2014 Fiscal Year Annual Research Report
連続式ナノ触媒リアクターの開発とカーボンナノファイバーの大量合成
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26289298
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| Research Institution | Osaka Prefecture University |
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Principal Investigator |
綿野 哲 大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (40240535)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
仲村 英也 大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (00584426)
岩崎 智宏 大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (50295721)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | ナノ触媒リアクター / カーボンナノファイバー / 大量合成 / 回転式流動層 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
カーボンナノファイバーの大量生産が可能な連続式ナノ触媒リアクターに適した高効率触媒粒子の合成法の確立に関する基礎的な検討として、主成分にニッケルを用いた触媒を設計し、触媒活性が最大となる組成および合成条件の最適化を行った。触媒担体としてアルミナ微粒子を採用し、硝酸ニッケルをその表面に保持させた前駆体を調製した後、種々の雰囲気で焼成した。その結果、水素を含む不活性ガス中で焼成を行うことで、非常に活性の高いニッケルナノ粒子がアルミナ担体上に固定化された、高比表面積の複合触媒ナノ粒子が得られた。アセトニトリルを炭素源に用いた固定床型CVD反応器で触媒の性能評価を行ったところ、キャリアガスとして水素を含むアルゴンを用いた場合にCVD反応温度が600℃の低温であるにも関わらず、カーボンナノチューブが50g/(h.g-Ni)以上の高収量で合成できた。
次に、連続型回転式流動層ナノ触媒リアクターの開発に向けて、回転式流動層における粒子・流体挙動の３次元シミュレーションモデルの構築と、その妥当性を評価した。流体挙動のシミュレーションモデルには、連続の式および運動方程式を用い、乱流モデルには修正k-εモデルを用いた。回転する分散板が流体挙動に及ぼす影響は、Multiple Reference Frame (MRF)法により考慮した。連続型リアクターの設計において最も重要である、粉体層表面からフリーボードへの粒子飛び出し挙動を計算するとともに、計算および実験により求めた圧力損失をそれぞれ比較した。その結果、両者は良好に一致したことから、シミュレーションモデルの妥当が確認された。さらに、各操作条件と飛び出し粒子径との関係についても解析を行った。
以上の結果、カーボンナノファイバーの大量生産が可能な連続式ナノ触媒リアクターの設計指針を明らかにすることができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究の目的は、カーボンナノファイバーの大量合成を、我々が開発した新規な連続式ナノ触媒リアクターにより行うことである。この目的を達成するためには、高遠心力場で操作する回転式流動層で使用可能な高効率触媒粒子の合成法の確立と、装置設計の指針を明らかにすることである。本年度の研究成果により、アルミナ微粒子を触媒担体とし、主成分としてニッケルを用いた新規な触媒の設計に成功した。さらに、三次元のコンピュータシミュレーションを駆使することにより、装置設計の具体的な指針を明らかにすることができた。これからの成果は、交付申請書に記載した研究目的を達成できており、計画以上の達成と自己評価できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
前回の研究助成で試作した、高温作動型回転式流動層リアクタ－を反応装置として、触媒合成プロジェクトで合成された新規ナノ触媒粒子を触媒粒子として用いて、ＣＮＦの連続合成を行う。得られた結果より、本リアクターにおけるCNF生産効率を定量化し、これと既存のリアクターにおけるCNF生産効率を比較することで、連続型回転式流動層リアクターの性能を評価する。さらに、製造コスト、操作性・安全性等の面からも本リアクターの性能・特徴を多角的に評価する。さらに、コールドモデル、および数値計算により得られた結果を統合し、連続式ナノ触媒リアクターに関する指針を明らかにする。
また、連続式ナノ触媒リアクターでの大量生産に対応できるように、ナノ触媒粒子のメカノケミカル合成法もスケールアップし、触媒の調製からCNFの合成までの一連のプロセスについて製造コスト、生産性、安全性等について総合的に評価し、フィージビリティスタディーを行う。
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