2016 Fiscal Year Annual Research Report
Study of fast electron transfer probed by time-resolved spin rotation
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26400309
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
舛本 泰章 筑波大学, 数理物質系(名誉教授), 名誉教授 (60111580)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 量子ドット / 時間分解ファラディ回転 / スピン / トリオン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
一光子から多電子・正孔対への光電変換が期待できる量子ドット太陽電池では、ドット中に光生成された電子・正孔対が、分離して電極に移動する過程の高速化・高効率化が重要である。本研究の目的は、ドット中に光生成された電子・正孔対が分離して、電極に移動する過程を、実時間観測する方法論を確立することである。本研究では、ドット表面に電荷受容体を化学結合・配置して光励起後にドットへ電子や正孔の過渡的ドーピングを行い、これをフェムト秒時間分解ファラディ回転における電子と正孔の異なるスピン回転周波数を利用してドット内の電子・正孔数の時間変化を区別して調べることに成功した。CdS量子ドット中に電子が存在すると、室温・横磁場下で時間分解ファラディ回転信号中に、電子スピンの回転を反映した振動構造が観測される。一方、非振動成分は、正孔スピンのg因子の強い方向異方性から励起子のスピン分極と同定され、CdS量子ドットに比べてCdS量子ドット・電子受容体複合系ではわずかに減衰が速くなり、CdS量子ドット・正孔受容体複合系では大きく減衰が速くなる。 量子ドットが分子リンカーを介して TiO2電子受容体に結合した時には電子スピンの回転信号は増強されスピン緩和時間は室温でもT2*=450psまで長くなる。このとき、CdS量子ドット中に光励起された電子・正孔対から電子のみがTiO2に移り、正孔が長時間残留する。励起レーザーパルス列の次のパルスがドットを励起するとき、残留した正孔から電子1つと互いに反平行なスピンをもった2つの正孔が結合した正のトリオンが形成される。電子スピンと同等な正のトリオンのスピンの回転は前の光励起の後に残留した正孔から正のトリオンへの光励起遷移により開始される。量子ドットを光励起後に過渡的に正孔をドープすることで電子スピンの回転信号を増強することが示された。
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