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2014 Fiscal Year Research-status Report

次世代ナノデバイス開発に向けたGe表面酸化反応の制御と極薄絶縁膜の形成技術

Research Project

Project/Area Number 26420289
Research InstitutionJapan Atomic Energy Agency

Principal Investigator

吉越 章隆  独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究主幹 (00283490)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 寺岡 有殿  独立行政法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 量子ビーム応用研究センター, 研究主幹 (10343922)
Project Period (FY) 2014-04-01 – 2017-03-31
KeywordsGe単結晶表面 / 酸化反応 / 超音速分子線 / 放射光 / 光電子分光 / その場観察 / 表面 / 反応ダイナミクス
Outline of Annual Research Achievements

スマートフォン等に見られるように最新の情報通信関連機器の発展は目覚しく、それに伴い基幹となる超大規模集積回路(ULSI)中の基本素子である金属-絶縁膜-半導体電界効果トランジスタの更なる高性能(小型・高機能・省電力)化が必須となっている。ポストシリコン技術の一つとしてチャネル材料にSiより移動度などで優れたGeを利用することが注目されている。しかし、その利用にはGe表面に高品質なGe酸化膜を形成することが不可欠である。本研究では、超音速分子線技術を用いて酸素分子の並進エネルギーを選択(最大2.3eV)することで、熱反応では実現できない酸素とGeの化学結合状態を選択的に制御した酸化膜形成とそのメカニズムの解明に挑戦している。
典型的な低指数面であるGe(100)2x1およびGe(111)c(2x8)清浄表面に対して、GeO脱離が無視できる室温酸化の条件を調べた。放射光を光源とする光電子分光を用いた”その場”観察によって、酸素曝露の条件では両表面とも酸化価数が2価にとどまることを明らかにした。この結果は、これまでSi表面酸化と同じと考えられてきたGe表面の酸化に対する常識を覆す画期的な実験結果であるとともに、Ge表面の特異性を示す極めて重要な知見となった。さらに、酸素分子の並進エネルギーを2.3eV程度に増加することによって、酸素吸着量の促進とともに形成される酸化物の構造に違いが現れることを明らかにし、極薄Ge酸化膜の形成機構の詳細に明らかにできた。これらの成果は、Geを利用した次世代デバイスの作成における表面ナノプロセス開発に対して重要な知見となる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の期待通り、超音速酸素分子線による酸素吸着量あるいは酸化速度の増加などの酸化促進現象を見出すとともに、Ge(100)2x1表面に対しては反応サイトを特定することができた。Ge(111)c(2x8)表面に関しては、並進エネルギーによる吸着促進の閾エネルギーを明らかにするとともに、Siや他に固体表面ではこれまでに報告が無い並進エネルギーによる酸化価数変化も捉えることに成功した。上記の並進エネルギーによる酸化に加えて、当初予想もしなかった曝露酸化による酸化価数が2価にとどまるという、Si酸化では説明できない常識を覆す結果を明らかにすることができた。
以上の成果は、放射光光電子分光によるその場観察、表面処理および超音速分子線を用いた表面反応実験などの基本的な実験技術の開発および習得をさまざまな反応系に対して内外の研究者とともに絶え間なく進めてきた結果と考えている。さらに、Ge単結晶と類似の結晶構造を有するSi単結晶の表面酸化研究を継続的かつ発展的に進めてきたことが、Ge表面酸化反応の特徴、特異性を見出すことに繋がったと考えている。

Strategy for Future Research Activity

曝露酸化による酸化物の構造モデルをGe(100)2x1表面に対して提案した。Ge(111)c(2x8)表面に対しては、吸着サイトの候補がいくつかあるため、吸着サイトが未確定である。今後、酸素の内殻準位(O1s)スペクトルの詳細な解析から酸素吸着サイトに関する情報を得るとともに、安定構造のモデル計算を理論グループと連携することで明らかにしたい。また、酸化価数が2にとどまる原因として、酸素吸着の進行とともに酸化抑制が起きる、つまり吸着ダイナミクスの視点で見直すと、吸着バリアーが形成されると考えられる。この点も理論グループとの緊密な連携によって明らかにしたい。

Ge酸化物はSi酸化物に比べて熱的・化学的に不安定であり、それがGeをデバイスに応用することを妨げる一因と一般に予想されている。一方で、大気中に曝されたGe表面にはGeO2酸化物が形成されることが広く知られている。しかし、例えば大気中で形成される酸化物の厚さ、化学結合状態およびその生成過程については未解明の部分が多い。そこで、大気中で清浄表面に生成する酸化物の分析および形成過程の解明に挑戦したい。曝露酸化に比べて、酸素分子の並進エネルギーによる酸化では、酸化物あるいは配位数に違いがあるので、これらの酸化物が大気中の酸化に対して異なる振る舞いを示すと予想している。今後は、Ge(001)-2×1およびGe(111)-c(2×8)清浄表面あるいはそれらの飽和酸化面を大気に曝した際に形成される酸化物の放射光光電子分光による分析を調べ、大気下でのGe酸化物の変化の原因を明らかにしたい。超音速酸素分子線によって作成された酸化膜の大気曝露に対する優位性の有無を調べることは、Geを用いた次世代デバイスの実用化を阻む酸化膜の不安定性を解決する手がかりになると期待できる。

Causes of Carryover

為替変動等により、外国出張に関して当初予定していた額より幾分低く済んだため。

Expenditure Plan for Carryover Budget

為替や物価変動に適宜組み入れて有効に支出する。

  • Research Products

    (11 results)

All 2015 2014

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (7 results)

  • [Journal Article] In situ synchrotron radiation photoemission study of ultrathin surface oxides of Ge(111)-c(2x8) induced by supersonic O2 beams2015

    • Author(s)
      Ryuta Okada, Akitaka Yoshigoe, Yuden Teraoka, Yoichi Yamada, and Masahiro Sasaki
    • Journal Title

      Applied Physics Express

      Volume: 8 Pages: 025701-1-4

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.7567/APEX.8.025701

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] In situ synchrotron radiation photoelectron spectroscopy study of the oxidation of the Ge(100)-2x1 surface by supersonic molecular oxygen beams2014

    • Author(s)
      Akitaka Yoshigoe, Yuden Teraoka, Ryuta Okada, Yoichi Yamada, and Masahiro Sasaki
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 141 Pages: 174708-1-7

    • DOI

      http://dx.doi.org/10.1063/1.4900633

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Synchrotron radiation photoelectron spectroscopy study on oxide evolution during oxidation of a Si(111)-7x7 surface at 300K: Comparison of thermal equilibrium gas and supersonic molecular beams for oxygen adsorption2014

    • Author(s)
      Akitaka Yoshigoe and Yuden Teraoka
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 118 Pages: 9436-9442

    • DOI

      10.1021/jp410821r

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Self-accelerating oxidation on Si(111)7×7 surfaces studied by real-time photoelectron spectroscopy2014

    • Author(s)
      J. Tang, K. Nishimoto, S. Ogawa, A. Yoshigoe, S. Ishidzuka, D. Watanabe, Y. Teraoka, and Y. Takakuwa
    • Journal Title

      Surface and Interface Analysis

      Volume: 46 Pages: 1147-1150

    • DOI

      DOI: 10.1002/sia.5615

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Synchrotron radiation photoelectron spectroscopy study of room-temperature oxidation of Ge(100)2×1 surface using pure O2 gas2015

    • Author(s)
      A. Yoshigoe, R. Okada, Y. Teraoka, Y. Yamada, M. Sasaki
    • Organizer
      Symposium on Surface and Nano Science 2015 (SSNS'15)
    • Place of Presentation
      新富良野プリンスホテル(北海道富良野市)
    • Year and Date
      2015-01-14 – 2015-01-18
  • [Presentation] Synchrotron radiation photoelectron spectroscopy study on surface oxidation of Ge(100) and Ge(111) at room temperture2014

    • Author(s)
      Akitaka Yoshigoe, R. Okada, Y. Teraoka, Y. Yamada, M. Sasak
    • Organizer
      Pacific Rim Symposium on Surfaces, Coatings & Interfaces (PacSurf 2014)
    • Place of Presentation
      Kohala Coast, Hawaii, USA
    • Year and Date
      2014-12-07 – 2014-12-11
  • [Presentation] Sub-monolayer oxides on Ge(100) surface fabricated with pure O2 gas2014

    • Author(s)
      Akitaka Yoshigoe, Ryuta Okada, Yuden Teraoka, Yoichi Yamada and Masahiro Sasaki
    • Organizer
      The 2nd International Symposium on the Functionality of organized Nanostructures (FON'14)
    • Place of Presentation
      日本科学未来館(東京都江東区)
    • Year and Date
      2014-11-27 – 2014-11-28
  • [Presentation] Synchrotron Radiation Photoelectron Spectroscopy Study on Surface Oxides at Ge(100)-2×1 Surface2014

    • Author(s)
      Akitaka Yoshigoe, Ryuta Okada, Yuden Teraoka, Yutaro Iwai, Yoichi Yamada, Masahiro Sasak
    • Organizer
      The 7th International Symposium on Surface Science (ISSS-7)
    • Place of Presentation
      松江くにびきメッセ(島根県松江市)
    • Year and Date
      2014-11-02 – 2014-11-06
  • [Presentation] Si(100)-2×1表面の分子状吸着状態の放射光リアルタイム光電子分光による時分割観察2014

    • Author(s)
      吉越章隆、岡田隆太、寺岡有殿、岩井優太郎、山田洋一、佐々木正洋
    • Organizer
      2014年第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      北海道大学、札幌キャンパス(札幌市)
    • Year and Date
      2014-09-17 – 2014-09-20
  • [Presentation] Ge(111)-c(2×8)表面の酸化発展のO2並進エネルギー依存性2014

    • Author(s)
      岡田隆太、吉越章隆、寺岡有殿、岩井優太郎、山田洋一、佐々木正洋
    • Organizer
      2014年第75回応用物理学会秋季学術講演会
    • Place of Presentation
      北海道大学、札幌キャンパス(札幌市)
    • Year and Date
      2014-09-17 – 2014-09-20
  • [Presentation] Temperature Dependence of Oxidation Reacation Paths on Si(111)7×7 Studied by Real-time Photoelectron Spectroscopy and Theoretical Calculations2014

    • Author(s)
      Jiayi Tang, Shuichi Ogawa, Akitaka Yoshigoe, Kiwamu Nishimoto, Shinnji Ishidzuka, Yuden Teraoka, and Yuji Takakuwa
    • Organizer
      30th European Conference on Surface Science
    • Place of Presentation
      Antalya, Turkey
    • Year and Date
      2014-08-31 – 2014-09-05

URL: 

Published: 2016-05-27  

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