2015 Fiscal Year Annual Research Report
再処理過程で自発的につくられる抽出錯体溶液の階層構造とそのダイナミクスの研究
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26289368
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
元川 竜平 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究副主幹 (50414579)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
遠藤 仁 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 准教授 (40447313)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | バックエンド / 再処理 / 階層構造 / 抽出錯体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成26年度までの研究において、リン酸トリブチルを用いて硝酸溶液中から4価のジルコニウム錯体を抽出した有機相（オクタン）中では、錯体が一様に分散して存在していないことが明らかになっている。平成27年度はこの錯体溶液の階層構造を広域X線吸収微細構造（EXAFS）法と中性子小角散乱（SANS）法を用いて詳細に検討した。その結果、EXAFSからは溶液中の錯体濃度に関わらず、常にZr(NO3)4･2TBP錯体が同じ配位構造を保って存在していることが明らかになった。さらにSANS法による測定結果から、Zr(NO3)4･2TBPを基本構成単位として、それらが約２０ナノメートル程度の凝集構造をオクタン中でつくることが明らかになった。凝集体における錯体の会合数は約100程度に達することから、現在、計算科学的な手法を組み合わせてその凝集体の構造と特性を分析している。また、凝集体の内部には水分子や硝酸が多く含まれており、これらの形態が第三相の生成に強く関与すると考えられる。平成27年度までに得られた成果は12月にホノルルにて開催された環太平洋化学国際会議2015において報告され、現在、2報の学術論文として投稿中である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
広域X線吸収微細構造（EXAFS）法と中性子小角散乱（SANS）法を駆使することで、抽出錯体溶液のつくる階層構造をナノ-メソスケールで明らかにしつつある。偏極中性子を利用した測定結果や、計算科学からの取り組みも２報の論文として投稿（査読中）されており来年度以降の発展も期待できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
広域X線吸収微細構造（EXAFS）と中性子小角散乱（SANS）法のデータを組み合わせるために、DFT計算を活用した取り組みを開始する。これによって約１nmから数百nmの幅広い空間スケールの構造を明らかにする。さらに、中性子・Ｘ線小角散乱による測定結果をMDシュミレーション等を用いて解析することで、溶液内の状態を実空間イメージとして可視化していく取り組みをマンチェスター大学、及び、オークリッジ国立研究所の研究員と協力しながら推進する。また、錯体の凝集構造のダイナミクスを明らかにするために必要な、中性子準弾性散乱測定を実施するための試料調製に着手する。
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