2016 Fiscal Year Annual Research Report
Hard X-ray XAFS Imaging for The Visualization of Heterogeneous Solid Catalysts
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26288005
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
唯 美津木 名古屋大学, 物質科学国際研究センター, 教授 (70396810)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | Ｘ線 / 触媒 / 可視化 / イメージング / 酸素拡散 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本基盤研究Bでは、元素の化学状態・局所構造に関する情報を与えるX線吸収微細構造(XAFS)法(スペクトロスコピー)に、イメージング法を組み合わせたイメージングXAFS法の立ち上げを行い、固体触媒等の機能性固体材料内部における元素やその化学状態の空間分布を可視化することを検討した。
自動車排ガス浄化システムにおける鍵物質の一つであるCe系複合酸化物Ce2Zr2OxにPt粒子を接地させた試料系に対して、Ce LIII端の走査型顕微XAFSによりXAFSイメージングを行い、その2次元イメージングXAFSデータの解析を実施した。酸素吸蔵・放出過程の両過程において、固溶体粒子内部のCe価数を2次元マッピングしたところ、両過程において、粒子毎の不均質な反応性の違いが観察された。酸素放出過程においては、接地したPtを起点としたCeの価数変化が明瞭に観察され、Ptを触媒としてCeの還元が進行し、粒子内部を酸素拡散していくことが示唆された。一方、酸素吸蔵過程においては、表面のPtとは無関係に、粒子内部でドメインを形成してCeの酸化が進行しており、両過程における反応様式の違いが明らかになった。
また、g-Fe2O3とFe3O4間で酸素吸蔵・放出を起こすミクロンサイズの結晶を形成する樹状型酸化鉄粒子を合成し、更にこの結晶内部にCo等の遷移金属元素をドープした試料を調製した。これらの物質における酸化還元特性をTPR/TPOによって検討し、遷移金属種のドープによるFeの還元能の違いと安定相a-Fe2O3への転移の有無を評価した。また、FeK端の走査型顕微XAFS計測および結像型顕微XAFS計測によって、酸化鉄結晶粒子内部のFe価数の空間分布を可視化し、複数の酸化還元反応サイクルの繰り返しにおける酸化鉄の相分布および安定相a-Fe2O3への相転移について、2次元マッピングを作成した。
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| Research Progress Status |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Causes of Carryover |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
28年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(17 results)
