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2014 Fiscal Year Research-status Report

アミジン類とオキソ酸の電荷支援型水素結合を駆使したソフトマテリアルの構築

Research Project

Project/Area Number 26410102
Research InstitutionKinki University

Principal Investigator

古荘 義雄  近畿大学, 分子工学研究所, 准教授 (00281270)

Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Keywords電荷支援型水素結合 / アミジン / グアニジン / オキソ酸 / ソフトマテリアル
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、「電荷支援型水素結合」と呼ばれる極めて強い非共有結合的相互作用を駆使して、主として超分子化学的なアプローチにより、2~3次元の有機分子の集積体を構築し、さらに実用材料を目指したマクロ構造を自在に創成する方法論を開拓することを目的としている。本研究は、これまで共有結合や通常の水素結合が担ってきた役割を、この電荷支援型水素結合で置き換えて、その強い結合力と可逆性を活かした新規材料創成のための新しい指導原理の開拓を目指すものである。
本年度は、電荷支援型水素結合を利用した1次元超分子ポリマーおよび2次元分子集積体の構築に取り組むところから始めたが、ポリアミジンと二官能性あるいは三官能性カルボン酸から結晶性の集積体を得るための検討過程において、カルボキシル基をもつテレケリックなポリマーを用いると超分子ポリマーゲルを形成することを見いだした。両末端にカルボキシル基をもつテレケリックな低分子量のポリブタジエン(Mn 4200)を、主鎖にアミジン基を有するポリアミジン(Mn 2700)をMeOH/CHCl3中で混合することで、アミジン基とカルボキシル基間の水素結合性の塩橋を介した超分子ネットワーク構造をもつ無色透明のゴム状の超分子ポリマーゲル(A1/1)を合成した。小角X線散乱解析から、このゲルはラメラ状のミクロドメイン構造をもつことがわかった。動的粘弾性解析から、この超分子ポリマーゲルは構成成分ポリマー単体に比べて力学的物性が向上していることが明らかになった。例えば、低分子量のポリブタジエンのみの場合、室温では損失弾性率(G”)の方が貯蔵弾性率(G’)より大きく、溶液として性質を示すが、A1/1は-55~+30℃の幅広い温度領域で、G’が1 MPaに達するゴム状平坦領域を示した。また、温度変化などの外部刺激に応答して動的粘弾性が可逆的に著しく変化することも分かった。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

主鎖にアミジン基をもつポリアミジンと両末端にカルボキシル基をもつテレケリックな低分子量のポリブタジエンを組み合わせることでナノ相分離構造をもつ超分子ポリマーゲルが生成することを見いだすことができた。

Strategy for Future Research Activity

本年度までに超分子ポリマーゲルの系を見いだすことができたので、用いるポリマーの構造などを変化させていきながら、新規材料としての可能性を探っていきたい。ポリマー内に電子のドナーやアクセプターを組み込むことにより高次に組織化された光電変換超分子集合体を構築することを目指す。それと同時に、結晶性の3次元超分子集合体の構築を目指して研究を進めていく。

Causes of Carryover

研究の比較的初期段階で超分子ポリマーゲルを形成する系を見いだすことができ、大量に消耗品を使用する試行錯誤的な合成実験よりも解析的な分析実験が主となり、また、比較的安価な試薬から合成できることもあったため結果として研究費の消化率が当初予定の50%程度になった。

Expenditure Plan for Carryover Budget

次年度は、本年度までに得られた成果をもとにして、大量に消耗品を使用する、合成的な探索実験を中心に研究を進めていく予定である。

  • Research Products

    (6 results)

All 2014

All Presentation (6 results) (of which Invited: 3 results)

  • [Presentation] ポリアミジンとポリカルボン酸によるネットワークポリマーの形成2014

    • Author(s)
      古荘義雄・遠藤剛
    • Organizer
      第63回高分子討論会
    • Place of Presentation
      長崎大学文教キャンパス(長崎県長崎市)
    • Year and Date
      2014-09-24 – 2014-09-26
  • [Presentation] アミジンを基盤とする超分子集合体の構築と分子工学への応用2014

    • Author(s)
      古荘義雄
    • Organizer
      有機分子触媒による未来型分子変換 第3 回有機分子触媒 若手セミナー
    • Place of Presentation
      玄海ロイヤルホテル(福岡県宗像市)
    • Year and Date
      2014-09-06 – 2014-09-07
    • Invited
  • [Presentation] アミジンを利用した超分子集合体の構築:分子化学から分子工学へ2014

    • Author(s)
      古荘義雄
    • Organizer
      平成26年度 九州地区高分子若手研究会・夏の講演会
    • Place of Presentation
      北九州八幡ロイヤルホテル(福岡県北九州市)
    • Year and Date
      2014-06-27
    • Invited
  • [Presentation] 非共有結合的相互作用と可逆な共有結合を利用したネットワークポリマーの合成2014

    • Author(s)
      古荘義雄
    • Organizer
      名古屋大学八島研セミナー
    • Place of Presentation
      名古屋大学(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2014-06-23
    • Invited
  • [Presentation] Reversible CO2 Capture and Release by Binary System of Main Chain-Type Polyamidine and Polyethylene Glycol2014

    • Author(s)
      Yoshio Furusho and Takeshi Endo
    • Organizer
      第63回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2014-05-28 – 2014-05-30
  • [Presentation] Supramolecular Polymer Gels Formed from Carboxy-Terminated Telechelic Polybutadiene and Polyamidine through Amidinium-Carboxylate Salt Bridge2014

    • Author(s)
      Yoshio Furusho and Takeshi Endo
    • Organizer
      第63回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      名古屋国際会議場(愛知県名古屋市)
    • Year and Date
      2014-05-28 – 2014-05-30

URL: 

Published: 2016-05-27  

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