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2015 Fiscal Year Annual Research Report

ナノ材料間の相互作用に基づく新触媒開発とエネルギーデバイスイノベーション

Research Project

Project/Area Number 26289300
Research InstitutionGunma University

Principal Investigator

中川 紳好  群馬大学, 大学院理工学府, 教授 (70217678)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 石飛 宏和  群馬大学, 大学院理工学府, 助教 (00708406)
Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Keywordsナノ材料 / 触媒・化学プロセス / 燃料電池 / 化学工学
Outline of Annual Research Achievements

[活性増大因子の解明の検討] TECNF中のドープNの触媒活性への影響を明らかにするため、TECNFに対しアンモニア酸化(AO)処理を施してNドープを行い、Nドープ量を変化させ、それが触媒活性におよぼす影響を調べた。500 ℃において、アンモニア・酸素(3~10 vol%)混合ガスを流す処理を10~60 min施すことでNドープが確認された。また、ピリジン型Nが増加していることが分かった。担体にAO処理を施した触媒は、PtRuの比活性は大きくなったものの、未処理の触媒の活性を超える事は無かった。AO処理により、Nドープ以外に、酸素が起因して活性低下をもたらす要因をつくっている可能性がある。この点については更なる検討が必要である。
[TiO2に換えてCeO2を包埋することによる効果] 担体中のTiO2がもたらす効果に反応物質としてTiO2中のOを供給する事が考えられる。同様な効果があると期待されるCeO2を用いて、担体効果が現れるか否か、またTECNFよりも更に高い活性が得られるか否かを検討した。平均径14nmのCeO2を用い、TiO2の場合と同様にコンポジットナノファイバー担体(CECNF)を調整した。CECNF中のCeO2含有率の増大と供に触媒活性は増大し、Ce/C (質量比) = 0.4で最大になることが分かった。それ以上では触媒層の導電率が大きく低下したことから、CeO2成分の増大によってナノファイバーの電気抵抗が増大したことが活性低下の要因と考えられる。XPS測定の結果、Ce/C = 0.4でCe4+に対するCe3+の割合が最大を示したことから、活性増加の要因としてCeO2と Pt との相互作用が考えられた。
CECNFの最適条件での触媒活性はTECNFの最大活性を超えることはなかったことから、TECNFの方がより適した担体であると考えられる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本年度予定していた1)N含有量が触媒活性におよぼす影響、2)TiO2に換えてCeO2を用いた場合の触媒活性に及ぼすCeO2の効果について、概ね想定した項目について調査することが出来、また結果を得ることが出来た。

Strategy for Future Research Activity

1)「活性増大要因の解明」では、化学吸着法を用いてCOやH2の昇温脱離特性を測定し、他担体の触媒との比較によりPtRu/TECNFの特徴付けを行う。
2)「ナノファイバー触媒の触媒層の構築」では、TECNFへの金属担持割合と触媒層厚さの関係を調べ、最適条件での層構造、層活性を評価する。
3)「高出力メタノール燃料電池の実証試験」では、MEAにMPL層を導入した構造とし、市販触媒とPtRu/TECNF触媒との比較を行う。

Causes of Carryover

備品(化学吸着装置)の購入に際し、当初の予定額を大幅に下回る価格で希望機種を購入できたため。

Expenditure Plan for Carryover Budget

H28年度の消耗品および旅費の一部として有効に使用する。

  • Research Products

    (16 results)

All 2016 2015 Other

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Optimized CeO2 content of the carbon nanofiber support of PtRu catalyst for direct methanol fuel cells2015

    • Author(s)
      Hikari Kunitomo, Hirokazu Ishitobi, Nobuyoshi Nakagawa
    • Journal Title

      Journal of Power Sources

      Volume: 297 Pages: 400-407

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2015.07.002

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Enhanced ethanol oxidation activity for a direct fuel cell with silica-carbon composite catalyst support2015

    • Author(s)
      Hirokazu Ishitobi, Yurina Ino, and Nobuyoshi Nakagawa
    • Journal Title

      ECS Transactions

      Volume: 69 Pages: 825-831

    • DOI

      10.1149/06917.0825ecst

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] メタノール酸化電極触媒に用いるセリア含有カーボンナノファイバー担体2016

    • Author(s)
      國友 ひかり,石飛 宏和,中川 紳好
    • Organizer
      化学工学会第81年会
    • Place of Presentation
      関西大学、大阪
    • Year and Date
      2016-03-15 – 2016-03-15
  • [Presentation] 化学吸脱着法を用いた燃料電池触媒の解析2016

    • Author(s)
      山口 凌, 山森 将太, 竹内 大蔵, 石飛 宏和, 中川 紳好
    • Organizer
      化学工学会第81年会
    • Place of Presentation
      関西大学、大阪
    • Year and Date
      2016-03-15 – 2016-03-15
  • [Presentation] 新規ナノファイバー触媒を適用した直接メタノール燃料電池の発電特性2016

    • Author(s)
      塚越 陽介, 石飛 宏和, 中川 紳好
    • Organizer
      化学工学会第81年会
    • Place of Presentation
      関西大学、大阪
    • Year and Date
      2016-03-15 – 2016-03-15
  • [Presentation] 直接エタノール燃料電池のためのSiO2含有CNF触媒担体2016

    • Author(s)
      井野 友梨奈, 石飛 宏和, 中川 紳好
    • Organizer
      化学工学会第81年会
    • Place of Presentation
      関西大学、大阪
    • Year and Date
      2016-03-15 – 2016-03-15
  • [Presentation] Catalytic activity of PtRu particles supported on the CeO2-embedded carbon nanofibers prepared from different source materials2015

    • Author(s)
      Hikari Kunitomo, Hirokazu Ishitobi and Nobuyoshi Nakagawa
    • Organizer
      The Fifth International Symposium on element Innovation
    • Place of Presentation
      Kiryu, Japan
    • Year and Date
      2015-11-30 – 2015-11-30
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] TECNF担体中の窒素含有量がメタノール酸化活性におよぼす影響2015

    • Author(s)
      髙見澤 正人、中川 紳好、石飛 宏和
    • Organizer
      2015年 化学工学会 群馬大会
    • Place of Presentation
      桐生市民文化会館
    • Year and Date
      2015-11-27 – 2015-11-27
  • [Presentation] コンポジットカーボンナノファイバーを担体に用いたDMFC用アノード触媒2015

    • Author(s)
      中川紳好
    • Organizer
      第8回新電極触媒シンポジウム&宿泊セミナー
    • Place of Presentation
      東レ総合研究センター、三島
    • Year and Date
      2015-10-23 – 2015-10-24
    • Invited
  • [Presentation] Enhanced ethanol oxidation activity for a direct fuel cell with silica-carbon composite catalyst support2015

    • Author(s)
      Hirokazu Ishitobi, Yurina Ino, and Nobuyoshi Nakagawa
    • Organizer
      228th ECS meeting
    • Place of Presentation
      Phoenix, USA
    • Year and Date
      2015-10-11 – 2015-10-16
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Adsorption and desorption properties of the PtRu nanoparticle catalysts deposited on the different supports2015

    • Author(s)
      Nobuyoshi Nakagawa, Hirokazu Ishitobi and Taizo Takeuchi
    • Organizer
      APCChE 2015
    • Place of Presentation
      Melbourne, Victoria
    • Year and Date
      2015-09-27 – 2015-10-01
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] チタニア修飾CNF担体に担持させたPtRu触媒のメタノール酸化活性2015

    • Author(s)
      河津 悠佑、石飛 宏和、中川 紳好
    • Organizer
      化学工学会 第47回秋季大会
    • Place of Presentation
      北海道大学
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-21
  • [Presentation] 化学吸脱着法を用いた燃料電池触媒の特性評価2015

    • Author(s)
      山森 将太、 竹内 大蔵、山口 凌、石飛 宏和、中川 紳好
    • Organizer
      化学工学会 第47回秋季大会
    • Place of Presentation
      北海道大学
    • Year and Date
      2015-09-21 – 2015-09-21
  • [Presentation] セリア含有カーボンナノファイバー担体におけるセリア粒子サイズの影響2015

    • Author(s)
      國友 ひかり、石飛 宏和、中川 紳好
    • Organizer
      化学工学会 第47回秋季大会
    • Place of Presentation
      北海道大学
    • Year and Date
      2015-09-10 – 2015-09-10
  • [Presentation] 直接エタノール形燃料電池のシリカ含有触媒担体によるCO2選択性2015

    • Author(s)
      井野 友梨奈、石飛 宏和、中川 紳好
    • Organizer
      化学工学会 第47回秋季大会
    • Place of Presentation
      北海道大学
    • Year and Date
      2015-09-10 – 2015-09-10
  • [Remarks] Energy Process Laboratory

    • URL

      http://nakagawa-noda.ees.st.gunma-u.ac.jp/

URL: 

Published: 2017-01-06  

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