2014 Fiscal Year Research-status Report
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26410118
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
磯崎 勝弘 京都大学, 化学研究所, 助教 (30455274)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | 反応場 / 金属ナノ粒子 / 触媒 / 動的挙動 / デンドリマー |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，金属ナノ粒子に表面修飾分子による反応場を精密設計・構築することで，表面修飾分子－反応基質間の分子認識を基軸とした高活性かつ高選択的な金属ナノ粒子触媒の開発を目的として研究を行う。本研究の鍵となるのは，溶液中における水素結合によって膨潤－収縮の動的挙動を示すことが知られているペプチドデンドリマーを表面修飾分子として用いる点である。コアにチオール官能基を導入したペプチドデンドリマーチオールを表面修飾分子とした金属ナノ粒子は分子間相互作用によりナノ粒子表面に反応基質を取り込むことで，高い活性と立体選択性を備えた触媒になることが期待される。そこで，研究初年度である本年度は，ペプチドデンドリマーチオールを表面分子とした金ナノ粒子の合成と構造解析，動的挙動の解明を目的として研究を行った。
表面分子となるペプチドデンドリマーチオールは，L-オルニチンを分岐ユニットとして，コアにチオール基を導入し，ペプチド合成法を適用することにより高収率で合成する手法を確立した。ペプチドデンドリマーチオールを用いて金塩の還元を行うことで，原子数の規定された安定な金クラスターを合成することに成功した。フーリエ変換型イオンサイクロトロン共鳴質量分析装置により，得られた金クラスターの精密質量分析にも成功している。我々の合成手法では，これまでに知られているデンドリマー被覆金属ナノ粒子とは異なり，ペプチドデンドリマーの世代を変えても同様の原子数の金クラスターが得られることから，触媒反応に適用した際の反応場の効果を比較しやすいことが期待される。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当初予定していたペプチドデンドリマーチオール被覆金ナノ粒子の合成に関しては，魔法数として安定であることが知られている25核および38核の金クラスターを選択的に合成することに成功しており，合成手法の確立については想定以上の成果が得られていると言える。しかし，その反面，今年度の予定に含めていた金クラスター表面のペプチドデンドリマーの動的挙動の解明についてはまだ十分な結果を得るに至っていない。従って，総合的にはおおむね順調に進展はしているものの，計画以上の進展とは言えない。
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| Strategy for Future Research Activity |
おおむね順調に研究が進展していることから，研究方針に変更は無い。しかし，金クラスター表面におけるペプチドデンドリマーの動的挙動の解明については予定より遅れているため，これと並行して，今年度予定の不斉水素化触媒の開発を開始する。
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Research Products
(12 results)
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[Journal Article] Investigation of Organoiron Catalysis in Kumada-Tamao-Corriu-Type Cross-Coupling Reaction Assisted by Solution-Phase X-ray Absorption Spectroscopy2015
Author(s)
H. Takaya, S. Nakajima, N. Nakagawa, K. Isozaki, T. Iwamoto, R. Imayoshi, N. J. Gower, L. Adak, T. Hatakeyama, T. Honma, M. Takagaki, Y. Sunada, H. Nagashima, D. Hashizume, O. Takahashi, and M. Nakamura
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Journal Title
The Bulletin of the Chemical Society of Japan
Volume: 88
Pages: 410-418
DOI
Peer Reviewed
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