2014 Fiscal Year Research-status Report
低温プラズマと触媒複合プロセスの活性化メカニズムの解明と高度利用技術の確立
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26400539
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| Research Institution | National Institute of Advanced Industrial Science and Technology |
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Principal Investigator |
金 賢夏 独立行政法人産業技術総合研究所, 環境管理技術研究部門, 主任研究員 (20356893)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
寺本 慶之 独立行政法人産業技術総合研究所, 環境管理技術研究部門, 研究員 (00635328)
尾形 敦 独立行政法人産業技術総合研究所, 環境管理技術研究部門, 副研究部門長 (70356690)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 低温プラズマ / ゼオライト / VOC分解 / 触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
今年度の研究では、プラズマと複合するゼオライト触媒を選定する基礎データとしてゼオライトを構成するシリカ（SiO2）とアルミナ（Al2O3）の組成比に着目した。同じ骨格構造（Y型）でSi/Al比が異なるゼオライトに銀を担持した触媒を作製し、プラズマ中における諸特性について評価した。高感度カメラ(ICCD)を利用し触媒層で形成されるプラズマを観察した結果、低Si/Al比のY型ゼオライトに銀を担持した触媒ではサフェースストリーマが進展しやすいが、Si/Al比が大きくなるとプラズマ発生が触媒ペレットの接触点に限定されることを明らかにした。また、サフェースストリーマの進展は酸素プラズマ中におけるVOC分解活性に強く関連されていることを明らかにした。サフェースストリーマの進展特性が大きく変化する原因の一つとして担持した銀の酸化-還元状態により表面抵抗の変化が重要であることを電気伝導度測定や、X線回折分析から突き止めることができた。 ESR分析法を用いた分析では触媒活性の高いSi/Al比の低いゼオライト触媒でプラズマにより酸化された２価の銀や３価の鉄イオンが多く形成されることから、表面近傍で形成されるフェースストリーマが触媒との総合作用を促進し、高い触媒活性を引き出している重要なパラメータであることを明らかにした。また、分光学的分析から活性の高い触媒では、担持した銀ナノ粒子がプラズマにより励起してから540nm付近で蛍光を発していることを明らかにした。これはプラズマと触媒の直接的相互作用を裏付ける一例として重要な知見である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では、大気圧放電プラズマと触媒の複合技術を利用した反応活性と選択制に優れた革新的低温化学反応技術の確立を目指している。研究目標を達成するために必要な要素研究としては「プラズマ環境に適した脱貴金属の新規触媒の開発」、「プラズマと触媒の相互作用の解明」、「シナジー効果の条件確立」、「モデル反応を用いた触媒活性の評価と評価手法の確立」などがあり、これらを並列に同時に遂行することによりメカニズム解明と様々な応用分野へ活用できるプラットフォーム技術の確立を目指している。
H26年度の研究では、ナノサイズの銀を担持したゼオライト触媒を作製し、ベンゼンをモデルVOCとして触媒の反応活性を評価し、シリカ/アルミナ比（Si/Al）が低いY型ゼオライト触媒が有効であることを見出した。また、プラズマ中におかれた銀担持のY型ゼオライト触媒の活性に及ぼす様々なパラメータ（電気伝導度、Si/Al比、サフェースストリマの進展、印加電圧等）を精査し、プラズマと触媒の相互作用について重要な知見を得ることができた。脱貴金属の新規触媒の開発では、ゼオライトに担持した酸化物が混ざった銀（Ag）触媒が有効であることを明らかにし、脱貴金属の新規触媒開発の可能性が実証できた。また、X線回折、ICCDカメラ、エックス線回折（XRD）、FTIRなどの分析技術を駆使した触媒とプラズマの評価にも取り組んでおり、触媒活性の評価に必要な基礎データを得るなど順調に研究開発が進んでいる。
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| Strategy for Future Research Activity |
H27年度では、昨年度の研究引き続きプラズマ環境に適した新規触媒の開発と評価を行う予定である。各種金属をナノサイズに担体に分散度よくコートすることにより、反応に有効に利用できる活性表面を有する触媒を試作する。前年度で絞り込んだ各種反応条件に基づき、VOCの低温酸化と水素エネルギーの変換反応をモデル反応として低温プラズマと触媒の相乗効果を最大限に発現できる反応条件を検討する。プラズマによる触媒の低温活性化のメカニズム解明を目指した基礎研究では、サーフェスストリーマの進展と触媒表面付近の発光分析を行い、プラズマと表面の相互作用の第一ステッププロセスに関する基礎データを収集する。これらの基礎データをもとにプラズマと触媒の相互作用が可能となる条件を精査し、反応器設計などに有効に活用できる無次元パラメーターの確立を目指す。
最終年度では、、環境浄化およびアンモニア合成におけるベスト条件で得られたデータをベースに従来型技術とのエネルギー効率を含んだ総合的な比較・検討を行う予定である。プラズマの印加により触媒表面で起こる反応過程の解明には、FTIR の拡散反射分光装置を改良したその場(in situ)観察装置を活用し、固体表面へのVOCの 吸着特性、プラズマ印加により生成する反応中間生成物の同定や分解挙動、反応速度を支配する重要パラメータの検証を行う。
反応メカニズムの解明に関する知見を活用した気中VOC や水中有機物の分解反応では、より実用的な反応条件を想定し、複数の物質が共存する混合成分の分解反応を行い、実用反応器の設計にフィードバックできるデータを得る。
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| Causes of Carryover |
昨年度予定していた海外出張（ISPCEM2014)の一つが招待講演者に旅費の補助があったため予定より出張費の支出が少なくなった。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
昨年度の使用残額は今年度の研究に必要な試薬の購入及び10月の予定されている国際会議における研究成果発表のために使用する予定である。
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