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2015 Fiscal Year Annual Research Report

低温表面のトンネル反応によるベンゼンの水素原子付加

Research Project

Project/Area Number 26410001
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

羽馬 哲也  北海道大学, 低温科学研究所, 助教 (20579172)

Project Period (FY) 2014-04-01 – 2016-03-31
Keywords量子トンネル効果 / アモルファス / 結晶 / ベンゼン / 水素化 / 星間化学 / 速度論的同位体効果 / 同位体分別
Outline of Annual Research Achievements

星間分子雲に代表される低温な宇宙空間では,星間塵の表面における量子トンネル効果による化学反応(以下,表面トンネル反応)が分子の進化において重要となる.星間塵の核を構成する物質として芳香族炭化水素が知られており,ベンゼン(C6H6)は代表的な芳香族炭化水素である.しかし,芳香族炭化水素についての表面トンネル反応の研究は未だなかった.
そこで本研究では,固体ベンゼンの表面トンネル反応による水素(H)原子付加の研究をおこなった.本年度は,この表面トンネル反応における速度論的同位体効果(H原子付加,重水素(D)原子付加)を明らかにする実験をおこなった,
具体的な手順としては,まず低温基板にベンゼンを蒸着させ,アモルファス固体ベンゼンを作製した.このアモルファス固体ベンゼンに,低エネルギーのH原子またはD原子を照射し表面トンネル反応により付加反応がおきるかどうかを調べた.
量子トンネル効果で表面反応がすすむため,先行研究の理論計算では,D原子付加の反応速度はH原子付加より100倍も遅いと報告されている.しかし,アモルファス固体ベンゼンの表面温度が15-25 Kのときは,表面トンネル反応の前段階過程であるH,D原子の表面熱拡散が極めて遅くなることで律速過程となり,観測される速度論的同位体効果は極めて小さくなることがわかった.
この結果は,分子雲の芳香族炭化水素の同位体分別モデルを大きく改善するものである.また本研究は,従来の「量子トンネル効果ですすむ化学反応には大きな速度論的同位体効果が必ず観測される」という固定観念を打破するものであり,表面・界面化学における化学反応速度論を飛躍的に進めるものである.

  • Research Products

    (25 results)

All 2016 2015

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 1 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (19 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Direct Visualization of Quasi-Liquid Layers on Ice Crystal Surfaces Induced by Hydrogen Chloride Gas2016

    • Author(s)
      K. Nagashima, G. Sazaki, T. Hama, H. Asakawa, K. Murata, and Y. Furukawa
    • Journal Title

      Crystal Growth & Design

      Volume: 16 Pages: 2225-2230

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.6b00044

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Statistical ortho-to-para ratio of water desorbed from ice at 10 kelvin2016

    • Author(s)
      T. Hama, A. Kouchi, and N. Watanabe
    • Journal Title

      Science

      Volume: 351 Pages: 65-67

    • DOI

      10.1126/science.aad4026

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Signatures of quantum-tunneling diffusion of hydrogen atoms on water ice at 10 K2015

    • Author(s)
      K. Kuwahata, T. Hama, A. Kouchi, and N. Watanabe
    • Journal Title

      Physical Review Letters

      Volume: 115 Pages: 133201 (1-5)

    • DOI

      10.1103/PhysRevLett.115.133201

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Nanodiamond Finding in the Hyblean Shallow Mantle Xenoliths2015

    • Author(s)
      S. K. Simakov, A. Kouchi, N. N. Mel'nik, V. Scribano, Y. Kimura, T. Hama, N. Suzuki, H. Saito, and T. Yoshizawa
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 5 Pages: 10765 (8pp)

    • DOI

      10.1038/srep10765

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Quantum Tunneling Observed without Its Characteristic Large Kinetic Isotope Effects2015

    • Author(s)
      T. Hama, H. Ueta, A. Kouchi, and N. Watanabe
    • Journal Title

      Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America

      Volume: 112 Pages: 7438-7443

    • DOI

      10.1073/pnas.1501328112

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] 低温アモルファス氷表面における水素原子の拡散―宇宙における分子進化の鍵―2015

    • Author(s)
      羽馬哲也、香内晃、渡部直樹
    • Journal Title

      日本物理学会誌

      Volume: 70 Pages: 608-613

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 芳香族炭化水素薄膜の水素化における強い表面構造依存性2016

    • Author(s)
      羽馬哲也
    • Organizer
      日本物理学会第71回年次大会
    • Place of Presentation
      東北学院大学 泉キャンパス (宮城県仙台市)
    • Year and Date
      2016-03-19 – 2016-03-22
    • Invited
  • [Presentation] 氷表面に生じる塩酸液滴挙動の水蒸気量依存性2016

    • Author(s)
      長嶋剣,佐崎 元,羽馬哲也,村田憲一郎,古川義純
    • Organizer
      日本物理学会第71回年次大会
    • Place of Presentation
      東北学院大学 泉キャンパス (宮城県仙台市)
    • Year and Date
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [Presentation] アモルファス氷表面における水素分子核スピン転換の表面温度依存性2016

    • Author(s)
      植田寛和,渡部直樹,羽馬哲也,香内晃
    • Organizer
      日本物理学会第71回年次大会
    • Place of Presentation
      東北学院大学 泉キャンパス (宮城県仙台市)
    • Year and Date
      2016-03-19 – 2016-03-22
  • [Presentation] 反射吸収赤外分光法で探る宇宙の塵の表面化学2016

    • Author(s)
      羽馬哲也
    • Organizer
      日本分光学会北海道支部シンポジウム
    • Place of Presentation
      北海道大学大学院地球環境科学研究院 D101室 (北海道札幌市)
    • Year and Date
      2016-01-27
    • Invited
  • [Presentation] 不均一反応における量子トンネル効果-その特殊な同位体効果2015

    • Author(s)
      羽馬哲也
    • Organizer
      京化若手サロン
    • Place of Presentation
      京大理学部6号館1F京化ホール (京都府京都市)
    • Year and Date
      2015-11-12
    • Invited
  • [Presentation] 塩化水素ガスによって氷ベーサル面に生成する液体層2015

    • Author(s)
      長嶋剣,佐﨑元,羽馬哲也,村田憲一郎,中坪俊一,古川義純
    • Organizer
      第45回結晶成長国内会議NCCG-45
    • Place of Presentation
      北海道大学学術交流会館 (北海道札幌市)
    • Year and Date
      2015-10-19 – 2015-10-21
  • [Presentation] Low-temperature hydrogenation and deuteration of solid aromatic hydrocarbon by tunneling2015

    • Author(s)
      T. Hama, H. Ueta, A. Kouchi, N. Watanabe
    • Organizer
      From clouds to protoplanetary disk: the astrochemical link
    • Place of Presentation
      Hans Harnack Haus, Berlin, Germany
    • Year and Date
      2015-10-05 – 2015-10-08
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Tunneling hydrogenation and deuteration of solid benzene without large kinetic isotope effects2015

    • Author(s)
      T. Hama, H. Ueta, A. Kouchi, N. Watanabe
    • Organizer
      A symposium to honor Lou Allamandola's Contributions to the Molecular Universe
    • Place of Presentation
      Historic Inns of Annapolis, Annapolis, Maryland, USA
    • Year and Date
      2015-09-13 – 2015-09-17
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 極低温氷表面上での水素分子のオルソ・パラ転換における温度依存性2015

    • Author(s)
      植田寛和,羽馬哲也,香内晃,渡部直樹
    • Organizer
      機能物性融合科学研究会シリーズ(3)「反応と輸送」
    • Place of Presentation
      東京大学物性研究所 (千葉県柏市)
    • Year and Date
      2015-06-24 – 2015-06-26
  • [Presentation] Role of tunneling in the formation and deuterium enrichment of molecules on dust grains2015

    • Author(s)
      N. Watanabe, Y. Oba, T. Hama, H. Hidaka, and A. Kouchi
    • Organizer
      Astrobiology Science Conference 2015
    • Place of Presentation
      Hilton, Chicago, Illinois, USA
    • Year and Date
      2015-06-15 – 2015-06-19
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Tunneling Observed without Characteristic Kinetic Isotope Effects in Hydrogenation/deuteration of Solid Benzene2015

    • Author(s)
      T. Hama, H. Ueta, A. Kouchi, and N. Watanabe
    • Organizer
      31st Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Place of Presentation
      Hokkaido Univ., Sapporo, Hokkaido, Japan
    • Year and Date
      2015-06-03 – 2015-06-05
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Tunneling hydrogenation of acetylene and ethylene on amorphous solid water at very low temperatures2015

    • Author(s)
      H. Kobayashi, H. Kawakita, H. Hidaka, T. Hama, and N. Watanabe
    • Organizer
      31st Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
    • Place of Presentation
      Hokkaido Univ., Sapporo, Hokkaido, Japan
    • Year and Date
      2015-06-03 – 2015-06-05
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Surface processes on interstellar dust: thermal diffusion and tunneling reaction2015

    • Author(s)
      T. Hama, A. Kouchi, and N. Watanabe
    • Organizer
      Annual meeting / international symposium of Spectroscopical Society of Japan 2015
    • Place of Presentation
      Tokyo Institute of Technology Ookayama campus, Meguro, Tokyo, Japan
    • Year and Date
      2015-06-01 – 2015-06-03
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Evolution of organic molecules in space: characteristics and properties of experimental organic residues2015

    • Author(s)
      L. Piani, S. Tachibana T. Hama, Y. Kimura, Y. Endo, K. Fujita, S. Nakatsubo, H. Fukushi, S. Mori, T. Chigai, H. Yurimoto, and A. Kouchi
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2015年大会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ 国際会議場 (千葉県千葉市)
    • Year and Date
      2015-05-24 – 2015-05-28
  • [Presentation] 初期太陽系星雲中でのFT型触媒反応による分子形成の再現実験Reproduction experiment of molecular formation based on Fischer-Tropsh-type catalytic reaction in the early solar nebula2015

    • Author(s)
      木村 勇気, 山﨑 智也, 土`山 明, 永原 裕子, 羽馬 哲也, 日高 宏, 渡部 直樹, 香内 晃
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2015年大会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ 国際会議場 (千葉県千葉市)
    • Year and Date
      2015-05-24 – 2015-05-28
  • [Presentation] 表面構造により制御される固体ベンゼンの水素原子トンネル付加反応Controlling surface tunneling reactions of solid benzene via surface structure2015

    • Author(s)
      羽馬哲也,植田 寛和,香内 晃,渡部 直樹,田地川 浩人
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2015年大会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ 国際会議場 (千葉県千葉市)
    • Year and Date
      2015-05-24 – 2015-05-28
  • [Presentation] イオン誘起微粒子核生成 III: 反応速度論的アプローチIon-induced nucleation experiment III: Approach to reaction kinetics2015

    • Author(s)
      渡部 直樹,中井 陽一, 羽馬 哲也,日高 宏
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2015年大会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ 国際会議場 (千葉県千葉市)
    • Year and Date
      2015-05-24 – 2015-05-28
  • [Presentation] 量子トンネル効果による固体ベンゼンの水素・重水素付加Hydrogenation and deuteration of solid aromatic hydrocarbon by quantum tunneling2015

    • Author(s)
      羽馬 哲也,植田 寛和,香内 晃,渡部 直樹
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2015年大会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ 国際会議場 (千葉県千葉市)
    • Year and Date
      2015-05-24 – 2015-05-28
  • [Presentation] 模擬分子雲環境下で合成した有機化合物の LC/MS 分析 A LC/MS analysis of organic matter produced in the laboratory simulating interstellarmolecular clouds2015

    • Author(s)
      石橋 之宏,三田 肇,中山 美紀,奈良岡 浩,橘 省吾,羽馬 哲也,遠藤 由希子,香内 晃
    • Organizer
      日本地球惑星科学連合2015年大会
    • Place of Presentation
      幕張メッセ 国際会議場 (千葉県千葉市)
    • Year and Date
      2015-05-24 – 2015-05-28

URL: 

Published: 2017-01-06  

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