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2015 Fiscal Year Research-status Report

デバイス作動条件下における高分子電解質薄膜中の物質輸送現象

Research Project

Project/Area Number 26410224
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

川口 大輔  九州大学, 分子システムデバイス国際リーダー教育センター, 准教授 (70362267)

Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
Keywords薄膜 / 界面 / 高分子電解質 / 固体高分子形燃料電池 / 水 / 拡散
Outline of Annual Research Achievements

ナフィオンはプロトン伝導性および耐久性に優れた高分子電解質であり、固体高分子形燃料電池(PEFC)のプロトン交換膜として使用されている。集積化によるPEFCの高出力化、さらには、材料の小型化に向けて、ナフィオンの薄膜化が強く望まれている。薄膜状態にすると、水の収着やプロトン伝導に及ぼす膜表面および基板界面の影響を強く受けることが予想されるが、その詳細は明らかにされていない。本研究では、ナフィオン薄膜に対する水収着挙動およびプロトン伝導特性を評価し、湿度、電極界面、電場などのナフィオン薄膜周囲の“場”の効果が担体の拡散に及ぼす影響を明らかにすることを目指す。
今年度は平衡膨潤状態におけるナフィオン薄膜の凝集状態とプロトン伝導度を温度の関数として評価した。まず、水中および水蒸気雰囲気下で温度を制御できる調湿加熱セルを作製した。ナフィオン薄膜は、石英基板上にスピンコート法に基づき石英基板上に調製した。中性子反射率(NR)測定により得られたプロファイルを解析することで、石英界面近傍に10 nmの多層水和構造が存在することを確認した。得られた密度プロファイルに基づき、ナフィオン薄膜をバルク層と界面層の二層に分割し、それぞれの膨潤度 (SR)を算出した。ここで、SRは平衡膨潤時ならびに乾燥時の膜厚の比と定義した。バルク層のSRは温度とともに増加し、333Kより高温ではその傾きが増加した。一方、界面層のSRはバルクのSRよりも低く、かつ、温度に依存せずほぼ一定であった。これは、ナフィオンと石英の相互作用が強いことを示唆している。交流インピーダンス測定により得られたプロトン伝導度は低温域では温度上昇にともない緩やかに増加したが、333 Kより高温では急激に増加した。これは、温度上昇によるSRの変化、あるいは、それに伴う水の凝集状態の変化がプロトン伝導度の増加に関与していることを示唆している。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

調湿加熱セルが完成し、様々な環境下における水収着挙動とプロトン伝導の評価が可能となった。それにより、ナフィオン薄膜における凝集状態とプロトン伝導の関係が明らかになりつつある。今後、湿度、温度等の因子を系統的に変化させながらナフィオン薄膜の凝集状態とプロトン伝導を評価することで、当初の目的を達成できると考えられる。

Strategy for Future Research Activity

まず、水収着挙動の温度依存性を明らかにし、プロトン伝導度の温度依存性との関係について議論する。水収着挙動およびプロトン伝導度を制御する因子として、ナフィオン側鎖の運動性に着目し、赤外分光法および和周波発生分光法を組合せ、その温度依存性を明らかにする。水蒸気雰囲気下における水収着挙動を湿度および温度の関数として評価し、ナフィオン薄膜周囲の“場”の効果が担体の拡散に及ぼす影響を明らかにする。

  • Research Products

    (30 results)

All 2016 2015

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results,  Acknowledgement Compliant: 1 results) Presentation (23 results) (of which Int'l Joint Research: 8 results,  Invited: 2 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] The Impact of Polymer Dynamics on Photoinduced Carrier Formation in Films of Semiconducting Polymers2015

    • Author(s)
      Y. Ogata, D. Kawaguchi, K. Tanaka
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. Lett.

      Volume: 6 Pages: 4794-4798

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.5b02255

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Construction of a Blood-Compatible Interface Based on Surface Segregation in a Polymer Blend2015

    • Author(s)
      T. Hirata, H. Matsuno, D. Kawaguchi, N. L. Yamada, M. Tanaka, K. Tanaka
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 78 Pages: 219-224

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2015.10.001

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 粘接着現象と高分子界面化学の接点2015

    • Author(s)
      川口大輔、田中敬二
    • Journal Title

      日本接着学会誌

      Volume: 51 Pages: 434-440

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of Interfacial Structure on Bioinert Properties of Poly(2-methoxyethyl acrylate)/poly(methyl methacrylate) Blend Films in Water2015

    • Author(s)
      T. Hirata, H. Matsuno, D. Kawaguchi, N. L. Yamada, M. Tanaka, K. Tanaka
    • Journal Title

      Phys. Chem. Chem. Phys

      Volume: 17 Pages: 17399-17405

    • DOI

      10.1039/C5CP01972A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Density Profiles of Well-defined Poly(methyl 2-propenyl ether) (PMPE) Near Water Interface2015

    • Author(s)
      Y. Oda, D. Kawaguchi, T. Hirata, N. L. Yamada, S. Kanaoka, S. Aoshima, K. Tanaka
    • Journal Title

      Macromol. Symp

      Volume: 350 Pages: 99-104

    • DOI

      10.1002/masy.201400031

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Melt Rheology of Ring Polystyrenes with Ultrahigh Purity2015

    • Author(s)
      Y. Doi, K. Matsubara, Y. Ohta, T. Nakano, D. Kawaguchi, Y. Takahashi, A. Takano, and Y. Matsushita
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 48 Pages: 3140-3147

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.5b00076

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] An Effect of Aggregation States in Nafion Thin Films on Transport Properties2016

    • Author(s)
      D. Kawaguchi, Y. Ogata, N. L. Yamada, K. Tanaka
    • Organizer
      The 7th Japan-Taiwan Joint Meeting on Neutron and X-ray Scattering
    • Place of Presentation
      Research Reactor Institute, Kyoto University (KURRI), Japan
    • Year and Date
      2016-03-10 – 2016-03-13
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ポリ(3-アルキルチオフェン)の分子鎖熱運動特性と光電荷生成ダイナミクス2016

    • Author(s)
      緒方 雄大, 川口 大輔, 田中 敬二
    • Organizer
      2015 年度高分子基礎物性研究会・高分子計算機科学研究会 合同討論会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2016-03-07 – 2016-03-08
  • [Presentation] Search for a Fluorescence Probe with Thermal Stability to Examine Interfacial Polymer Mobility2015

    • Author(s)
      M. Aoki, D. Kawaguchi, T. Ganbe, N. Sekine, K. Okamoto, and K. Tanaka
    • Organizer
      The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM) 2015
    • Place of Presentation
      Honolulu, USA
    • Year and Date
      2015-12-15 – 2015-12-20
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ナフィオン薄膜の基板界面における凝集構造とプロトン伝導2015

    • Author(s)
      緒方雄大, 川口大輔, 山田悟史, 田中敬二
    • Organizer
      日本中性子科学会第15回年会
    • Place of Presentation
      埼玉県和光市
    • Year and Date
      2015-12-10 – 2015-12-12
  • [Presentation] Carrier Dynamics in Stretched Thin Films of Poly(3-hexylthiophene)2015

    • Author(s)
      X. Zhou, Y. Ogata, D. Kawaguchi, K. Tanaka
    • Organizer
      2015 Pusan-Gyeongnam/Kyushu-Seibu Joint Symposium on High Polymers (17th) and Fibers (15th) (2015PGKS)
    • Place of Presentation
      Busan, Korea
    • Year and Date
      2015-11-12 – 2015-11-14
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Glass Transition Temperature of Poly(methacrylate)s at Solid Interface2015

    • Author(s)
      J. H. Sim, K. Yoshihiro, D. Kawaguchi, and K. Tanaka
    • Organizer
      Japan-Korea Joint Symposium 2015 (JKJS 2015)
    • Place of Presentation
      Kitakyushu, Japan
    • Year and Date
      2015-10-28 – 2015-10-31
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photo-carrier formation Dynamics in Stretched Poly(3-hexylthiophene) Films2015

    • Author(s)
      X. Zhou, D. Kawaguchi, K. Tanaka
    • Organizer
      The 11th International Conference on Advanced Polymers via Macromolecular Engineering (APME 2015)
    • Place of Presentation
      Yokohama, Japan
    • Year and Date
      2015-10-18 – 2015-10-22
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ナフィオン膜のプロトン伝導に及ぼす厚さの効果2015

    • Author(s)
      緒方雄大, 川口大輔, 山田悟史, 田中敬二
    • Organizer
      第 63 回レオロジー討論会
    • Place of Presentation
      兵庫県神戸市
    • Year and Date
      2015-09-23 – 2015-09-25
  • [Presentation] 水蒸気雰囲気下におけるナフィオン薄膜の水収着動力学2015

    • Author(s)
      上村祥司, 緒方雄大, 川口大輔, 田中敬二
    • Organizer
      第 63 回レオロジー討論会
    • Place of Presentation
      兵庫県神戸市
    • Year and Date
      2015-09-23 – 2015-09-25
  • [Presentation] ポリ(3-アルキルチオフェン)におけるねじれ運動と電荷生成ダイナミクス2015

    • Author(s)
      緒方 雄大, 川口 大輔, 田中 敬二
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      宮城県仙台市
    • Year and Date
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [Presentation] 血液適合性高分子のダイナミクスと機能発現2015

    • Author(s)
      平田豊章, 松野寿生, 川口大輔, 平井智康, 山田悟史, 田中 賢, 田中敬二
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      宮城県仙台市
    • Year and Date
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [Presentation] ナフィオン薄膜の凝集構造とプロトン伝導2015

    • Author(s)
      緒方 雄大, 川口 大輔, 山田 悟史, 田中 敬二
    • Organizer
      第64回高分子討論会
    • Place of Presentation
      宮城県仙台市
    • Year and Date
      2015-09-15 – 2015-09-17
  • [Presentation] ポリ(3-アルキルチオフェン)の光電荷形成過程に及ぼす構造・物性の影響2015

    • Author(s)
      川口大輔
    • Organizer
      第 153回東海高分子研究会講演会
    • Place of Presentation
      愛知県犬山市
    • Year and Date
      2015-09-04 – 2015-09-05
    • Invited
  • [Presentation] ポリ(3-ヘキシルチオフェン)膜の光照射に伴う電荷生成と分子鎖熱運動性2015

    • Author(s)
      緒方雄大, 川口大輔, 田中敬二
    • Organizer
      平成27年度 第45回繊維学会夏季セミナー
    • Place of Presentation
      福岡県北九州市
    • Year and Date
      2015-07-29 – 2015-07-31
  • [Presentation] Multi-Step Swelling of Thin Nafion Films Studied by Neutron and Optical Reflectivity2015

    • Author(s)
      Y. Ogata, D. Kawaguchi, N. L. Yamada, and K. Tanaka
    • Organizer
      2nd Asia-Oceania Conference on Neutron Scattering (AOCNS 2015)
    • Place of Presentation
      Sydney, Australia
    • Year and Date
      2015-07-19 – 2015-07-23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Interfacial Aggregation Structure of a Bio-inert Polymer Blend in Water2015

    • Author(s)
      T. Hirata, H. Matsuno, D. Kawaguchi, T. HiraiT. Hirata, H. Matsuno, D. Kawaguchi, T. Hirai, N. L. Yamada, M. Tanaka, and K. Tanaka, N. L. Yamada, M. Tanaka, and K. Tanaka
    • Organizer
      2nd Asia-Oceania Conference on Neutron Scattering (AOCNS 2015)
    • Place of Presentation
      Sydney, Australia
    • Year and Date
      2015-07-19 – 2015-07-23
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 水界面構造とダイナミクスの制御に向けた機能性高分子膜の設計2015

    • Author(s)
      織田ゆか里, 張 翠, 川口大輔, 松野寿生, 山田悟史, 金岡鐘局, 青島貞人, 田中敬二
    • Organizer
      第53回日本接着学会年次大会
    • Place of Presentation
      愛知県
    • Year and Date
      2015-06-19 – 2015-06-20
  • [Presentation] 水と接触した高分子の熱運動特性と血液適合特性2015

    • Author(s)
      平田豊章, 松野寿生, 川口大輔, 平井智康, 山田悟史, 田中 賢, 田中敬二
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      東京都
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] ポリ(3-ヘキシルチオフェン)の光電荷生成過程に及ぼす結晶化度および分子鎖熱運動性の影響2015

    • Author(s)
      川口大輔、緒方雄大、日笠山綾乃、松下裕秀、田中敬二
    • Organizer
      平成27年度繊維学会年次大会
    • Place of Presentation
      東京都
    • Year and Date
      2015-06-10 – 2015-06-12
  • [Presentation] An Effect of Thermal Molecular Motion on Carrier Formation Kinetics in a Poly(3-hexylthiophene) Film2015

    • Author(s)
      Y. Ogata, D. Kawaguchi, and K. Tanaka
    • Organizer
      31st International Conference of the POLYMER PROCESSING SOCIETY
    • Place of Presentation
      Korea
    • Year and Date
      2015-06-07 – 2015-06-11
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ナフィオンのプロトン伝導性に及ぼす薄膜化の効果2015

    • Author(s)
      緒方雄大, 川口大輔, 山田悟史, 田中敬二
    • Organizer
      第64回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      北海道札幌市
    • Year and Date
      2015-05-27 – 2015-05-29
  • [Presentation] ポリ(アクリル酸2-メトキシエチル)の分子鎖熱運動性とバイオイナート特性2015

    • Author(s)
      松野寿生, 平田豊章, 川口大輔, 田中 賢, 田中敬二
    • Organizer
      第64回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      北海道札幌市
    • Year and Date
      2015-05-27 – 2015-05-29
  • [Presentation] (アルコール/水)混合液体による高分子薄膜の膨潤動力学2015

    • Author(s)
      堀 耕一郎, 堀之内綾信, E.B. Watkins, 山田悟史, 川口大輔, 田中敬二
    • Organizer
      日本レオロジー学会第42回年会
    • Place of Presentation
      京都府宇治市
    • Year and Date
      2015-05-13 – 2015-05-14
  • [Book] Anionic Polymerization2015

    • Author(s)
      T. Hirai, Y. Oda, D. P. Peneloza Jr., D. Kawaguchi, K. Tanaka, (Editors: N. Hadjichristidis, A. Hirao)
    • Total Pages
      1082
    • Publisher
      Springer

URL: 

Published: 2017-01-06  

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