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2015 Fiscal Year Research-status Report

環境負荷物質を資源とする可視光駆動型物質変換システムの開発

Research Project

Project/Area Number 26410122
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

嶌越 恒  九州大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (00284539)

Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Keywords環境汚染物質 / 可視光 / 酸化チタン / 界面錯体 / ビタミンB12 / 酸素 / エステル / アミド
Outline of Annual Research Achievements

酸化チタンの結晶性が及ぼす、ビタミンB12-酸化チタン複合触媒の反応活性を明らかにするため、ルチル型酸化チタンおよびアナターゼ型酸化チタンに着目し、それぞれの酸化チタンを用いてビタミンB12-酸化チタン複合触媒を作成し、臭化フェネチルの脱ハロゲン化活性を評価した。その結果、ビタミンB12と酸化チタンの結合の強さを反映して、生成物の選択性が変化することを見出した。
また、環境汚染物質であるベンゾトリクロリドを基質として、ビタミンB12-酸化チタン複合触媒による脱塩素化反応を空気下で行ったところ、紫外線照射下で、安息香酸エチルが定量的に生成することを見出した。使用するアルコール溶媒に応じて、対応するエステル化合物が得られた。またアミン存在下では、エステルの替わりに対応するアミド化合物が高い収率で得られた。本反応は、環境汚染物質を原料とし、有用なエステルおよびアミド化合物がワンポットで生成する、有用な反応である。また反応機構を明らかにするため、反応中間体をGC-MSにより分析したところ、酸塩化物を検出することに成功した。また同位体ラベルした18酸素を用いて酸素原子に取り込みを調べ、空気中の酸素ガスが生成生物中に取り込まれていることも確認した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

研究目的である環境負荷物質を資源とする光駆動型物質変換システムの開発という観点では、本年度は特定化学物質に指定されている有害なベンゾトリクロリドを原料とし、開発したビタミンB12-酸化チタンを触媒として、エステルまたはアミド化合物へと変換するシステムの開発に成功した点で、当初の目的を達成し、研究は概ね順調に進展していると判断出来る。

Strategy for Future Research Activity

研究の最終目標である可視光駆動型物質変換システムの開発に向けて、研究期間中に開発した可視光に応答する界面型酸化チタンを用い、平成27年度に見出したベンゾトリクロリドからのエステル合成への応用に挑戦する。さらに、炭素-炭素多重結合還元触媒への応用を目指し、開発したビタミンB12-酸化チタンを触媒による光駆動型アルケン還元反応を行う。

  • Research Products

    (8 results)

All 2016 2015 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (4 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 2 results) Book (1 results)

  • [Int'l Joint Research] ポーランド科学アカデミー(ポーランド)

    • Country Name
      POLAND
    • Counterpart Institution
      ポーランド科学アカデミー
  • [Journal Article] Crystal Structure Dependence for Reactivities of B12-TiO2 Hybrid Catalysts with Anatase and Rutile Forms2015

    • Author(s)
      Hisashi Shimakoshi, Yoko Nagami, Yoshio Hisaeda
    • Journal Title

      Rapis Communications in Photoscience

      Volume: 4 Pages: 9-11

    • DOI

      10.587/RCP.2015.4.1.9

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Oxygen-Controlled Catalysis of B12-TiO2: Formation of Ester and Amide from Trichlorinated Organic Compounds by Photoirradiation2015

    • Author(s)
      Hisashi Shimakoshi, Yoshio Hisaeda
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 54 Pages: 15439-15443

    • DOI

      10.1002/anie.201507782

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Bio-Inspired Catalysis of Functionalized Nanoparticle with Vitamin B12 Enzyme Function2015

    • Author(s)
      Hisashi Shimakoshi
    • Organizer
      SPIRITS Symposium
    • Place of Presentation
      Hawaii USA
    • Year and Date
      2015-12-16 – 2015-12-16
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ビタミンB12と酸化チタンの複合化による光駆動型ヒドリド還元触媒の開発2015

    • Author(s)
      嶌越恒、田輝、久枝良雄
    • Organizer
      第34回固体・表面光化学討論会
    • Place of Presentation
      宇都宮
    • Year and Date
      2015-12-03 – 2015-12-04
  • [Presentation] 電子メデイエーター能を有するレドックス活性なイオン液体の合成と機能特性2015

    • Author(s)
      嶌越恒、高増加奈子、法福紀之、久枝良雄
    • Organizer
      第6回イオン液体討論会
    • Place of Presentation
      京都
    • Year and Date
      2015-10-26 – 2015-10-27
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Light-Driven B12-TiO2 Hybrid Catalyst for Green Molecular Transformation2015

    • Author(s)
      Hisashi Shimakoshi
    • Organizer
      The 11th Korea-Japan Symposium of Frontier Photoscience 2015
    • Place of Presentation
      Korea, Jeju
    • Year and Date
      2015-06-26 – 2015-06-28
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] 光と生命の辞典2016

    • Author(s)
      嶌越 恒
    • Total Pages
      436
    • Publisher
      朝倉書店

URL: 

Published: 2017-01-06  

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