2014 Fiscal Year Research-status Report
金属ナノ粒子内包多孔質ダイヤモンド球状粒子の作製と高安定性触媒への応用
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26410246
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| Research Institution | Tokyo University of Science |
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Principal Investigator |
近藤 剛史 東京理科大学, 理工学部, 講師 (00385535)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2018-03-31
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| Keywords | ダイヤモンド / 多孔質材料 / 不均一触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
白金ナノ粒子含有多孔質球状粒子（PtNP@PDSP）の作製およびシクロヘキサン脱水素反応をモデル反応とする触媒活性評価を行った。走査型電子顕微鏡（SEM）観察により、作製したPtNP@PDSPは、平均粒子径が約1.2 μmの単峰性の粒子径分布を持つ球状粒子であることが確認された。窒素吸着法により、PtNP@PDSPは約300 m2/gのBET比表面積を持ち、10 nm程度の細孔を有するメソポーラス材料として機能することがわかった。SEM-EDXによる元素マッピングにより、粒子内に均一に白金が存在することが確かめられ、またX線光電子分光法（XPS）による定量分析の結果、仕込み（Pt: 3 wt%）とほぼ同等で白金が含有されていることがわかった。以上の結果より、PtNP@PDSPは、粒子内に任意の割合でPtNPを均一に含有するマイクロメートルサイズのメソポーラス球状粒子であることが示唆された。シクロヘキサン中にPtNP@PDSPを添加し加熱還流を行ったところ、ベンゼンが生成していることが確かめられた。このことから、PtNP@PDSPがシクロヘキサンの脱水素反応に対する触媒活性を有していることが示された。また、触媒分析装置を用いた評価では、PtNP@PDSP中のPtNPがほぼ全て活性点として機能していることも確かめられた。同量の白金を有する白金担持カーボン（Pt/C）を用いた場合と比較すると、ベンゼン生成量はPtNP@PDSPのほうが多いことがわかった。これは、Pt/Cと比べて、PtNP@PDSPのほうが細孔が大きく、活性点（白金）への分子のアクセスがより容易であるからだと考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
平成26年度の計画として、当初はPtNP@PDSPの粒子径・細孔径・Pt含有量の制御と触媒活性評価について検討する予定であったが、粒子径等の制御については白金を含まないPDSPによる従来の検討である程度の知見があったため、触媒活性の評価を優先的に進めた。シクロヘキサンの脱水素反応を用いて、Pt/Cとの活性の比較を行うことができ、また繰り返し使用可能であることもわかった。また、平成27年度から実施予定であったPdNP@PDSPの作製については、予定より早く検討を始めており、すでに鈴木カップリング反応に対する触媒活性を有することが確かめられた。
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| Strategy for Future Research Activity |
PtNP@PDSPの触媒活性評価に関して、引き続きシクロヘキサン脱水素反応をモデル反応とする活性評価と触媒分析装置を用いた評価を合わせ、特にPt/C触媒との性能の比較を細孔構造などに基づいて検討する。その後、CO酸化反応など気相反応の触媒としての活性を評価する。また、PdNP@PDSPの作製および鈴木カップリング反応への応用に関し、条件の最適化や繰り返し使用に関する検討を進める。
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| Causes of Carryover |
当初の予定よりも物品費やその他（装置の調整による）が多くなったため、学会出張旅費に別予算を使用するなど調整した結果、所要額と実支出額に差額を生じた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
次年度使用額は翌年度分のうち物品費に加えて使用する予定である。
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