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2016 Fiscal Year Annual Research Report

高効率プラズモニック光・電子デバイスの基盤技術開発

Research Project

Project/Area Number 26289109
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

岡本 晃一  九州大学, 先導物質化学研究所, 准教授 (50467453)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 只友 一行  山口大学, 自然科学研究科, 教授 (10379927)
Project Period (FY) 2014-04-01 – 2018-03-31
Keywordsプラズモニクス / 光デバイス / 発光ダイオード / 窒化物半導体 / 量子井戸
Outline of Annual Research Achievements

前年度までの成果により、P層のMgドーピング量を調節することにより、20nmの膜厚においてもPN接合を形成し、電流注入においても銀ナノ微粒子の表面プラズモン(SP)増強効果を得ることに成功している。しかし得られた増強度は予想よりも小さいものであり、銀ナノ微粒子をITO透明電極で覆った際に、ITOの屈折率が空気よりも大きいため、SP共鳴波長が長波長側にずれることをクラスター計算による電磁場解析計算で明らかにした。これを解決するために、九州大学ではより短波長域にSP共鳴をチューニングする方法を、山口大学ではより長波長で発光する極薄P+GaN層をもつLEDの作製を試みた。
アルミニウム、インジウム、ガリウム、タンタルを用いて、ナノ微粒子構造の作製に成功し、紫外波長域においてSP共鳴が得られた。しかしアルミニウムは熱処理では高密度にナノ微粒子を作成することが困難で、インジウムは強いSP共鳴スペクトルをもつがやや長波長で損失が大きいブロードなスペクトルになり、ガリウムはシャープで強いスペクトルを深紫外波長域にもつが融点が30度と低いためにデバイスに使いにくく、最も短波長域に強くシャープなスペクトルが得られたタンタルは不安定で大部分が酸化されている可能性がることなど、様々な問題が明らかになった。
そこで新たな方法として、SPモードの結合による共鳴波長チューニングの方法を考案した。金属基板の上に金属ナノ微粒子の多層積層膜を置いたところ、微粒子内の電場振動と、金属基板内に発生したその鏡像による電場振動が干渉し、共鳴スペクトルが2つに分裂し、非常にシャープで強いスペクトルが得られることを見出した。同様に金属基板上にSiO2スペーサーを蒸着し、その上に熱処理で金属ナノ構造を作成したところ、同様の効果が得られ、さらにスペーサー膜厚で広い波長域でフレキシブルに共鳴波長を制御することに成功した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の目標であるプラズモニックLEDの試作にはすでに成功している。あとは実用性に耐えうるデバイスに改良するために、金属ナノ構造、デバイス構造の最適化を行い、さらなる高効率化を達成する必要がある。そこで昨年の研究成果により、従来よりも遥かに強い増強効果をフレキシブルな波長域で得られる可能性が高い方法を発見した。すなわち、金属基板上にSiO2等の薄膜スペーサーを介して金属ナノ構造を作成することにより、SP共鳴モード結合によって非常に強く急峻なスペクトルがえられ、スペーサー膜厚によって広い波頭域で制御することに成功した。例えばアルミニウムで同様の構造を作製すれば、これまでに例のない200nmよりも短波長な深紫外域においても強い共鳴ピークが得られる。また従来の銀ナノ微粒子を用いた際には、300nm~800nmの紫外域から近赤外領域において強い共鳴が得られ、その増強度の線幅から従来の10倍以上の増強効果(Purcell効果)が期待できることが分かった。逆に金を用いると1000nmよリも長波長の赤外域において共鳴を制御できる。さらにナノ構造を最適化することにより、より一層の増強効果が得られる可能性があり、今後の展開が期待できる。
試作したプラズモニックLEDは、光取り出し効率と内部量子効率の両方が改善されていることを確認でき、J. Appl. Phys誌に論文が受理された。より詳細な光学特性を評価するために、昨年立ち上げたチップエンハンス型近接場光学顕微鏡システム(TE-SNOM)に時間相関単光子計測や非線形光学測定を組み合わせた装置の開発を進めている。これによってナノメートルの空間分解において励起子の発光・発熱ダイナミクスとSP共鳴がそれに与える影響について解明し、それをデバイス開発にフードバックすることでさらなる高効率化が期待できる。よっておおむね順調であると考えている。

Strategy for Future Research Activity

昨年度の研究において見出した、広い波長域でフレキシブルに調整でき強く急峻な表面プラズモン共鳴が得られる、金属ナノ微粒子/スペーサー層/金属基板の構造を、実際に窒化物半導体上で作製し、計算で得られた従来の10倍以上のPurcell効果を実証する。それに基づきプラズモニックLEDのデバイス開発を進める。窒化物半導体上で上記の構造を作製するためには、作製手順・金属ナノ構造のさらなる最適化が必要である。
プラズモニックLEDの実装形式としては、SP共鳴を有効に保ちつつ、さらに放熱性にも有利な、フリップチップ型を採用し、大電流駆動の高効率LEDの実用化を目指す。その上で、LEDの裏面(この場合は発光層側)の電極にナノ構造金属を配置し、SP共鳴によって高効率化した発光を基板側から取り出す。SP共鳴の効果とデバイス性能の両方を保つ構造を作製するために、有効なオーミックコンタクトを保ったままで、P層の厚みを10nmまで薄膜化することができれば、InGaN系量子井戸による初めての実用化レベルでの高効率化が達成できると期待している。
他の構造としては、金属微粒子埋め込み型LEDの作製を試みる。これはSP共鳴のための金属を結晶内に埋め込んだ構造で、電極は別途で作製できるため、コンタクトに関する問題は解決できる。パターン転写したマスク上に金属ナノ構造を作製し、その上に保護層として酸化膜や窒化膜といった誘電体膜を積層する。その上からGaNを再成長させることにより、金属の融解を防ぎ、さらに加工基板上の横方向選択成長によって結晶品質をも改善できる。
上記のデバイス構造のいずれかを用いて、目標としている高効率LEDの試作を進める。本研究によって、実用レベルの高効率プラズモニックLEDを、世界に先駆けて開発することができれば、プラズモニクスの光・電子デバイス応用に革新的な発展をもたらすと期待できる。

Causes of Carryover

より詳細な光学特性を評価するために、昨年立ち上げたチップエンハンス型近接場光学顕微鏡システム(TE-SNOM)に時間相関単光子計測や非線形光学測定を組み合わせた装置の開発を進めているが、そのための光学部本の選定が一部間に合わなかった。

Expenditure Plan for Carryover Budget

チップエンハンス型近接場光学顕微鏡システム(TE-SNOM)に時間相関単光子計測や非線形光学測定を組み合わせた装置を開発するための光学部品の購入に使用する。

  • Research Products

    (25 results)

All 2017 2016 Other

All Journal Article (8 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 7 results) Presentation (15 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 6 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Plasmonics toward high-efficiency LEDs from the visible to the deep-UV region2017

    • Author(s)
      K. Okamoto, M. Funato, Y. Kawakami, N. Okada, K. Tadatomo, K. Tamada
    • Journal Title

      SPIE Proceedings

      Volume: 10124 Pages: 101240R/1-7

    • DOI

      10.1117/12.2249589

    • Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Fabrication and evaluation of plasmonic light-emitting diodes with thin p-type layer and localized Ag particles embedded by ITO2017

    • Author(s)
      N. Okada, N. Morishita, A. Mori, T. Tsukada, K. Tateishi, K. Okamoto, K. Tadatomo
    • Journal Title

      Journal of Applied Physics

      Volume: 121 Pages: 153102/1-7

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 励起子と表面プラズモンの結合による発光制御2017

    • Author(s)
      岡本 晃一、玉田 薫
    • Journal Title

      電気化学会研究会資料 光・量子デバイス研究会

      Volume: OQD-17-38 Pages: 15-19

    • Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 光・電子デバイス応用を目指したブロードバンド・プラズモニクス2017

    • Author(s)
      岡本 晃一、玉田 薫
    • Journal Title

      化学工業

      Volume: 68 Pages: 288-294

    • Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Electromagnetically induced transparency of a plasmonic metamaterial light absorber based on multilayered metallic nanoparticle sheets2016

    • Author(s)
      K. Okamoto, D. Tanaka, R. Degawa, X. Li, P. Wang, S. Ryuzaki, K. Tamada
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 6 Pages: 36165/1-10

    • DOI

      10.1038/srep36165

    • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Fabrication and unique optical properties of two-dimensional silver nanorod arrays with nanometer gaps on a silicon substrate from a self-assembled template of diblock copolymer2016

    • Author(s)
      S. Fujikawa, M. Koizumi, A. Taino, K. Okamoto
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 32 Pages: 12504-12510

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.6b02934

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Tuning of the Surface Plasmon Resonance in the UV-IR Range for Wider Applications2016

    • Author(s)
      K. Okamoto
    • Journal Title

      ACS Symposium Series

      Volume: 1246 Pages: 247-259

    • DOI

      10.1021/bk-2016-1246.ch011

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Colorimetric detection of an airborne remote photocatalytic reaction using a stratified Ag nanoparticle Sheet2016

    • Author(s)
      R. Degawa, P. Wang, D. Tanaka, S. Park, N. Sakai, T. Tatsuma, K. Okamoto, and K. Tamada
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 32 Pages: 8154-8162

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.6b01521

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Presentation] 表面プラズモンを用いた規則配列InGaNナノコラムの発光増強2017

    • Author(s)
      菊池 主馬、大音隆夫、岡本 晃一、岸野克己
    • Organizer
      第64回応用物理学会春秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      横浜、パシフィコ横浜
    • Year and Date
      2017-03-25
  • [Presentation] 励起子と表面プラズモンの結合による発光制御2017

    • Author(s)
      岡本 晃一、玉田 薫
    • Organizer
      電気化学 光・量子デバイス研究会
    • Place of Presentation
      高知、ちより街テラス
    • Year and Date
      2017-03-25
  • [Presentation] プラズモニクスによる発光再結合制御と高効率化2017

    • Author(s)
      岡本 晃一
    • Organizer
      第64回応用物理学会春秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      横浜、パシフィコ横浜
    • Year and Date
      2017-03-14
    • Invited
  • [Presentation] プラズモニクスを用いた輻射制御と高効率発光2017

    • Author(s)
      岡本 晃一
    • Organizer
      上智大学セミナー
    • Place of Presentation
      上智大学、8号館301室
    • Year and Date
      2017-02-27
    • Invited
  • [Presentation] Spatially Resolved Evaluation of Surface Plasmon Cupping Photoluminescence Enhancement of InGaN/GaN Quantum Wells2017

    • Author(s)
      K. Tateishi, P. Wang, S. Ryuzaki, M. Funato, Y. Kawakami, K. Okamoto, K. Tamada
    • Organizer
      Photonics West 2017
    • Place of Presentation
      San Francisco, USA
    • Year and Date
      2017-02-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Plasmonics toward high-efficiency LEDs from the visible to the deep-UV region2017

    • Author(s)
      K. Okamoto
    • Organizer
      Photonics West 2017
    • Place of Presentation
      San Francisco, USA
    • Year and Date
      2017-01-31
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 金属ナノ微粒子シート多層膜に基づくプラズモニック・メタマテリアル 光吸収体による電磁誘起透明化2017

    • Author(s)
      岡本 晃一, 田中 大輔, 出川 亮, Xinheng Li, Pangpang Wang, 龍崎 奏, 玉田 薫
    • Organizer
      第14回プラズモニクスシンポジウム
    • Place of Presentation
      福井、福井大学・遠赤外領域開発研究センター
    • Year and Date
      2017-01-28
  • [Presentation] Deep-UV Plasmonics Based on Metal Nanoparticles and Resonant Mode2016

    • Author(s)
      K. Okamoto, K. Tateishi, P. Wang, S. Ryuzaki, K. Tamada
    • Organizer
      2016 Material Research Society (MRS) Fall Meeting
    • Place of Presentation
      Boston, USA
    • Year and Date
      2016-12-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Tunable plasmonic resonances for wider wavelength range2016

    • Author(s)
      K. Okamoto
    • Organizer
      第6回新しい原子分子組織化物質・材料創出に向けた光・量子ビーム応用技術調査専門委員
    • Place of Presentation
      金沢、石川四高記念文化交流館
    • Year and Date
      2016-11-26
    • Invited
  • [Presentation] 金属ナノ微粒子を用いたプラズモニック・メタマテリアル吸収体による電磁誘起透明化2016

    • Author(s)
      岡本 晃一,田中 大輔,玉田 薫
    • Organizer
      第 33 回センサ・マイクロマシンと応用システムシンポジウム
    • Place of Presentation
      長崎、平戸文化センター
    • Year and Date
      2016-10-24
    • Invited
  • [Presentation] 金属ナノ微粒子と共鳴モードの結合に基づいた深紫外プラズモニクス2016

    • Author(s)
      岡本 晃一、西田 知句、田中 大輔、大藏 孝太、立石 和隆、王 胖胖、龍崎 奏、玉田 薫
    • Organizer
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      新潟、朱鷺メッセ
    • Year and Date
      2016-09-16
  • [Presentation] Ultra-deep UV Plasmonics using Several Metal Nanoparticles2016

    • Author(s)
      K. Okamoto, H. Nishida, D. Tanaka, S. Kawamoto, K. Tateishi, P. Wang, S. Ryuzaki, and K. Tamada
    • Organizer
      The 14th International Conference on Near-Field Optics, Nanophotonics, and Related Techniques (NFO-14)
    • Place of Presentation
      浜松、アクトシティ浜松
    • Year and Date
      2016-09-08
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Spatially Resolved Evaluation of Surface Plasmon Enhanced Photoluminescence of InGaN/GaN Quantum Wells2016

    • Author(s)
      K. Tateishi, P. Wang, S. Ryuzaki, M. Funato, Y. Kawakami, K. Okamoto, and K. Tamada
    • Organizer
      The 14th International Conference on Near-Field Optics, Nanophotonics, and Related Techniques (NFO-14)
    • Place of Presentation
      浜松、アクトシティ浜松
    • Year and Date
      2016-09-07
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] InGaN系量子井戸の表面プラズモン発光増強現象の空間分解的評価2016

    • Author(s)
      立石 和隆、船戸 充、川上 養一、岡本 晃一、玉田 薫
    • Organizer
      第77回応用物理学会秋季学術講演会(ポスター賞受賞)
    • Place of Presentation
      新潟、朱鷺メッセ
    • Year and Date
      2016-09-06
  • [Presentation] Plasmonics toward High-Efficiency LEDs with Wide Wavelength Range2016

    • Author(s)
      K. Okamoto
    • Organizer
      The 4th International Conference on Light-Emitting Devices and Their Industrial Applications (LEDIA'16)
    • Place of Presentation
      横浜、パシフィコ横浜
    • Year and Date
      2016-05-20
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] Organic Semiconductors for Optoelectronics2017

    • Author(s)
      Editor: H. Naito, (分担執筆)K. Okamotoほか
    • Total Pages
      424
    • Publisher
      Wiley
  • [Remarks] Plasmonic.net

    • URL

      http://www.plasmonic.net/Pages/j.aspx

URL: 

Published: 2018-01-16  

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