。そこで本研究では、静電相互作用による放射性エアロゾルの生成過程は溶液エアロゾルに含まれる溶質の種類や濃度に依存すると考えその影響を定量的に検討することを目的として実験を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
本年度までに放射性エアロゾルの生成過程を模擬するために、溶液を基質とする放射性エアロゾルを生成する装置を開発し、その生成メカニズムを実験的に解明する試みを行ってきた。その結果、微小な溶液滴である一次粒子の化学種および一次粒子に付着する放射性物質の化学種の違いによって、放射性エアロゾルの生成効率に差異が生じることが分かり、溶液を基質とする放射性エアロゾルの生成過程における化学的な効果が明らかになってきた。調製されたNaCl、NaBr、NaI、KCl、KBr、KI、RbCl、RbBr、RbIの9種類の水溶液を用い、溶質の違いによる化学的な影響としてアルカリとハロゲン化合物の付着率をパラメータとする平衡定数を比較すると一定の傾向が見られ、これはエアロゾル粒子中の陰イオンの分布の違いが影響していると考えられる。これらの事実をさらに検証することが求められている。
京都大学には研究用原子炉KURが設置されていて、実験はこの原子炉を用いてU238核分裂片やCs233(n,γ)反応によるCs-134などの放射性同位元素を製造し、放射性エアロゾル生成メカニズムを調べる実験に用いることを計画してきた。しかし、福島第一原発事故後に原子炉や核燃料等に新しい規制基準が導入され、平成29年11月まで研究用原子炉の停止を免れることができなかった。本年６月末より研究用原子炉も稼働予定であるので、多少遅れてはいるが、原子炉を用いた実験も可能となる予定である。また、福島の試料から放射性セシウムを含んだボールの発見により、どのような環境でこのような物質が生成されたのか調べるために実際のセシウムボールの探索を行っているが、これらも解明されるべき問題である。
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| Strategy for Future Research Activity |
照射済みnatUO2のγ線スペクトルを測定した結果、252Cfを用いた実験では検出されなかった比較的長寿命の核種の存在を検出することができた。この照射済みnatUO2を用いたFP付着実験を行ったところ、溶液エアロゾルを捕集したフィルターにおいて103Ru (T1/2 = 39.3 day)、131I (T1/2 = 8.04 day)、137Cs (T1/2 = 30.1 year) が検出された。現段階では低い統計精度でのデータしか得られていないが、付着率を算出すると137Csで最も大きく18 ± 15 % という値が得られた。従って137Csは環境中に放射性エアロゾルの形態で放出されやすいのではないかと推測できる。またこの結果から原子炉の放射性環境に近い条件において、放射性エアロゾルの生成過程に核種による差異が存在することが示された。発表では照射済みnatUO2を1000 ℃に加熱して同様のFP付着実験をより高い統計精度で行った結果をもとに、核種間の差異についての更なる考察を報告する。
研究用原子炉KURが６月末より稼働することによりCs-133（n,γ）Cs-134を製造でき、実際にCs-134を含んだエアロゾルを生成可能となる。あるいは安定同位体を含んだエアロゾルを生成し乾燥させた試料を、放射化分析を用いた分析も可能となるので、これらのことを検討する。
高い放射能を、放射性セシウムを含んだセシウムボールの探索を行い、どのような環境でこのような物質が生成されたのかを調べる。また、その化学的性質や構造を理解するために、実際のセシウムボール生成のメカニズムを実験室系で調べる。
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| Causes of Carryover |
（理由）
福島第一原発事故後に原子炉や核燃料等に新しい規制基準が導入され、その準備のためにKURも予想以上の停止期間が長引いた。新規制基準対応のために研究用原子炉KURの運転が止まっていたため、実験が不可能であった。よって、原子炉での照射のための物品費調達年度を後に回した。新規性基準対応が終わり本年７月より稼働予定であるので物品調達を行う。また、福島の原子力発電所周辺の環境試料を採取し、セシウムボール等の分析中であるが、サンプル数が多いため処理に苦慮しているが、最終的に解析を加速させる予定である。
（使用計画）
新規制基準対応のために研究用原子炉KURの運転が止まっていたため、実験が不可能であったが、本年６月末よりKURが再稼働する。放射化分析等を行えるように、新たにGe検出器の遮蔽架台等を整備し、原子炉照射試料の効率的測定を行い、実験を加速させる。また今後、福島環境のセシウムボール等の分析を質量分析等により、サンプル処理を加速させる予定である。他大学の研究者と連携を深め、これまでのまとめとして国際会議等に積極的に発表し、また論文として公表予定である。使用計画としては実験用消耗品、研究のための情報収集や学会発表旅費などに充当する予定である。
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[Journal Article] Simultaneous measurement of neutron-induced fission and capture cross sections for 241Am at neutron energies below fission threshold.2017
Author(s)
K. Hirose, K. Nishio, H. Makii, I Nishinaka, S. Ota, T. Nagayama, N. Tamura, S. Goto, A. Andreyev, M. Vermeulen, S. Gilespie, C. Barton, A. Kimura, H. Harada, S. Meigo, S Chiba, T. Ohtsuki.
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Journal Title
Nuclear Instr. And Meth. A
Volume: 856
Pages: 133-138
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Role of Multichance Fission in the Description of Fission-Fragment Mass Distributions at High Energies2017
Author(s)
K. Hirose, K. Nishio, S. Tanaka, R. Leguillon, H. Makii, I Nishinaka, R. Orlandi, K. Tsukada, J. Smallcombe, M.J. Vermeulen, S Chiba, Y. Aritomo, T. Ohtsuki, K. Nakano, S. Araki, Y. Watanabe, R. Tatsuzawa, N. Takaki, N. Tamura, S. Goto, I. Tse khanovi ch, A.N. Andreyev
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Journal Title
Physical Review Letters
Volume: 119
Pages: 222501
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Study of F ission Using Multi-Nuceon T ransfer Re actions.2017
Author(s)
K. Nishio,_K. Hirose, V. Mark, H. Makii, R. Orlandi, K. Tsukada, M. Asai, A. Toyoshima, T. K. Sato, Y. Nagame, S. Chiba, Y. Aritomo, S. Tanaka, T. Ohtsuki, I. Tsekhanovich, C. M. Petrache, A. Andreyev
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Journal Title
EPJ Web of Conferences
Volume: 163
Pages: 00041
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Simultaneous measurement of neutron-induced fission and capture cross sections for 241Am at neutron energies below fission threshold2017
Author(s)
K.Hirose, K.Nishio, H.Makiia, I. Nishinaka, S.Ota, T.Nagayama, N.Tamura, S.Goto, A.N.Andreyev, M.J.Vermeulen, S.Gillespie, C.Barton, A.Kimura, H.Harada, S.Meigo, S.Chiba, T.Ohtsuki
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Journal Title
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A
Volume: 856
Pages: 133-138
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Experimental fission study using multi-nucleon transfer reactions2017
Author(s)
K. Nishio, K. Hirose, R. Leguillon, H. Makii, R. Orlandi, K. Tsukada, J. Smallcombe, S. Chiba, Y. Aritomo, S. Tanaka, T. Ohtsuki, I. Tsekhanovich, C. M. Petrache, A. Andreyev
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Journal Title
EPJ Web of Conferences
Volume: 146
Pages: 04009
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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