2014 Fiscal Year Research-status Report
第一原理計算に基づく有機半導体中の不純物欠陥の理論
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26400310
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
中山 隆史 千葉大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (70189075)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 有機半導体 / 第一原理計算 / 不純物欠陥 / 欠陥準位 / ペンタセン / 相互作用 / 次元依存性 / パイエルス転移 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は、第一原理計算を用いて、有機半導体の不純物欠陥の形態･形成機構や欠陥準位の特徴･電子物性を解明し、有機半導体の不純物物理を構築することである。本年度は、代表的な棒状･環状の分子固体半導体(ポリアセチレン･ペンタセン)を対象に、以下の成果を得た。
１．不純物原子がつくる欠陥準位の解明：(1)陰性度の小さいAl等の金属原子は、ホスト分子のπ*軌道に電子を与えて正イオンになり、ホスト分子に強いイオン結合で吸着するが、陰性度の大きいAu金属原子等は、sd混成してホスト分子のπ軌道と共有結合して吸着する。これらは、π共役半導体系に共通の性質であることを解明した。(2)非金属原子(O,N等)は、価電子数の偶奇に応じて、ギャップ内準位を持たない場合とアクセプターになる場合に分類されるを明らかにした。
２．吸着金属原子間の相互作用の解明：(1)いずれの系でも原子が近接すると、直接的金属結合により引力が働く。(2)ポリアセチレン系では、金属原子間に炭素が偶数個存在すると炭素ダイマーが形成され、ホスト分子が引き金となって金属原子間に引力が発生する。これはパイエルス転移類似の新しい機構であり、金属種に依らない一般的な性質であることを解明した。(3)ペンタセン系では、金属原子とホスト分子間に強い軌道混成が起き、金属原子は遠く離れていても引力を及ぼし合う。以上から、ホスト分子の次元性により相互作用の距離は大きく変化することが明らかになった。
３．イオン化･伝導計算プログラムの開発：次年度以降の計画を考え、イオン化した不純物欠陥の電子状態計算および不純物による弾性散乱計算のプログラムを開発した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
計画していた代表的な有機半導体分子（ペンタセン、ポリアセチレン等）への不純物金属原子の吸着形態、欠陥準位の特性、吸着金属原子間の相互作用の研究はほぼ終了した。また、単独不純物欠陥による弾性散乱強度とキャリア伝導度の計算法、荷電欠陥の電子状態計算法の開発・検討を行い、これら手法を用いた次年度以降の研究に対する基盤もできたため。
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| Strategy for Future Research Activity |
次年度以降、これまでの研究を以下のように拡張･発展させる。
１．多様な有機分子固体･不純物への拡張：(1)5員環を持つThiophene等に対象を拡張し、分子のHOMO/LUMO軌道や固体内配列幾何の違いが引き起こす欠陥準位の変化を明らかにする。(2)不純物の複合による欠陥準位の不活性化を調べると共に、化学ポテンシャルの比較から気相･金属電極からの不純物の取り込み特性を解明する。
２．金属クラスターの検討：解明した相互作用を用いて、有機分子間の隙間空間に発生するクラスターの安定形状を明らかにし、その電子構造を実験結果と比較し妥当性を検討する。
３．多様な環境への拡張：(1)欠陥準位荷電安定性の解明：欠陥の正負イオン化、キャリア捕獲、電場下での安定性を解明する。(2)欠陥キャリア散乱の検討：中性･荷電欠陥による散乱強度、キャリア伝導度、ポーラロン効果の見積もりを行い、実験結果と比較検討する。
以上の成果を総合的に検討し、不純物欠陥の特徴とその物理的原因を抽出した普遍的なモデル(不純物物理)を構築する。また、得られた成果は、論文および有機半導体系の国際会議･学会で発表する。
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| Causes of Carryover |
購入した計算機の計算環境設定を研究進度に合わせて行う予定であったが、本年度は研究のための計算を優先したために、一部の設定作業(並列化job管理等)が未だ終わっていない。計算環境設定を依頼するための謝金などの予算約2万円を、平成27年度にまわした。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
次年度の研究費は、まず平成26年度に購入した大型の科学技術用計算機からの出力データ解析のための小型計算機とソフトウェア等の購入に用いる（約50万円を予定）。一方、これら計算機の計算環境の設定（ここに次年度使用額を使う）、および計算結果の解析を依頼するための謝金にも使用する（約17万円を予定）。また、研究成果を発表するための国内外旅費にも使用する（約35万円を予定）。
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